A rapid progress of the next-generation non-volatile memory device has been made in recent years. Metal/insulator/Metal multi-layer structure resistive RAM(ReRAM) has attracted a great deal of attention because it has advantages of simple fabrication, low cost, low power consumption, and low operating voltage. This paper describes the working principle of the ReRAM device, a review of fabrication techniques, and characteristics of flexible ReRAM devices using graphene oxide as an insulating layer and ReRAM devices using multi-layered insulator. The switching characteristics of the above ReRAM devices have been compared. The oxidized graphene could be employed as an insulator of next generation ReRAM devices.
최근에 메모리의 초고속화, 고집적화 및 초절전화가 요구되면서 resistive random access memory (ReRAM), ferroelectric RAM (FeRAM), phase change RAM (PRAM)등과 같은 차세대 메모리 기술이 활발히 연구되고 있다. 다양한 메모리 중에서 특히 resistive random access memory (ReRAM)는 빠른 동작 속도, 낮은 동작 전압, 대용량화와 비휘발성 등의 장점을 가진다. ReRAM 소자는 절연막의 저항 스위칭(resistance switching) 현상을 이용하여 동작하기 때문에 SiOx, AlOx, TaOx, ZrOx, NiOx, TiOx, 그리고 HfOx 등과 같은 금속 산화물에 대한 연구들이 활발하게 이루어지고 있다. 이와 같이 다양한 산화물 중에서 AlOx는 ReRAM의 절연막으로 적용되었을 때, 우수한 저항변화특성과 안정성을 가진다. 하지만, AlOx 박막을 형성하기 위하여 기존에 많이 사용되어지던 PVD (physical vapour deposition) 또는 CVD (chemical vapour deposition) 방법에서는 두께가 균일하고 막질이 우수한 박막을 얻을 수 있지만 고가의 진공장비 사용 및 대면적 공정이 곤란하다는 문제점이 있다. 한편, 용액 공정 방법은 공정과정이 간단하여 경제적이고 대면적화가 가능하며 저온에서 공정이 이루어지는 장점으로 많은 관심을 받고 있다. 본 연구에서는 sputtering 방법과 용액 공정 방법으로 형성한 AlOx 기반의 ReRAM에서 메모리 특성을 비교 및 평가하였다. 먼저, p-type Si 기판 위에 습식산화를 통하여 SiO2 300 nm를 성장시킨 후, electron beam evaporation으로 하부 전극을 형성하기 위하여 Ti와 Pt를 각각 10 nm와 100 nm의 두께로 증착하였다. 이후, 제작된 AlOx 용액을 spin coating 방법으로 1000 rpm 10 초, 6000 rpm 30 초의 조건으로 증착하였다. Solvent 및 불순물 제거를 위하여 $180^{\circ}C$의 온도에서 10 분 동안 열처리를 진행하였고, 상부 전극을 형성하기 위해 shadow mask를 이용하여 각각 50 nm, 100 nm 두께의 Ti와 Al을 electron beam evaporation 방법으로 증착하였다. 측정 결과, 용액 공정 방법으로 형성한 AlOx 기반의 ReRAM에서는 기존의 sputtering 방법으로 제작된 ReRAM에 비해서 저항 분포가 균일하지는 않았지만, 103 cycle 이상의 우수한 endurance 특성을 나타냈다. 또한, 1 V 내외로 동작 전압이 낮았으며 104 초 동안의 retention 측정에서도 메모리 특성이 일정하게 유지되었다. 결론적으로, 간단한 용액 공정 방법은 ReRAM 소자 제작에 많이 이용될 것으로 기대된다.
Resistive RAM (ReRAM)은 전이금속 산화물의 저항변화 특성을 이용하는 차세대 비휘발 메모리로 전이금속산화물 내의 산소공공의 재분포를 통한 저항변화 특성을 이용한다. 따라서 저항변화 특성을 위해 전이금속산화물 내에는 일정량 이상의 산소공공이 요구되며 이를 위해서는 박막 형성 공정에서 산화 수를 조절할 수 있는 공정이 필요하다. 본 연구에서는 직접패턴이 가능한 photochemical metal organic deposition (PMOD) 공정을 사용하여 UV 노출에 의해 photochemical metal organic precursor의 ligand가 분해되는 과정에서 전기장을 인가하여 박막내의 산화 수를 조절하는 실험을 진행하였다. Electric field assisted PMOD (EFAPMOD) 법을 이용하여 FeOx 박막의 산화 수 조절이 가능함을 x-ray photoelectron spectroscopy (XPS) 분석과 I-V 측정을 통하여 확인하였으며, EFAPMOD 공정 중 인가하는 전압의 크기를 조절하여 박막의 산화 수를 조절할 수 있음을 확인하였다. 따라서 EFAPMOD 공정 중 인가전압의 크기를 이용하여 저항변화 특성에 적합한 적정한 산화수를 가지는 금속산화물 박막을 얻고 그 저항변화 특성을 조정할 수 있음을 확인하였다.
뉴로모픽 소자 초기 단계인 저항 변화형 메모리 소자의 제작 공정으로, 진공 공정의 연속성을 유지하였고, 고집적, 고신뢰성을 보장하는 뉴로모픽 컴퓨팅을 위한 저항 변화 메모리 소자 제작 및 공정 기술에 적합한 플라즈마 모듈을 적용하였다. 플라즈마 모듈을 적용한 저항메모리(ReRAM) 소자의 제작과 연구는 ReRAM 소자 기반의 TiO2/TiOx 산화물박막의 제작방법과 소재의 변화를 통한 다양한 실험을 통하여 완성되었다. XRD를 이용하여 rutile결정을 측정하였고, 반도체 파라미터 측정기로 저항 메모리의 HRS : LRS 비율이 2.99 × 103 이상이고, 구동 전압 측정이 0.3 V이하에서 구동이 가능한 저항 변화형 메모리 소자의 제작을 확인 하였다. 산소 플라즈마 모듈을 적용한 뉴로모픽 저항메모리 제작과 TiOx 박막을 증착하여 성능을 확인하였다.
ReRAM은 metal-oxide-metal구조로 차세대 비활성 메모리를 대체하기 위하여 연구되어왔다. ReRAM은 낮은 전력 소모와 다른 두 저항상태 사이의 높은 scalability를 갖는 장점이 있지만 높은 reset전류와 일정하지 않은 저항 값을 갖고 있어 실용화에 어려움을 겪고 있다. 저항변화현상의 메커니즘은 일반적으로 일정 전압이 가해 졌을 때, MIM 구조의 산화물 내에서 필라멘트가 형성되었다 파괴되는 것으로 알려져 있다. 저항스위칭 메모리의 작동능력을 증진시키기 위해서는, oxide층의 두께조절, 산화층과 electrode 사이의 계면 특성 연구가 필요하다. 본 연구에서는, 전기화학증착법을 이용하여 Au-NiO-Au segmented 나노와이어 구조를 만들었다. 전기화학증착 방법을 이용하면 에칭 손상없이 간단하게 나노 구조체를 형성 할 수 있고, 나노 사이즈로 제작된 산화층이 전도성 필라멘트가 형성되는 영역을 제한하여 reset전류를 줄일 수 있는 장점이 있다. 또한 열처리 과정에서 Au가 NiO부분에 diffusion되는 현상을 이용하여 doping에 따른 switching 변화 특성도 관찰하였다.
In this study, we fabricate resistive switching random access memory (ReRAM) devices constructed with a Al/$HfO_2$/ITO structure on glass substrates and investigate their memory characteristics. The hafnium oxide thin film used as a resistive switching layer is sputtered at room temperature in a sputtering system with a cooling unit. The Al/$HfO_2$/ITO device exhibits bipolar resistive switching characteristics, and the ratio of the high resistance (HRS) to low resistance states (LRS) is more than 60. In addition, the resistance ratio maintains even after $10^4$ seconds.
본 연구에서는 열처리를 하지 않은 소자와 열처리 소자의 기본 특성을 비교, 분석하고 온도에 따른 특성 변화를 확인하였다. 사용된 소자는 상부전극이 Pt/Ti(150nm), 하부전극은 Pt(150nm), 산화층은 $HfO_2$(70nm)이고, 열처리 온도는 $500^{\circ}C$, $850^{\circ}C$ 이다. 측정 소자 성능은 Set/Reset 전압, sensing window(저항상태 차이)다. 측정결과 세 종류의 소자의 기본 특성은 열처리별 온도가 높을수록 Set/Reset전압과 sensing window가 증가하였다. 온도에 따른 기본특성 분석 실험 결과 온도가 증가함에 따라 Set/Reset전압과 sensing window가 감소하였다. Set/Reset 전압의 온도에 따른 변화율은 $850^{\circ}C$ 열처리한 소자가 제일 작았고, sensing window의 변화율은 $500^{\circ}C$ 열처리 소자에서 가장 작은 변화율을 보였다. Set/Reset 전압의 변화율 과 sensing window를 고려했을 때 $500^{\circ}C$ 열처리 소자가 좋은 메모리 특성을 보였다.
Solution processed Resistive random access memory (ReRAM)은 간단한 공정 과정, 고집적도, 저렴한 가격, 대면적화 플라즈마 데미지 최소화 등의 장점으로 차세대 비휘발성 메모리로 써 많은 관심을 받고 있으며, 주로 high-k 물질인 HfOx, TiOx, ZnO 가 이용 된다. IGZO와 ZTO와 같은 산화물 반도체는 높은 이동도, 대면적화, 넓은 밴드갭으로 인하여 투명한 장점으로 LCDs (Liquid crystal displays)에 이용 가능하며, 최근에는 IGZO와 ZTO에서 Resistive Switching (RS) 특성을 확인한 논문이 보고되면서 IGZO와 ZTO를 ReRAM의 switching medium와 TFT의 active material로써 동시에 활용하는 것에 많은 관심을 받고 있다. 이와 같은 산화물 반도체는 flat panel display 회로에 TFT와 ReRAM의 active layer로써 집적가능 하며 systems-on-panels (SOP)에 적용 가능하다. 하지만 IGZO 보다는 ZTO가 In과 Ga을 포함하지 않기 때문에 저렴하다. 그러므로 IGZO를 대신하는 물질로 ZTO가 각광 받고 있다. 본 실험에서는 ZTO film에 Al을 doping하여 메모리 특성을 평가하였다. 실험 방법으로는 p-type Si에 습식산화를 통하여 SiO2를 300 nm 성장시킨 기판을 사용하였다. 그리고 Electron beam evaporator를 이용하여 Ti를 10 nm, Pt를 100 nm 증착 한다. 용액은 Zn와 Tin의 비율을 1:1로 고정한 후 Al의 비율을 0, 0.1, 0.2의 비율로 용액을 각각 제작하였다. 이 용액을 이용하여 Pt 위에 spin coating방법을 이용하여 1000 rpm 10초, 6000 rpm 30초의 조건으로 AZTO (Al-ZnO-Tin-Oxide) 박막을 증착한 뒤, solvent 및 불순물 제거를 위하여 $250^{\circ}C$의 온도로 30분 동안 열처리를 진행하였다. 이후 Electron beam evaporator를 이용하여 top electrode인 Ti를 100 nm 증착하였다. 제작된 메모리의 전기적 특성은 HP 4156B semiconductor parameter analyzer를 이용하여 측정하였다. 측정 결과, AZTO (0:1:1, 0.1:1:1, 0.2:1:1)를 이용하여 제작한 ReRAM에서 RS특성을 얻었으며 104 s이상의 신뢰성 있는 data retention특성을 확인하였다. 그리고 Al의 비율이 증가할수록 on/off ratio가 증가하고 endurance 특성이 향상되는 것을 확인하였다. 결론적으로 Al을 doping함으로써 ZTO film의 메모리 특성을 향상 시켰으며 AZTO film을 메모리와 트랜지스터의 active layer로써 활용 가능할 것으로 기대된다.
Quantum-structures with nanoparticles have been attractive for various electronic and photonic devices [1,2]. In recent, nonvolatile memories such as nano-floating gate memory (NFGM) and resistance random access memory (ReRAM) have been studied using silicides, metals, and metal oxides nanoparticles [3,4]. In this study, we fabricated nonvolatile memories with silicides (WSi2, Ti2Si, V2Si) and metal-oxide (Cu2O, Fe2O3, ZnO, SnO2, In2O3 and etc.) nanoparticles embedded in polyimide matrix, and photovoltaic device also with SiC nanoparticles. The capacitance-voltageand current-voltage data showed a threshold voltage shift as a function of write/erase voltage, which implies the carrier charging and discharging into the metal-oxide nanoparticles. We have investigated also the electrical properties of ReRAM consisted with the nanoparticles embedded in ZnO, SiO2, polyimide layer on the monolayered graphene. We will discuss what the current bistability of the nanoparticle ReRAM with monolayered graphene, which occurred as a result of fully functional operation of the nonvolatile memory device. A photovoltaic device structure with nanoparticles was fabricated and its optical properties were also studied by photoluminescence and UV-Vis absorption measurements. We will discuss a feasibility of nanoparticles to application of nonvolatile memories and photovoltaic devices.
Tantalum oxide has been extensively investigated as one of the promising Resistive switching materials applicable to Resistive Dynamic Access Memories. Impedance spectroscopy offers simultaneous measurements of electrical and dielectric information, separation of electrical origins among bulk, grain boundaries, and interfaces, and the monitoring of electrical components. Such benefits have been combined with the resistive states of resistive switching devices which can be described in terms of equivalent circuits involving resistors, capacitors, and inductors, The current work employed pulsed laser deposition in order to prepare the oxygen-deficient tantalum oxide. The fabricated devices were controlled between highresistance and low-resistance states in controlled current compliance modes. The corresponding electrical phenomena were monitored both in the dc-based current-voltage characteristics and in the ac-based impedance spectroscopy. The origins of the electrical switching are discussed towards optimized ReRAM devices in terms of interfacial effects.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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