Thermodynamic sorption modeling can enhance confidence in assessing and demonstrating the radionuclide sorption phenomena onto various mineral adsorbents. In this work, Ca-montmorillonite was successfully purified from Bentonil-WRK bentonite by performing the sequential physical and chemical treatments, and its geochemical properties were characterized using X-ray diffraction, Brunauer-Emmett-Teller analysis, cesium-saturation method, and controlled continuous acid-base titration. Further, batch experiments were conducted to evaluate the adsorption properties of Cs(I) and Sr(II) onto the homoionic Ca-montmorillonite under ambient conditions, and the diffuse double layer model-based inverse analysis of sorption data was performed to establish the relevant surface reaction models and obtain corresponding thermodynamic constants. Two types of surface reactions were identified as responsible for the sorption of Cs(I) and Sr(II) onto Ca-montmorillonite: cation exchange at interlayer site and complexation with edge silanol functionality. The thermodynamic sorption modeling provides acceptable representations of the experimental data, and the species distributions calculated using the resulting reaction constants accounts for the predominance of cation exchange mechanism of Cs(I) and Sr(II) under the ambient aqueous conditions. The surface complexation of cationic fission products with silanol group slightly facilitates their sorption at pH > 8.
A solution combustion process for the synthesis of hollandite (BaAl2Ti6O16) powders is described. SYNROC (synthetic rock) consists of four main titanate phases: perovskite, zirconolite, hollandite and rutile. Hollandite is one of the crystalline host matrices used for the disposal of high-level radioactive wastes because it immobilizes Sr and Lns elements by forming solid solutions. The solution combustion synthesis, which is a self-sustaining oxi-reduction reaction between a nitrate and organic fuel, generates an exothermic reaction and that heat converts the precursors into their corresponding oxide products in air. The process has high energy efficiency, fast heating rates, short reaction times, and high compositional homogeneity. To confirm the combustion synthesis reaction, FT-IR analysis was conducted using glycine with a carboxyl group and an amine as fuel to observe its bonding with metal element in the nitrate. TG-DTA, X-ray diffraction analysis, SEM and EDS were performed to confirm the formed phases and morphology. Powders with an uncontrolled shape were obtained through a general oxide-route process, confirming hollandite powders with micro-sized soft agglomerates consisting of nano-sized primary particles can be prepared using these methods.
휴대용 감마선분광분석기를 이용하여 괴산지역 옥천하부천매암대(og2) 주변 일대 77개 지점에서 감마선량을 측정하였다. 전체 시료의 40K 함량은 1.8-8.8% 범위(평균 4.6%)로 Kgr에서 함량이 가장 높았으 며, eU의 함량 범위는 0.2-217.9 ppm (평균 16.7 ppm)인데 og2에서 가장 높았으며(중앙값 29.6 ppm)다. eTh의 함량 범위는 11.9-76.5 ppm (평균 29.5 ppm) 이었는데 Kgr의 평균 함량은 45.4 ppm으로 og1, og2, og3의 함량(26.6-30.6 ppm)보다 높았다. og2에 속하는 일부 고 우라늄 지점을 제외한 연구지역의 감마선량에 기여하는 방사성물질은 40K가 절대적이다. 연구지역의 옥외 유효선량률은 0.08-1.71 mSv/y (평균 0.28 mSv/y)의 범위로 나타났다. 유효선량률이 1 mSv를 넘는 지점은 함 우라늄 층이 협재된 og2의 덕평리지역 3지점이며 이를 제외한 나머지 대부분 지역은 정상적인 자연방사선지역에 해당한다.
일반적으로 방사선 선원의 강도는 거리의 역자승 법칙을 따른다. 그러나 방사선 선원과 검출기와의 거리가 가까울수록 거리의 역자승 법칙 실험은 이론과 실험의 일치하지 못하는 오류를 가져오게 된다. 본 연구에서는 방사선 선원과 검출기와의 거리에 따른 거리의 역자승 법칙이 실제 실험에서는 정확하게 성립하지 않는 이유를 실험적으로 확인하였다. 그리고 이 문제를 해결하기 위하여 측정된 방사능을 보정하기 위하여 보정계수를 실험적으로 얻었다. 측정에 사용한 검출기는 $2^{{\prime}{\prime}}{\times}2^{{\prime}{\prime}}{\phi}$ NaI(Tl) 신틸레이션 검출기를 사용하였고, 방사선에너지의 변화에 따른 효과를 확인하기 위하여 감마선 선원 $^{60}Co$(1.174 MeV, 1.333 MeV)와 $^{137}Cs$(0.662 MeV)에 대한 실험도 병행하였다. 측정에서 얻어진 거리의 역자승 법칙의 결과들을 보정계수를 이용하여 측정값들을 보정한 결과 거리의 역자승 법칙과 매우 일치하는 경향을 보였고, 오류에 대한 원인을 실험적으로 확인하였다. 이러한 결과는 유한한 체적을 가진 검출기를 사용하여 방사선의 강도가 거리의 역자승에 반비례하는 실험을 할 경우 모두 해당되는 문제이므로 본 연구의 결과는 방사선계측 분야에 매우 유용하게 사용되어질 것으로 사료된다.
컴프턴 카메라는 컴프턴 산란 현상에 기반을 둔 감마선 영상장치로 기존의 영상장치가 가지는 여러 가지 한계점들을 극복할 수 있어서 차세대 영상장치로 관심을 받고 있다. 본 연구에서는 4-D 전산모사 기법을 이용하여 회전형 컴프턴 카메라의 영상 특성을 평가하였으나, 원자력 산업용으로 활용될 수 있는 컴프턴 카메라에 대하여 가능성을 확인하여 보았다. 고정된 시스템 보다는 선원 주위를 회전하여 영상을 획득할 경우 선원의 위치 및 분포를 상대적으로 정확하게 결정할 수 있음을 확인하였다. 또한, 컴프턴 카메라의 3차원 영상가능을 통해 대형 원자력 시설해체 시 콘크리트 벽안에 존재하는 방사화된 철근구조의 위치 및 분포를 한 쪽 벽면에서 정확히 결정할 수 있음을 확인하였다. 본 연구에서 활용한 4-D 전산모사 기법은 컴프턴 카메라 분야에 최초로 적용된 기술이며, 이는 움직이는 장기 및 LINAC 켄트리, 4-D CT 등 동적 구조에 대한 모델링이 가능하므로 다양한 응용분야에서 활용될 수 있을 것으로 기대한다.
본 연구에서는 원자력 사고 또는 방사선 비상 시 지표면에 침적될 수 있는 감마선방출 핵종의 방사능을 신속하게 평가하기 위해 이용될 수 있는 NaI(Tl), $LaBr_3$(Ce) 및 $CeBr_3$ 섬광검출기의 성능을 비교 평가하였다. 검출성능은 최소검출가능방사능(MDA, Minimum Detectable Activity)을 통해 평가하였으며, 각 검출기의 지표면 침적 감마선방출 핵종에 대한 검출효율은 수학적 모델링과 점선원을 이용하여 반실험적으로 산출하였다. MDA 평가를 위한 백그라운드 감마선에너지스펙트럼은 비교적 넓고 평탄한 초지에서 측정되었으며, 원자력 사고 시 방출될 수 있는 주요 핵종에 대한 각 검출기의 MDA를 산출하였다. 그 결과 일반 환경방사능 준위에서 지표면 침적 감마핵종에 대한 각 검출기의 MDA 크기는 대체로"NaI(Tl)> $LaBr_3$(Ce)> $CeBr_3$"로 평가되었으며, 백그라운드 준위가 유사한 에너지 영역에서는 분해능이 가장 우수한 $LaBr_3$(Ce)에서 최소 값을 보였다. 이는 관심 핵종의 감마선에너지 영역에 대한 각 검출기의 자체 및 측정 환경 백그라운드, 측정 효율, 그리고 에너지 분해능 특성을 바탕으로 비교 분석되었다.
핵의학과에서 가장 많이 사용되는 99mTc를 점선원과 산란팬텀을 이용하여 에너지스펙트럼 변화를 분석하고 변화된 감마선 에너지에 따른 납 앞치마의 차폐효과를 평가하였다. 산란팬텀의 감마선 에너지 스펙트럼은 점선원보다 광전피크 영역은 감소하고 컴프턴 산란영역은 증가하였다. 감마선원 형태 변화에 따른 에너지 영역별 계수치는 점선원의 계수치보다 20 cm 거리에서 최대 66.1 %의 감소율을 보였으며 컴프턴 산란 영역에서는 산란팬텀의의 계수치가 점선원의 계수치보다 최대 40 cm 거리에서 122.2 % 증가하는 결과를 보였다. 감마카메라를 이용한 선원과 산란팬텀의 거리에 따른 차폐율 차이에서 광전피크 영역은 유사한 결과를 보였으나 컴프턴 산란영역에서는 20 cm거리에서 산란팬텀의 차폐율이 점선원의 차폐율보다 29.2% 증가하였으며 거리가 증가함에 따라 차폐율 차이는 감소하였다. 방사선 선량계를 이용한 납 앞치마 차폐율 측정에서 산란팬텀의 차폐율은 최대 15.3 %의 차이를 보였으며 거리가 증가할수록 두 선원의 차폐율 차이는 감소하였다. 산란팬텀의 납 앞치마 차폐율이 점선원보다 높고 선원과 가까운 거리일수록 납 앞치마의 효과는 증가하는 결과로 방사성의약품을 주입한 환자를 직접 대면할 때 납 앞치마의 착용은 방사선피폭 저감화에 도움이 될 것으로 판단된다.
벤토나이트는 고준위 방사성 폐기물 처분장의 완충재 및 뒷채움재의 주재료로 고려되고 있다. 처분환경에서 벤토나이트는 열-수리-역학-화학적 복합적 거동을 겪게 된다. 본 연구는 제작된 수화거동 실험용 셀을 사용하여 수화 조건에서 벤토나이트의 거동 특성을 X선 단층촬영 기술을 이용하여 평가하고자 하였다. 플라스틱재료로 만들어진 원통형 셀은 상부의 탈착식 캡을 이용하여 시료 상부에 수직응력을 가하거나 팽윤압을 측정할 수 있도록 제작하였다. 수화실험은 건조밀도 1.4 g/cm3, 함수율 20%의 조건으로 제작된 경주 벤토나이트 블록시료로 수행되었다. 샘플의 직경은 27.5 mm, 높이는 34 mm 이며, 수화 실험 중 0.207 MPa의 일정한 압력으로 물을 주입하였으며, 7일 동안 수화실험을 지속하였다. 하루 동안 수화 과정을 거치면서 벤토나이트가 팽창하여 셀 내부의 공간을 채우는 것을 확인하였다. 또한, 샘플의 X선 CT값의 히스토그램 분석을 통해 수화 과정 초기의 샘플 밀도 증가와 이후 점진적인 밀도 감소가 발생함을 평가할 수 있었다. 평균 CT 값, CT값의 표준 편차, CT값 변화량에 대한 분석을 통해 샘플의 수화 과정에 대한 자세한 정보를 확인할 수 있었다. 즉, 수화 시작 후 2일 동안 시료 하부 및 상부 영역은 밀도가 감소하고 중간 영역은 밀도가 증가하였다. 그 후 수화가 진행되면서 샘플의 각 위치에서의 밀도 변화는 초기 샘플의 밀도와 비교할 때 그 차이가 점차 감소함을 확인하였다. 샘플 내 균열의 형성과정과 이후 감소되는 현상도 X선 단층촬영에 의해 확인되었다.
본 연구에서는 경수로 사용후핵연료로부터 다시 핵연료 물질로 재사용할 수 있는 우라늄과 초우라늄원소군을 분리/회수하기 위한 고온전해분리 공정(Pyroprocessing)의 기술적 타당성을 조사하였으며, 나아가서 핵비확산 측면에서 기존 핵연료주기기술의 대체기술로서 적합성이 있는지를 검토하였다. 먼저 고온전해분리 공정에 편입될 각종 단위공정을 조합하여 전체 공정을 구성하였다. 그리고 사용후핵연료에 들어 있는 여러 가지 물질들의 분리 과정에서, 본 연구에서 확보한 실험결과와 관련 문헌에 발표된 각종 분리도 자료를 바탕으로 문제의 원소군들 즉, 우라늄, 초우라늄원소군, 희토류, 귀금속류, 그리고 열발생원소군들이 공정흐름도에서 어떤 경로를 따라 흘러가는지 그 향방을 추적하여 보았다. 결과적으로 전체 공정의 물질수지 산출 결과에 의하면 우라늄과 초우라늄원소군(TRU)은 각각 98.0wt%, 97.0wt%가 제품으로 회수될 수 있으며 나머지 원소군들은 대부분 제거되어 방사성폐기물로 분리될 수 있음을 파악하였다. 게다가 초우라늄원소군 제품이 상당한 ${\gamma}$-방사선과 중성자선을 방출하고 있어 핵비확산에 유리하게 작용하고 있음을 알 수 있었다.
고정밀 전자소자의 오동작의 한 원인인 soft error는 원료물질에 함유된 U, Th과 같은 알파방출 불순물로 알려져 있으며 전자소자의 소형화, 고집적화에 따라서 이들 불순물의 규제함량은 기존의 분석법으로는 불가능할 정도로 낮아지고 있다. 연구의 목적은 다양한 전자소자의 밀봉소재로 사용되는 EMC (epoxy molding compound)의 주 원료인 고순도 실리카에 함유되어 있는 U, Th을 고감도 (ng/g이하)로 분석할 수 있는 방사화분석법과 감마선분광분석법의 개발이다. 지금까지 방사화분석법에 이용하던 PTS (pneumatic transfer system) 중성자 조사 설비로는 산업계에서 요구하는 분석 감도를 충족시킬 수 없기 때문에 의약용 혹은 산업용 RI 생산에 주로 사용되고 있는 HTS (Hydraulic transfer system) 중성자 조사 설비를 이용한 방사화분석 조건을 확립하였다. 또한, 공기중 라돈 ($^{222}Rn$)과 자핵종 (progenies)에 의한 불안정한 바탕방사능은 분석의 감도는 물론 정확도를 저하시키는 주 요인으로 작용하므로 질소가스 유입시스템을 제작하여 라돈에 의한 바탕방사능을 소멸 혹은 안정화시켰다. 그 결과 U과 Th의 분석한계를 각각 0.1 ng/g, 0.01 ng/g까지 낮출 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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