이산화탄소 지중저장 실증연구를 위하여 마이오세 포항분지의 연일층군에서 굴착한 2곳의 시추코어 시료에 대해 X-선회절분석을 통하여 구성광물을 분석하였다. 그 결과, 석영, 사장석, 정장석, Opal-CT, 스멕타이트, 운모, 일라이트, 카올린광물, 녹니석, 방해석, 석고, 황철석, 돌로마이트, 능철석 등의 다양한 광물이 나타났다. 스멕타이트는 대부분의 시료에서 산출되고 있으며, 하부에서 비교적 많이 함유되었다. 상부지층에 주로 산출하는 Opal-CT는 비정질 규조의 속성작용에 의한 것으로, 깊이에 따라 크리스토발라이트의 d(101) 값이 $4.10{\AA}$에서 $4.05{\AA}$으로 대체적으로 감소하는 경향이 나타났다. 두 시추공에서 광물성분의 분포가 서로 유사하게 대비되어, 거의 같은 퇴적환경에서 형성된 것으로 생각된다. 스멕타이트가 대부분의 심도에서 상당량 함유되어 있으므로, 이들 지층은 이산화탄소의 지중저장시 덮개암의 역할을 할 수 있을 것으로 판단된다.
The Pohang Basin is located in Pohang City and adjacent coastal areas in the southeastern Korea. It has a sequence of 900 meters of Neogene marine sediments (Yeonil Group) while offshore basins in the East Sea, e.g., the Ulleng basin, is over 10 Km in thickness. An understanding of the marine Yeonil Group in the Pohang Basin may provide insights into the hydrocarbon potential of the offshore East Sea regions. Heulandite, smectite, dolomite, kaolinite and opal-CT are commonly found as diagenetic minerals in the Yeonil Group. Among these minerals, heulandite occurs as a main cement only in sandstones consisting of volcanic matrix, Smectite composition and diagenetic mineral facies such as heulandite and opal-CT may reflect that the Yeonil Group has undergone shallow burial, temperatures below about 60 degrees. This suggest that sandstones have experiened weak diagenetic alteration. In order to reconstruct the thermal history of the basin, apatite fission-track analysis was carried out. Aapparent apatite fission-track ages (AFTAs) exhibit a broader range of ages from 238 Ma to 27 Ma with mean track lengths in the range of $15.24\pm8.0$ micrometers, indicating that these samples had undergone significant predepositional thermal alteration. The Triassic to Cretaceous AFTAs seem In represent the timing of cooling of their sedimentary sources. Late Cretaceous mean AFTA $(79.0\pm8.0 Ma)$ on the Neogene Yeonil Group indicates that the Yeonil Group had not been buried deeper than 2km since its deposition. The organic matters of. the Pohang Basin remain in the immature stage of thermal evolution because burial depth and temperature were not sufficient enough for maturation even in the deep section of the basin.
동해 울릉분지 북동부에 위치한 키타-야마토 뱅크 주변해역에서는 대륙지각내 열개작용에 의한 분지형성과 관련된 지질구조, 화성활동 등의 중요한 정보가 확인된다. 키타-야마토 뱅크는 마이오세 초에 불완전한 열개작용에 의해 생성된 소규모 분지로, 분지내에서는 수심, 음향기반암의 깊이 및 퇴적층의 두께가 급격히 변화하고 있다. 연구지역은 신장력에 의해 확장성 지각변동을 받았으며, 초기 마이오세에 울릉분지가 열림에 따라 대륙지각의 분열이 시작되면서 기반암이 침강하기 시작하였다. 계속되는 확장과 열개 운동에 의해 대륙지각 파편 내에서 대규모 경계단층인 동시 열개성 정단층에 의해 둘려 쌓인 지구 및 반지구를 형성하였다. 반면에 퇴적암내의 소규모 후기 열개성 정단층들은 큰 지구조적 변형을 받지 않고 분지 침강, 퇴적물 하중 및 화성활동에 의해 계속 재활성되면서 생성되었다. 지구 및 반지구의 좁고 긴 함몰지대 내의 불규칙한 음향기반암 위에는 최대 1.2초 두께의 마이오세부터 홀로세에 이르는 퇴적물이 쌓여 있으며, 동시 열개성 퇴적층으로 추정되는 층단위 V와 IV는 확장에 수반된 화성활동과 기반암까지 연장된 정단층들에 의해 변형되어 있다. 급경사의 분지 경계부의 상부층에는 대규모의 사면사태에 의해 형성된 함몰침식대의 퇴적구조를 보여준다.
단백석이 주성분을 이루는 포항 지역산 규질 이암을 합성원료로 하여 $80^{\circ}C$의 온도 조건에서 10∼15%농도의 TMAOH 및 TMAOH+NaOH 용액으로 수열 반응시켜 유기 스멕타이트를 합성하였다. 이 실험에서 NaOH와 TMAOH의 혼합용액으로 처리했을 경우에는 스멕타이트 의에 NaP와 하이드록시소달라이트가 함께 합성되는데 비해서, TMAOH 용액만으로 처리했을 경우에는 이들이 수반됨이 없이 스멕타이트만 생성되었다. 합성된 스멕타이트는 X-선회절 분석, 시차열분석 및 적외선 흡광 분석을 통해서 결정구조상의 층간에 $TMA^{+}$ 이온이 개재된 몬모릴로나이트 계열의 유기 스멕타이트인 것으로 밝혀졌다. 스멕타이트 생성을 조장시킨 주요 반응 모질물은 단백석으로 밝혀졌고, 이 유기 스멕타이트의 골격 성분인 Al의 공급원으로서는 원료 물질 내에 상당량 함유되는 퇴적물기원의 스멕타이트가 그 역할을 담당하는 것으로 해석된다. 반응성이 상대적으로 낮은 석영과 운모는 대부분 이 합성반응에 관여하지 못하고 반응산물 내에서 주요 불순물로서 잔존된다. 이 같은 실험 결과들은 앞으로 이 합성 반응계에 적합한 Al 공급원이 동원될 수 있다면 저온($100^{\circ}C$ 이하)에서 이 이암을 원료로 하여 새롭고 효과적인 유기 스멕타이트의 수열합성 방안이 마련될 수 있음을 시사한다.
흥해 지역 연일층군의 퇴적상, 암상, 층서적 구분 및 속성 광물상 사이의 밀접한 성인적 연계성을 논의하였다. 연일층군 중$\cdot$하부의 역암 및 사암에는 퇴적 분지의 서측 연변부의 제 3기 화산암류에서 유래한 화산쇄설물이 함유된다. 연일층군 중$\cdot$하부 층준의 부분적 화산쇄설성 암상 및 퇴적상과 이를 뚜렷하게 피복하는 연장성이 양호한 규질 이암층의 존재를 근거로 연일층군을 천북층과 포항층으로 새로이 2분할 것을 제안한다. 연일층군의 속성 광물상은 기본적으로 원암의 암상과 조성에 의존되는 양상을 보인다. 연일층군 퇴적암류에서 환찰되는 주요 속성 광물로는 휼란다이트, 스멕타이트, 방해석, 및 단백석 등이 있다. 천북층의 역암 및 사암은 대부분 조립질의 휼란다이트가 주요 교결물을 이루는 것이 특징이다. 천북층의 부분적 화산쇄설성 암상은 이 속성 기원 제올라이트의 생성을 조장하였다. 휼란다이트와 단백석 등과 같은 기타 속성 광물들의 광물상과 스멕타이트의 조성을 근거로 연일층군의 매몰 온도가 $40{\~}60^{\circ}C$에 달했던 것으로 해석하였다.
국내산 벤토나이트들의 광물조성 및 특징과 양이온 교환특성과의 연계성을 규명하기 위해서, 정제나 분리 과정 없이 원광 단위로 XRD 정량분석, 화학적 용출실험, pH 및 양이온 교환능력 (CEC) 측정 등을 시행하였다. 리트벨트법에 의한 XRD 정량분석 결과, 국내산 벤토나이트들은 몬모릴로나이트(30~75 wt%) 외에 주요 불순물로서 제올라이트, 단백석, 장석류가 대개 25 wt% 이상 함유하는 것으로 밝혀졌다. 클리놉틸로라이트-휼란다이트 계열의 조성을 이루는 것으로 감정된 이 제올라이트들은 제올라이트질 벤토나이트의 양이온 교환특성에 심대한 영향을 미친다. 클리놉틸로라이트는 상대적으로 규질이며 밝은 색을 띠는 벤토나이트에서 흔히 볼 수 있고 단백석과 밀접한 공생관계를 이루며 산출되는 것이 특징이다. 대부분 Ca이 주된 교환성 양이온을 이루지만, 일부 제올라이트질 벤토나이트에서는 알칼리 이온의 함유도가 매우 높게 나타나기도 한다. 메칠렌블루법에 의해 측정된 CEC 값은 다소 산포되기는 하지만 몬모릴로나이트의 함량과 대체로 정비례하는 관계를 보이고 상대적으로 낮은 수준을 보인다. 이에 비해서 암모늄아세테이트법에 의해서 측정된 ‘Total CEC’ 값은 비교적 높은 수준(50~l15meq/100 g)을 보인다 이 같은 CEC 값의 차이는 특히 제올라이트질 벤토나이트에서 보다 크게 나타나고, 이는 제올라이트에 의한 CEC 증대효과로 간주된다. 단백석이나 장석류들은 벤토나이트의 양이온 치환능력에 별다른 영향을 미치지 않는 것으로 나타난다. 벤토나이트 현탁액의 pH는 교환성 양이온들 중에서 알칼리 성분 함유도, 특히 Na의 함유수준이 증가됨에 따라 pH=9.3에 이를 정도로 증대되는 경향을 보인다. 그렇지만 경우에 따라서는 소위 ‘산성백토’로 취급될 수 있을 정도로 낮은 pH(5~6) 값을 갖는 벤토나이트들도 있다. 이는 일부 국내산 벤토나이트들이 몬모릴로나이트의 층간 양이온으로서 $H^{+}$ 을 일부 함유하고 있기 때문인 것으로 여겨진다. 궁극적으로 이 연구결과는 벤토나이트의 품위 산정에는 XRD 정량분석법이 적용되는 것이 합리적이고 CEC와 관련된 품질 특성은 전적으로 ‘Total CEC’ 개념에 의거하여 평가되어야 한다는 것을 시사한다.
Siliceous mudstones are embedded on a large scale in the Tertiary formations of Pohang area. Some useful zeolites such as NsP, (Na, TMA)P, analcime and hydroxysodalite were synthesized from the siliceous mudstones by treating with the variety of solution, i.e ., NaOH, NaOH+NaCl, NaOH, NaOH+$NaAlO_2$and NaOH+TMAOH at the low-temperature hydrothermal system ranging 60~12$0^{\circ}C$. Major precursor of zeolites is found as opal-CT in the zeolite-forming reaction. Smectite, which is included in considerable amounts in the mudstone, appears to play a major role of Al-source in the zeolite synthesis. In comparison, chalcedonic quartz and mica are rather insoluble in alkaline solution, and thus, these are observed as major impurities in the reaction products. An addition of $NaAlO_2$to NaOH solution is effective for eliminating these impurities in the reaction procedure, through these are partly dissolved when elevating the reaction temperature, concentration, and time. Phase change from NaP to hydroxysodalite takes place at the NaOH concentrations of 3.0~4.0 M, and the reaction is not sensitive to the temperature shift. NaP is more stable at lower NaOH concentration and higher activity of $Na_{+}$ whereas analcime is sensitive to the temperature change and stable at higher than $100^{\circ}C$ and 2.0~4.0 M in NaOH concentration. For the pure NaP synthesis without any other products, the treatment of mudstones with 1:1 solution of NaOH and $NaAlO _2$ turns out to be quite effective. NaP was successfully synthesized together with analcime at $100^{\circ}C$ as well as lower concentrations of NaOH+NaCl solution. In addition, the organic type, (Na, TMA)P was formed together with smectite in the 1:1 solution of NaOH and TMAOH.
금광동지역(金光洞地域)의 제(第) 3 기(紀) 하부(下部) 마이오세司(世)의 장기층군중에서 산출되는 벤토나이트의 광물학적(鑛物學的) 및 성인적(成因的) 특성(特性)에 관(關)하여 연구(硏究)되었다. 벤토나이트는 장기암을 제외(除外)한 모든 장기층군의 구성(構成)멤버층(層)에서 산출된다. 그러나 중요(重要)한 벤토나이트 찬상(鑽床)은 주(主)로 눌대리응회암층(臺里凝灰岩層), 하부합탄층(下部合炭層) 및 현무암질응회암(玄武岩質凝灰岩)에 부존(賦存)되어 있다. 벤토나이트는 주(主)로 스멕타이트(주(主)로 몬모릴로나이트)와 그리고 소량(少量)의 석영(石英), 크리스토발라이트, 단백석(蛋白石), 장석(長石) 등(等)으로 구성(構成)되어 있고 곳에 따라 클리놀틸로라이트, 할로이사이트, 석제(石齊)가 수반(隨伴)된다. 벤토나이트에 대(對)하여 현미경관찰(顯微鏡觀察), X선교절분석(X線翹折分析), 열분석(熱分析), 외선분광분석(外線分光分析), 주사전자 현미경관찰(顯微鏡觀察), 층간화합반응(層間化合反應), 및 화학분석(化學分析) 등(等)의 방법(方法)으로 연구(硏究)되었다. 스멕타이트는 보통 특징적(特徵的)인 꾸부러진 연변부(緣邊部)를 갖는 불규칙(不規則)한 스폰지 모양으로 산출되지만 경우(境遇)에 따라서는 완만하게 만곡(彎曲)되거나 또는 평탄(平坦)한 얇은 엽상(葉狀)으로 산출되기도 한다. 대부분의 스멕타이트는 격자층문전(格子層聞電)가 0.25~0.42로서 전형적(典型的)인 몬모릴로나이트임을 지시(指示)해준다. 그러나 간혹 바이델라이트에 해당(該當)하는 격자열전하(格子閱電荷)를 보여 주는 시료(試料)도 있다. 결정화학적(結晶化學的) 자료(資料)로 볼 때 8면체구조층(面體構造層)에서는 $Fe^{3+}$가 $Al^{3+}$을 치환(置換)하고 있으며 4면체구조층(面體構造層)에서는 $Si^{4+}$가 다른 이온에 의(依)하여 별(別)로 치환(置換)되어 있지 않다. 층상격자문(層狀格子問)에는 주(主)로 $Ca^{2+}$가 존재(存在)한다. 따라서 이 지역(地域)의 스멕타이트는 dioctahedral 칼슘몬모릴로나이트이다. 벤토나이트의 산출상태와 조직(組織)은 스멕타이트, 크리스토발라이트 단백석(蛋白石) 및 비석(沸石)이 응회질(凝灰質) 물질(物質)로부터 속성작용(續成作用)에 의(依)하여 생성(生成)되었음을 지시(指示)하여 준다. 스멕타이트의 원암(原岩)은 조면암질(組面岩質) 또는 현무암질(玄武岩質) 응회암(凝灰岩)이며 조면암질보뢰회암(粗面岩質普雷灰岩)으로 으로부터 유래(由來)된 스멕타이트는 현무암질(玄武岩質) 응회암(凝灰岩)으로 유래(由來)된 것 보다 $Al_2O_3$를 높게 그리고 $Fe_2O_3$를 낮게 함유(含有)하고 있다.
영일 지역에서는 제올라이트 광물들을 상당량(대개 5% 이상) 함유하는 제올라이트질 벤토나이트가 밝은 색조를 띠고 1 m 미만의 두께를 이루며 흔히 산출된다. 이 같은 벤토나이트는 제올라이트 층과 밀접한 층준 접촉관계를 이루며 주로 장기층군의 눌대리응회암층과 함탄층에 부존된다. 이벤토나이트는 곳에 따라 층리와 비조화적 관계를 이루며 산출되기도 한다. 제올라이트질 벤토나이트의 주성분 광물인 몬모릴로나이트는 제올라이트 광물로서 대부분 클리놉틸로라이트와 공생관계를 이룬다. 그렇지만 보다 규질인 벤토나이트의 경우에는 모오데나이트, 상대적으로 $SiO_2$ 함량이 낮은 벤토나이트에서는 휼란다이트를 수반하기도 한다. 모오데나이트가 수반될 경우에는 단백석이 많이 함유되는 것이 특징이다. 주사전자현미경 관찰에 의하면, 제올라이트질 벤토나이트에서는 이들 변질 광물들, 특히 몬모릴로나이트와 제올라이트 광물들이 서로 미세분대되지 않고 대개 혼재되는 양상을 보이는 것이 특징이다. 제올라이트질 벤토나이트는 비교적 규산 성분이 농집된 공극수 조건과 pH의 오르내림이 반복되는 알칼리 환경 하에서 생성된 것으로 여겨진다. 또한 이 벤토나이트는 제올라이트를 함유하지 않는 통상적인 벤토나이트에 비해서 전반적으로 높은 희토류 원소 함유도를 나타낸다. 제올라이트질 벤토나이트의 이 같은 화학적 특징은, 산출상태 및 광물상에서의 특징과 더불어, 이벤토나이트의 성인을 단순히 속성작용의 결과로만 해석하기 어렵고 일부 벤토나이트들에 대해서는 열수변질에 의한 영향을 배제할 수 없음을 시사하는 것으로 여겨진다.
제3기 마이오세 화성쇄설성 퇴적층인 범곡리충군의 주요 구성 암층인 부석질 응회암의 흡착기능성 광물자원으로서의 자원잠재성을 평가하기 위하여 그 응용광물학적 특성 및 그 규제 요인에 대하여 해석하였다. 장기 지역 범곡리층군에서 주된 암상을 이루는 부석질 응회암은 속성변질되어 저품위 제올라이트 및 벤토나이트를 이룬다. 이들은 부석편의 존재로 인한 성분적 특수성에 기인하여 일부 광석들은 양이온치환 능력, 비표면적 및 산성의 pH 농도와 연관된 우수한 흡착기능성을 나타낸다. 이 흡착기능성 광물질에서 낮은 pH 농도를 유발하는 것은 주로 결정구조상 층간에 수소 이온을 갖는 H-스멕타이트의 존재에 의한 것으로 밝혀졌다. 이 H-스멕타이트는 층간 교환성 양이온으로서 수소 이온의 존재에 의해 결정구조상 불규칙성이 야기되어 엽편상의 결정 가장자리가 다소 말린 형태를 보이고, X-선회절 분석에서는 (001) 회절선을 비롯한 주요 기저 회절선들이 일반적인 Ca-유형의 스멕타이트에 비해 상대적으로 낮은 강도를 보이는 것이 특정이다, 이 H-스멕타이트의 원물질 해석과 광물 공생관계를 토대로 이 독특한 점토광물의 생성 모델을 제시하였다. 즉, 부석질 유리편이 속성과정 동안에 필연적으로 야기되는 수화 변질의 결과로 규산이 해리되면서 생성된 수소 이온에 의해 공극수의 pH가 감소되어 단백석이 생성됨으로써 스멕타이트의 생성을 조장한 것으로 여겨진다. 강한 산성을 유발하는 이같은 H-스멕타이트의 존재에 의해서 범곡리층군의 저품위 흡착기능성 광물자원의 산업적 효용도, 특히 산성백토나 상토 부문 등에서 긍정적으로 평가될 수 있을 것으로 여겨진다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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