The production of CO-free hydrogen streams for feeding PEM-Fuel Cells using catalytic zeolite membrane reactors was analysed by means of selective oxidation. Tubular FAU (Na-Y) zeolite membranes, prepared by a secondary growth method and Pt-loaded, were used in a flow-through MR configuration. The catalytic tests were carried out at $200^{\circ}C$ and at different pressures with a simulated dry reformate shifted gas mixture ($H_2$ ca. 60%, CO 1 %, plus $O_2,\;N_2,\;CO_2$). The operative $O_2/CO$ stoichiometric equivalent feed ratio was ${\lambda}= 2$. These catalytic tests, reducing the CO concentration down to $10{\sim}50$ ppm, verified the possibility of MR integration after using a low temperature water-gas shift unit of a fuel processor to convert hydrocarbons into hydrogen-rich gas.
A novel system to thicken the concentrated colloidal solution from membrane water treat-ment processes was developed. A hollow-fiber microfilter(hydrophilic polyethylene nominal pore size 0.1 μm total surface area 0.42 m2) was installed in an acrylic housing that has an aeration port 5 cm below the membrane and a clarifier in the bottom. The concentrate was uniformly supplied from the top of the housing. Bacuum filtration caused downward flow of concentrate and as a result thickening interface. The addition of poly-aluminum chloride (PAC) resulted in rapid increase of trans-membrane pressure (TMP) and in no improvement of the filtered water turbidity and thickening process. Two types of con-centrate and concentrate turbidity had little effect on the increase of TMP and concentrate thickening. It was observed that for the same height of membrane housing membrane surface area to housing volume (A/V) ratio had significant effect on the increase of TMP. When the housing volume was increased ten times the increasing rate of TMP was three times faster as compared to the original housing. A hydraulic model successfully simulated the formation and sedimentation of thickening interface.
This research was aimed at developing new catalytic membrane reactors to be used for : i) partial oxidation of toluene (to benzaldehyde and benzoic acid) ii) oxidative dehydrogenation of propane iii) complete oxidation of propane and toluene. The reactor is particularly useful for the optimisation and the industrial development of heterogeneous catalytic processes, particularly for those processes where it is necessary to control the reactants stoichiometry in the reaction zone. This control limits consecutive reactions, thus obtaining high selectivity with industrially interesting conversions. This presentation will concentrate on the partial oxidation of toluene.
본 연구는 퍼클로레이트($ClO_4{^-}$)와 질산염($NO_3{^-}$)의 직접적인 처리방법으로 무산소/호기생물막반응조와 MF막에 의한 연속처리의 적용 가능성을 조사하였다. 생물막 처리공정은 첫 번째 단계로 퍼클로레이트와 질산염의 제거를 위해 무산소생물막반응조를 이용하였고 두 번째 단계로 이화적 퍼클로레이트와 질산염 환원을 위해 사용된 잔류탄소원의 제거를 위해 호기생물막반응조가 도입되었다. 그리고 마지막 단계로 탁도제거를 위해 중공사형 MF막을 적용하였다. 본 연구에서 102 ${\mu}g/L$$ClO_4{^-}$와 61.8 mg/L $NO_3{^-}$ (14 mg/L $NO_3$-N)가 유입수로 주입되어 퍼클로레이트는 IC 검출농도 이하(5 ${\mu}g/L$$ClO_4{^-}$)로 제거되었으며 질산염은 최종 처리수의 농도가 4.4 mg/L $NO_3{^-}$ (1 mg/L $NO_3$-N)로 제거되었다. 탄소원으로 사용된 과잉의 179 mg/L 유입 $CH_3COO^-$는 무산소생물막반응조의 유출수에서 117 mg/L, 호기생물막반응조의 유출수에서 11 mg/L로 감소하였다. 3 NTU의 유입 탁도는 무산소/호기생물막반응조의 유출수에서 1.5와 0.3 NTU였으며 최종 MF막의 유출수에서 0.2 NTU였다. 이 결과는 지표수와 지하수에 포함된 저농도 퍼클로레이트와 질산염 오염의 직접적인 처리방법으로 무산소/호기생물막반응조와 MF막의 연속처리가 적용될 수 있음을 의미하는 것으로 사료된다.
화학반응이 주로 고온에서 일어나기 때문에 polymer membrane의 화학반응에의 적용은 거의 없었으며, 연구의 대부분은 열적 안정성이 좋은 inorganic membrane reactor에 대하여 이루어져 왔다. 산 및 산화환원 촉매로써의 12-텅스토인산은 반응물의 종류에 따라 특이한 흡착 특성을 보이며, 헤테로폴리산만이 지니는 특징적인 surface, bulk 특성 때문에 바능물의 종류에 따라 반응은 촉매의 surface and/or bulk에서 일어난다. 무기 축합산인 12-텅스토인산이 지니는 또 하나의 특징은 물, 알콜, ether 같이 산소를 포함하는 organic solvent에 매우 잘 녹는다는 사실이다.
한국막학회 1999년도 The 7th Summer Workshop of the Membrane Society of Korea
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pp.52-54
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1999
In the present work, results of simulation studies carried out for the water carbonation process are presented and compared with experimental data obtained for the same system. Furthermore, the use of membrane contactors in integrated membrane operations is proposed and discussed as a mean to enhance the performance of processes.
This study was performed to investigate the application of submerged membrane bioreactor (MBR) system for biological nutrient removal of municipal wastewater. MBR bioreactor consists of four reactors such as anaerobic, stabilization, anoxic and submerged membrane aerobic reactors with two internal recycles. The hydraulic retention time (HRT), sludge retention time (SRT) and flux were 6.2 hr, 34.1 days and $19.6L/m^2/hr$ (LMH), respectively. As a result of operation, the removal efficiency of $COD_{Cr}$, SS, TN and TP were 94.3%, 99.9%, 69.4%, and 74.6%, respectively. There was no significant effect of microbial activity after the maintenance cleaning using 200 mg/L of NaOCl. Membrane filtration for the treatment of municipal wastewater was performed for longer than 9 months without chemical recovery cleaning.
한국막학회 1999년도 The 7th Summer Workshop of the Membrane Society of Korea
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pp.43-47
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1999
Pd-ceramic composite membranes and catalytic membrane reactors(CMR) have been studied for hydrogen purification and recovery in th fusion reactor fuel cycle. The development of techniques for coating microporous ceramic tubes with Pd and Pd/Ag layers is described: composite membranes have been produced by electroless deposition (Pd/Ag film of 10-20${\mu}{\textrm}{m}$) and rolling of thin metal sheet (Pd and Pd/ Ag membranes of 50-70 ${\mu}{\textrm}{m}$). Experimental results on electroless membranes showed that the metallic film presented some defects and the membranes had not complete hydrogen selectivity . Then the catalytic membrane reactors with electroless membranes can be applied for some industrial processes that do not require a complete separation of the hydrogen (i.e. in the dehydrogenation of hydrocarbons). The rolled thin Pd/Ag membranes separated the hydrogen from the other gas with a complete selectivity and exhibited a slightly larger (about a factor 1.7) mass transfer resistance with respect to the electroless membranes. Experimental tests confirmed the good performances in terms of durability.
두 개의 간헐반응조, 막분리조, 탈기조로 구성된 생물학적 MBR고도처리 공정에 동일한 유입수량과 수질의 하수가 유입되는 경우 운전 온도 및 SRT (Sludge Retention Time)변화에 따른 질소제거 특성을 컴퓨터 시뮬레이션을 통해 파악하였다. SRT가 25일이고 운전온도가 $25^{\circ}C$인 경우 간헐반응조를 간헐폭기 시키는 경우에 운전온도 $13^{\circ}C$의 59%에서 31%로 질소제거효율이 급격히 떨어지는데, 이는 운전온도 $13^{\circ}C$에 비해서 간헐반응조의 RBO (Readily Biodegradable Organic) 농도가 낮아져서 발생한 현상으로 파악되었다. 운전온도 $25^{\circ}C$에서 SRT를 12.6일로 운전하는 경우 간헐반응조 RBO농도는 증가하고 질소제거 효율은 회복되었다. 간헐반응조를 갖는 MBR시스템에서 SRT와 운전온도가 간헐반응조 RBO농도에 미치는 영향은 좀더 깊게 연구되어야 한다.
팔라듐 분리막은 수소에 대한 선택적 투과성능이 우수하여 수소의 분리 정제와 막반응기에 많이 이용된다. 무전해 도금법에 의해 팔라듐을 다공성 세라믹막 표면위에 도금하고 내구성을 향상하기 위한 후처리로서 사염화 티탄($TiCl_4$)을 이용한 에칭으로 팔라듐-세라믹 복합막을 제조하였다. 제조된 팔라듐-세라믹 복합막을 막반응기로 이용하여 수성가스전환반응에 적용하였으며, 여러 가지 실험 변수에 따른 CO 전환율을 조사하였다. 막반응기를 사용하지 않은 전통적인 반응기와 비교한 결과, 적정조건에서 막반응기의 CO의 반응전환율이 20~25% 이상 향상되었다. 막반응기에서의 수성가스반응은 120 h의 운전 결과, CO의 반응전환율이 변함없이 안정적으로 유지되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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