Secondary batteries with high performance are essential in widespread use of modern portable devices such as cellular phones and laptop computers. High energy density, long cycle life, and safety are some of important requirements for secondary battery. To achieve such characteristics, a mixing proportion of electrolyte solution ingredients in the battery should be carefully chosen. In this paper, using statistical design of mixture experiments (DOME), we attempt to find an optimum condition of designing the secondary battery. DOME has a distinct feature in that the experimental region is represented by simplex, rather than hypercube, because the sum of blend proportions should be unity. Several designs based upon this point have been proposed for mixture experiments. Among them, an extreme vertices design is employed in this paper because there are a couple of blend constraints to be considered. In order to investigate how the mixing proportion interacts with other manufacturing factors, a fractional factorial design is also included across the extreme vertices design. As a result, we find that the blend proportion of solution ingredients has a significant effect on battery performances. By simultaneously optimizing two battery capacities, this paper proposes an optimum blend proportion according to process factor settings.
Recently, the use of stable lithium nanostructures as substrates and electrodes for secondary batteries can be a fundamental alternative to the development of next-generation system semiconductor devices. However, lithium structures pose safety concerns by severely limiting battery life due to the growth of Li dendrites during rapid charge/discharge cycles. Also, enabling long cyclability of high-voltage oxide cathodes is a persistent challenge for all-solid-state batteries, largely because of their poor interfacial stabilities against oxide solid electrolytes. For the development of next-generation system semiconductor devices, solid electrolyte nanostructures, which are used in high-density micro-energy storage devices and avoid the instability of liquid electrolytes, can be promising alternatives for next-generation batteries. Nevertheless, poor lithium ion conductivity and structural defects at room temperature have been pointed out as limitations. In this study, a low-dimensional Graphene Oxide (GO) structure was applied to demonstrate stable operation characteristics based on Li+ ion conductivity and excellent electrochemical performance. The low-dimensional structure of GO-based solid electrolytes can provide an important strategy for stable scalable solid-state power system semiconductor applications at room temperature. The device using uncoated bare NCA delivers a low capacity of 89 mA h g-1, while the cell using GO-coated NCA delivers a high capacity of 158 mA h g−1 and a low polarization. A full Li GO-based device was fabricated to demonstrate the practicality of the modified Li structure using the Li-GO heterointerface. This study promises that the lowdimensional structure of Li-GO can be an effective approach for the stabilization of solid-state power system semiconductor architectures.
조직의 형태와 불순물의 함량이 서로 다른 2종류의 침상 코크스(needle cokes, NC)를 $2000\~3000^{\circ}C$온도범위에서 열처리한 후 이들의 흑연화도, 분쇄하였을 때의 입자크기, 크기분포 및 표면적을 측정하였고 리튬 2차전지의 음극특성을 조사하였다. 두 시료 모두 열처리 온도가 증가함에 따라 흑연화도가 증가하였으나, NC-B는 불순물의 영향과 분자간의 배열이 적은 모자익 조직을 포함하고 있기 때문에 흑연화도가 낮게 나타났다. 동일한 조건에서 분쇄하였을 때 입자의 평균크기는 흑연화도와 비례하였고 표면적은 반비례하였다. 흑연화도가 큰 시료일수록 입자분포의 균일도는 감소하였다 열처리 온도에 따른 음극 특성을 조사하였을 때, 2000"C까지는 결정결함을 포함하는 탄소질 층간(carbonaceous interlayers)의 감소로 인해 용량이 감소하였으나 그 이상의 온도에서는 흑연질 층간(graphitic interlayers)의 성장으로 용량이 다시 증가하였다. 분쇄한 시료는 파단면 표면에 부정합 구조가 생성되어 1.0 V이상에서 기울기를 갖는 방전곡선을 보여 주었으나, 이는 거듭된 충방전과 재열처리에 의해 0.25 V 이하에서 방전되는 흑연질 구조로 전환되었다.
리튬 이차전지의 음극재료로서 천연흑연의 충방전 속도에 따른 용량특성을 조사하였다 정전류 조건에서 $0.0-2.0V(vs. Li/Li^+)$의 범위에서 충방전 하였을 때, 충전전류가 증가할수록 충전반응의 과전압이 증가하여 $Li^+$이온이 충분히 삽입되지 못한 상태에서 컷오프 전압(0.0 V)에 도달하기 때문에 충전용량은 충전전류의 크기가 클수록 감소하였다. 한편, 방전전류가 증가함에 따라 방전반응의 과전압도 증가하여 0.0-0.3V범위에서 방전반응이 일어나나 방전 컷오프 전압(2.0 V)과는 격차가 커서 $Li^+$이온이 탈리되지 못한 상태에서 방전 컷오프에 도달하는 현상은 없기 때문에 방전용량이 방전전류의 크기에 영향을 받지 않았다. 충전전류가 증가함에 따라 부반응인 리튬 전착반응의 과전압도 증가하므로 충전 컷오프 전압을 0.0V 이하로 낮출 수 있었다. 그러나 $Li^+$이온의 삽입반응에 비해 전착반응의 저항이 적어 충전전류에 따른 전착반응의 과전압 증가에는 한계가 있었다. 1C조건에서 -0.04V까지 충전 z컷오프 전압을 낮추었을 때 리튬의 전착반응은 없었고, 이로부터 약 $11\%$의 방전용량을 증가시킬 수 있었다.
리튬이온전지의 에너지밀도가 지속적으로 높아지고 사용환경이 가혹해지고 있지만, 전지의 안전성은 타협할 수 있는 특성이 아니다. 특히, 더 높은 에너지밀도 확보를 위해 고용량 전극 소재 개발과 함께 분리막 원단 뿐만 아니라 세라믹 코팅층의 두께 및 무게의 박막화와 경량화가 동시에 요구되고 있다. 그 중, 기존 슬러리 코팅 방식을 증착 방식으로 대체하는 기술이 주목받고 있으며, 분리막의 내열성 확보를 위해 도입된 수 ㎛ 수준의 세라믹 코팅층을 nm 수준으로 박막/경량화 하면서도 동등의 내열성을 확보하는 시도가 진행되고 있다. 증착법으로 제조된 세라믹 코팅 분리막은 리튬이온전지 에너지밀도를 크게 증가시킬 수 있는 효율적인 방법이지만, 균일한 물성의 세라믹 코팅 분리막을 제작하기 위해서는 증착 공정 중 온도를 제어해야 하며, 생산속도와 공정비용을 기존 슬러리 코팅 수준으로 떨어뜨려야 하는 현실적 문제가 존재한다. 그럼에도 불구하고, 분리막 원단 대비 두께 및 무게 증가가 거의 없다는 점에서는 전지의 고에너지밀도 달성에 필요한 매력적인 접근법임은 분명하다. 본 총설에서는 세라믹 증착 코팅에 사용되고 있는 세 가지 방법인 1) 화학적 기상 증착법, 2) 원자층 증착법, 그리고 3) 물리적 기상 증착법으로 제조된 세라믹 코팅 분리막을 소개하고자 한다. 각 증착법의 원리와 장/단점을 설명하고, 제조된 세라믹 코팅 분리막의 물리적, 전기화학적 특성 및 전지의 성능 변화를 비교 분석하였다. 또한, 소재 관점에서 금속 또는 유기물질이 코팅된 초박막 코팅 분리막의 기술 동향도 소개하였다.
Lithium secondary batteries have become an important power source for portable electronic devices such as cellular phones, laptop computers. Presently, commercialized lithium-ion batteries use a LiCoO2 cathode. However, due to the high cost and environmental problems resulting from cobalt, an intensive search for new electrode materials is being actively conducted. Recently, solid solution LiMn1-xNixO2 have become attractive because of high capacity and enhanced safety at high voltages over 4.5 V. The Li1.6Ni0.35Mn0.65O2 compounds were conventionally prepared by a sol-gel method, which can produce the layered Li-Ni-Mn-O compounds with a high homogeneity. And by adding a graphene 2wt% the first charge-discharge voltage profiles was increased over Li1.6Ni0.35Mn0.65O2 compound. Also, the variation s of the discharge capacities with cycling showed a higher capacity retention rater. In this study, material lifecycle evaluation was performed to analyze the environmental impact characteristics of Li1.6Ni0.35Mn0.65O2 & graphene 2wt% half-cell manufacturing process. The software of material life cycle assessment was Gabi. Through this, environmental impact assessment was performed for each process. The environmental loads induced by Li1.6Ni0.35Mn0.65O2 & graphene 2wt% synthesis process were quantified and analyzed, and the results showed that the amount of power had the greatest impact on the environment.
Secondary batteries with high performance are essential in widespread use of modern portable devices such as cellular phones and laptop computers. High energy density, long cycle life, and safety are some of important requirements for secondary battery. To achieve such characteristics, a mixing proportion of electrolyte solution ingredients in the battery should be carefully chosen. In this paper, using statistical design of mixture experiments (DOME), we attempt to find an optimum condition of designing the secondary battery. DOME has a distinct feature in that the experimental region is represented by simplex, rather than hypercube, because the sum of blend proportions should be unity. Several designs based upon this point have been proposed for mixture experiments. Among them, an extreme vertices design is employed in this paper because there are a couple of blend constraints to be considered. In order to investigate how the mixing proportion interacts with other manufacturing factors, a fractional factorial design is also included across the extreme vertices design. As a result, we find that the blend proportion of solution ingredients has a significant effect on battery performances. By simultaneously optimizing two battery capacities, this paper proposes an optimum blend proportion according to process factor settings.
Lithium-ion secondary batteries exhibit advantageous characteristics such as high voltage, high energy density, and long life, allowing them to be widely used in both military and daily life. However, the lithium-ion secondary battery does have its limitation; for example, the output power and capacity are readily decreased due to the increased internal impedance during discharging at a lower temperature (-32℃, military requirement). Also, during charging at a lower temperature, lithium dendrite growth is accelerated at the anode, thereby decreasing the battery capacity and life as well. This paper describes a study that involves increasing the internal temperature of lithium-ion secondary battery by energy circulation operation in a low-temperature environment. The energy circulation operation allows the lithium-ion secondary battery to alternately charge and discharge, while the internal resistance of lithium-ion battery acts as a heating element to raise its own temperature. Therefore, the energy circulation operation method and device were newly designed based on the electrochemical impedance spectroscopy of the lithium-ion secondary battery to mediate the battery performance at a lower temperature. Through the energy circulation operation of lithium ion secondary battery, as a result of the heat generated from internal resistance in an extremely low-temperature environment, the temperature of the lithium-ion secondary battery increased by more than 20℃ within 10 minutes and showed a 75% discharging capacity compared with that at room temperature.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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