한반도에서 출토된 청동기의 납동위원소비 분석 자료 673건을 이용하여 시대별, 유형별, 지역별로 분류하고 그에 따른 납동위원소비 특성을 밝히고자 하였다. 초기철기시대는 한반도 남부의 전역에 걸쳐 넓게 분포하는 반면, 조선시대의 납동위원소비는 대부분 zone 3로 대변되는 충청남 북도와 전라남 북도에 분포되었다. 또한 서울 경기, 충청, 전라, 경상도에서 출토된 청동기는 한반도 전역의 원료를 사용하여 제작한 것으로 추정되나, 북한의 경우 경상남 북도의 원료를 사용하지 않은 것을 알 수 있다. 이번 연구결과를 기초자료로 하여 시대가 명확한 출토 청동기의 납동위원소비 분석 자료를 추가적으로 확보한다면 청동기 원료의 이동 경로 뿐만 아니라, 납이 혼합되고 재활용되는 시기를 구분할 수 있을 것이라 판단된다.
익산 미륵사지 석탑의 사리공 내에서 출토된 납유리 9점의 납동위원소비를 분석하여 납 원료의 산지를 추정하고, 이를 왕궁리 출토 납유리의 연구결과와 비교하여 상관관계를 알아보고자 하였다. 납유리는 주화학성분 분석결과, PbO가 약 70 wt.%, $SiO_2$가 약 30 wt.% 함유된 전형적인 $PbO-SiO_2$계의 유리였다. 납동위원소비를 이용한 납유리의 원료산지 추정결과, 기존 동북아시아 납동위원소비 분포도로는 대부분이 한국북부의 방연석 광산에 속하는 것으로 나타났다. 반면, 한반도 납동위원소비 분포도로는 한국남부의 방연석 광산이 납유리의 주요 원료 산지로 추정할 수 있어 두 분포도의 결과가 상이하게 나타났다. 또한 동일지역, 동시대에 조성된 것으로 알려진 왕궁리 출토 납유리의 기존 연구데이터와 비교한 결과, 납 원료의 산지가 서로 유사한 것으로 판단된다.
수중생물과 그 생물이 살았던 물과의 Sr 동위원소 조성은 크게 다르지 않으나, Pb 동위원소비는 Sr 동위원소와는 달리 생물과 그 생물이 살았던 물과 상이한 값을 보인다. 이 두 동위원소를 환경추적인자로 동시에 적용할 목적으로 담수에 사는 수중생물인 다슬기(Semisulcospira libertina) 껍질의 두 동위원소비를 측정하여 보았다. 하천수에 사는 다슬기 껍질의 Sr 동위원소비는 그들이 살았던 하천수의 동위원소비와는 같은 값을 보이지만, 채취지역에 따라서는 다른 값을 가진다. 하천수의 Sr 동위원소조성이 다른 것은 각 하천수의 기반암의 Sr 동위원소가 서로 다르기 때문으로 결국 하천수중의 Sr은 기반암으로부터 유래하고 다슬기 껍질의 Sr은 하천수에서 기인한 것으로 볼 수 있다. 반면에 Pb 동위원소비는 하천수와 다슬기 껍질이 서로 다른 값을 보이는 것은 하천수에 용해된 Pb이 다슬기가 흡수 가능한 Pb과는 다른 것으로 생각되며, 다슬기 껍질의 Pb 동위원소비는 강우의 Pb 동위원소비와 유사하다. 하천수에 용해된 Pb은 기반암에서 유래한 것이 아니라 토양 중에 집적된 대기기원의 Pb이 대부분인 것으로 생각된다.
본 연구는 제철 산업지역과 이 지역으로 부터 이격거리가 다른 주거지역들의 대기 및 잠재적 오염원의 납 동위원소/대기 중 납 농도를 측정하여 제철 산업도시 대기 중 납의 주요 오염원을 평가하였다. 대기 중 납 농도와 납 동위원소비 측정과정에서 수행한 자료의 질 관리 프로그램에서 결정된 납의 검출한계는 $0.5ng/m^3$ 이하, 표준 입자상물질의 회수율은 90% 이상 그리고 4종류 납 동위원소($^{204}Pb$, $^{206}Pb$, $^{207}Pb$, $^{208}Pb$) 분석의 재현성 오차가 모두 0.2% 이하이었다. 3종류 동위원소비($^{206}Pb/^{204}Pb$, $^{207}Pb/^{206}Pb$, $^{208}Pb/^{206}Pb$ 모두에 대해서 산업지역에서 측정된 값은 이 지역과 멀리 떨어진 주거지역 측정값보다 인접한 주거지역 측정값과 가까워, 산업지역과 인접 주거지역 납의 오염원이 보다 유사한 것으로 나타났다. 나아가, 여름과 겨울 두 계절에 대하여, 주거지역들보다는 산업지역에서 납 농도가 4배 이상 높게 나타났고, 주거지역 중에서도 인접 주거지역에서 납 농도가 높게 나타났기 때문에, 산업지역에서 배출된 납이 인접 주거지역에 더 많은 영향을 미친 것으로 사료되었다. 산업지역에서 조사된 3종류 납 동위원소비($^{206}Pb/^{204}Pb$, $^{207}Pb/^{206}Pb$, $^{208}Pb/^{206}Pb$)가 8종류 잠재적 오염원 중에서 슬래그와 자동차 배출가스의 값과 유사하게 나타나, 이들 오염원이 산업지역과 인접 주거지역 납의 주요 오염원으로 추정된다. 또한, 산업지역과 주거지역들의 납 동위원소비가 계절적으로 다른 양상을 나타내었고, 납 농도는 여름보다 겨울에 높게 나타났다.
경복궁 전각 청기와에 사용된 납유의 발색 원리와 용융제로 사용된 납의 산지를 확인하기 위해 성분 분석과 납동위원소비 분석을 실시했다. 청기와 31점을 녹색, 청색, 황색으로 구분하여 표면에 시유된 납유의 성분을 분석한 결과 Pb, Si, Cu가 주성분으로, Fe, Ca, Mg, Al 등이 미량으로 검출되었다. 청색 납유에서는 Cu의 함량이 높았으며 황색 또는 갈색의 납유에서는 Cu는 검출되지 않았고 Fe의 함량이 높게 나타났다. 따라서 납유의 제작에 용융제로 납을, 발색제로 산화동을 사용했음을 알 수 있었다. 또한 경복궁 청기와에 사용된 납유의 납동위원소비는 한반도 납동위원소비 분포도에서 충청도와 전라도를 포함하는 zone 3 영역에 도시되었으며, 납유의 용융제는 이들 지역에서 산출되는 방연석 등을 사용했을 것으로 추정된다. 삼국과 통일신라시대 녹유의 납동위원소비는 대부분 한반도를 벗어나 위치하여 납의 산지가 변화되었음을 알 수 있었다. 특히 녹유 전돌의 납동위원소비를 통해 주변국과의 교류를 추정할 수 있었으며 동일 사찰에서 출토된 녹유 전돌의 납동위원소비가 서로 달라 다른 시기 또는 다른 공방에서 제작된 것으로 판단할 수 있었다.
본 연구에서는 태안 마도해역에서 출수된 고려시대 청동숟가락 8점의 양식을 비교하고, 생산지와 출수지와의 관계를 파악하기 위한 성분분석 및 납동위원소비 분석을 실시하였다. 출수 청동숟가락의 술잎은 대부분이 타원형이었으며 술총은 능형과 연미형으로 구분된다. 청동숟가락은 구리(Cu)와 주석(Sn)의 2원계 합금으로 제작되어 납(Pb)이 인위적으로 첨가되지 않음을 확인할 수 있다. 같은 유물일지라도 시험편 채취 후 분석위치에 따라 미량원소 성분변화가 다르게 나타남을 알 수 있으며, 미량원소 중 은(Ag)이 높게 부화되는 것을 확인할 수 있다. 출수 청동숟가락의 납동위원소비 분석결과 충청남북도, 전라남북도를 포함하는 zone 3에서 원료를 공급 받았음을 알 수 있다. 청동제작에 사용되는 원료 광석의 미량원소 분석결과가 축적된다면 납동위원소비와 더불어 산지추정에 좋은 인자가 될 것으로 사료된다.
본 연구는 청동기-초기철기 시대로 구분되는 선사시대 출토 청동 무기류 25점의 출토지와 생산지의 관계를 파악하기 위해 납동위원소비와 성분분석을 실시하였다. 청동 무기류 25점은 모두 구리-주석-납의 삼원계 합금으로 납이 인위적으로 첨가됨을 확인할 수 있다. 납동위원소비 분석을 통해 청동기-초기철기 시대 무기류는 중국 북부지역을 포함한 다양한 지역의 원료로 제작되어 그 시대의 유통과 교류가 활발했음을 알 수 있다. 또한 세형동검은 한반도 남부 영역분포도의 zone 1-3 및 중국 북부 지역에서, 동과 및 동모는 zone 1 및 zone 4를 제외한 나머지 지역에서 납 원료를 공급받았음을 확인할 수 있다. 출토 청동 무기류 25점의 미량원소 중 은은 부화되어 나타나며 아연 및 코발트는 결핍됨을 알 수 있다. 비소와 안티몬은 일부 시료에만 검출되어 산지 연구를 위한 특정인자로의 가능성을 확인하였다. 납동위원소비 분석은 원료의 산지뿐만 아니라 공반되는 유물의 제작시기를 구분할 수 있으며 유물 내에 결핍, 부화된 미량원소는 원료 산지를 추정하는데 좋은 인자가 될 것으로 생각된다.
익산군(益山郡) 용제리(龍提里)에서 출토(出土)된 기원전(紀元前)의 세형동검(細形銅劍)을 습식(濕式) 및 원자흡수분광법(原子吸收分光法)으로 조성(組成)을 정량(定量)하였으며, 시편(試片)을 연마(硏磨), 부식(腐蝕)시켜 광학현미경(光學顯微鏡)과 주사형(走査型) 전자현미경(電子顯微鏡)으로 미세구조(微細構造)를 관찰(觀察)하였다. 또한 질량분석계(質量分析計)를 써서 납동위원소비(同位元素比)를 측정(測定)하여 원료(原料)의 산지(産地)를 추정(推定)코자 하였다. 세형동검(細形銅劍)은 Cu-Sn-Pb계(系)로서 Sn이 17%, Pb가 6.8%로서 Sn이 10% 이상이고 Pb가 첨가(添加)된 것으로 보아 청동기(靑銅器) 중기(中期) 이후(以後)임을 알 수 있었다. 시료내부(試料內部)는 ${\alpha}$와 (${\alpha}+{\delta}$) 공정(共晶)으로 되어 있으며 편석(偏析)이 일어나 있었다. 원료(原料)는 중국(中國) 북부산(北部産)일 가능성(可能性)이 크다.
본 연구는 안동호 퇴적물 중의 납 오염 기원을 조사하기 위해 안동호 퇴적물, 안동호 유역의 토양, 광미퇴적물 및 아연제련시설의 부산물 중의 납 동위원소를 분석하고 국내 외 결과와 비교하였다. 안동호 퇴적물 중의 $^{207}Pb/^{206}Pb$ 및 $^{208}Pb/^{206}Pb$는 $0.827{\pm}0.004$ 및 $2.041{\pm}0.015$로서 광미퇴적물의 $0.815{\pm}0.002$ 및 $2.016{\pm}0.006$와 유사한 값을 나타내었으며, 토양 중 $^{207}Pb/^{206}Pb$ 및 $^{208}Pb/^{206}Pb$는 0.756~0.881 및 1.872~2.187로 퇴적물 및 광미퇴적물에 비해 넓은 범위의 납 동위원소 분포를 나타냈다. 아연 광석의 $^{207}Pb/^{206}Pb$ 및 $^{208}Pb/^{206}Pb$는 0.816~0.956(평균 0.832), 2.029~2.219(평균 2.059)로서 비교적 넓은 범위의 동위원소 조성변화를 보였으며, 폐수 및 슬러지 중의 $^{207}Pb/^{206}Pb$ 및 $^{208}Pb/^{206}Pb$는 0.883~0.905(평균 0.887), 2.127~2.156(평균 2.133)로 나타났다. 안동호 퇴적물은 연화광산의 광상과 유사한 납 동위원소 분포특성을 보였으며, 광미퇴적물과 토양에 의한 혼합 특성을, 아연제련시설의 경우, 캐나다 및 호주 등으로부터 수입된 아연 광석에 의한 납 동위원소 분포와 유사한 분포 특성을 나타냈다.
백령도에서 산출되는 알칼리 현무암과 현무암내의 맨틀포획암에 대하여 REE와 Nd-Sr, 영족기체의 동위원소비를 분석하여 초염기성 포획암과 알칼리 현무암질 마그마의 기원을 해석하였다. 연구결과를 요약하면 다음과 같다. (1) 스피넬-러조라이트 맨틀 포획암을 다량 함유한 알칼리 현무암은 주로 현무암-뮤저라이트(mugearite)와 현무암질 안산암으로 구성되어 있다. (2)높은 HREE특징을 가지는 알칼리 현무암의 REE패턴은 OIB패턴과 유사하다. 그리고 상이한 시료들 간에 비교적 균일한 REE패턴은 알칼리 현무암질 마그마가 동일 기원물질에서 유래하였음을 시준하고 있다. (3)현무암의 Nd-Sr동위원소비는 알칼리 현무암질 마그마가 지각물질의 혼입영향이 없는 결핍맨틀 기원임을 가르키고 있다. (4)포획암중 감람석의 헬릅동위원소비($^3$He/$^4$He)는 5.0${\pm}$1.1Ra-6.7${\pm}$1.3Ra로 MORB 값(ca. 8.0Ra) 보다 낮으며 대륙지각 하부 리소스피어 맨틀의 특성을 나타내고 있다. 그러나 시료 OL-7 감람석의 높은 ($^3$He$^4$He(16.8${\pm}$3.1Ra) 값은 분출후 우주선 기원$^3$He의 혼입으로 추정된다. 감람석의 아르곤 동위원소비$^{40}$Ar$^{36}$Ar=300~500)는 MORB값(10,000~30,000)보다 훨씬 낮은 대기 아르곤의 동위원소비(295.5)에 가깝다. 이는 백령도 포획암의 감람석이 마그마 분출후 느린 탈가스 과정에 대기의 혼염이 있었음을 암시하고 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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