본 연구는 영산강 수계의 일반적인 수질 특성(pH, DO, 전기전도도, BOD, COD, TN, TP, Chl-$a$, DOC, $UV_{254}$, SUVA)과 3D fluorescence excitation-emission matrix (FEEM) 분석을 통한 자연유기물질(NOM)의 특성을 조사하였다. FEEM은 여기 파장과 방출 파장에서의 형광세기를 이용하여 단백질계 (protein-like), 펄빅계 (fulvic-like) 및 휴믹계(humic-like) 물질을 분류하는데 사용된다. 일반수질 항목(BOD, COD, TN, 전기전도도 및 DOC)는 영산강 수계의 중류에 위치한 광주하수처리장(GJS), 광주천(GJC), 광주2 (GJ2) 등 광주광역시 지역에서 상류 및 하류 지역보다 상대적으로 높게 나타났다. 대부분의 지점에서 SUVA값은 3 L $mg^{-1}\;m^{-1}$보다 낮게 나타나 친수성 경향을 보이나, 영산강 상류지역인 담양(DY)에서는 겨울과 가을에 3 L $mg^{-1}\;m^{-1}$ 이상으로 소수성 경향을 보이고 있다. FEEM 조사결과, 대부분의 지점은 펄빅계와 휴믹계 물질이 검출되었으며, 다만 겨울에 광주지역(GJS, GJC, GJ2), 여름에 GJC 지점에서는 단백질계 물질이 검출되었다. 영산강 상류부터 하류지역까지 대부분의 지점에서 형광세기는 일반 수질항목(BOD, COD, TN, DOC) 농도와 유사한 경향을 보이고 있으며, 광주시 지역(GJS, GJC, GJ2)에서 상대적으로 높게 나타났다. 이 결과는 대부분의 지점에서 형광지표(Flourescence index, FI)의 경향과도 일치하며, 광주시에서 FI가 높게 나타난 것은 규모가 큰 광주시 하수처리장에서 방류되는 자연유기물질(EfOM)로 인한 미생물 기원 물질이 많기 때문으로 보여진다.
조류는 호소의 부영양화 현상을 발생시킬 뿐 아니라 전반적인 정수처리공정에 많은 문제를 야기 시키고 있다. 그 중에서도 조류 세포와 조류유래 유기물질(Algogenic Organic Matter; AOM)은 휴믹물질처럼 염소 소독 시 유해성 물질인 소독부산물질(Disinfection By-Products; DBPs)을 형성하는 전구물질이다. 본 연구는 전 염소처리와 응집공정에 의한 조류유래 유기물질의 제거특성 변화를 확인하였으며, 또한 부영양화된 호소수 처리 공정으로 철(III)을 이용한 고도응집공정과 UV산화 공정의 적용성을 평가하였다. 전 염소처리공정은 조류제거에는 효과적이지만 수중의 DOC(Dissoluble Organic Carbon)농도와 TMHs(Trihalomethanes) 생성량을 증가시켰다. 응집실험에서는 응집 반응 pH가 조류유래 유기물질과 소독부산물질 제거에 있어 중요한 인자로 작용하였으며, 중성 pH에서 보다 낮은 반응 pH 5에서 DOC, THMs 제거율이 각각 50%와 28% 향상되었다 조류유래 유기물질과 THMs제거에 있어 UV 산화 공정을 적용한 결과, $UV/H_2O_2/Fe^{3+}$ 공정이 가장 효과적이었지만, 반응 pH를 조정한 고도응집공정보다는 효과적이지 않았다.
The formation characteristics of trihalomethanes (THMs) and haloacetic acids (HAAs) were investigated in chlorination of raw water of different organic mallet characteristics. The samples used in this study were hydrophobic (N-HPO) and hydrophilic fraction (N-HPI) (which were concentrated and separated from Nakdong river water), and humic acid (HA) (which is known as a strong hydrophobic acid) as a reference organic matter, the specific UV absorbance (SUVA) of which was 2.19, 1.15 and 7.92, respectively. With increasing chlorine contact time, THMFP and HAAFP (the formation potential of THMs and HAAs) increased, but their increase was different depending on the organic mallet characteristics (i.e., for N-HPI, THMFP was higher than HAAFP, but the inverse result was obtained for N-HPO and HA and the ratio between them was greater for HA), and the mainly formed chemical species were CHCI$_3$ in case of THMs and dichloroacetic acid (DCAA) and trichloroacetic acid (TCAA) in case of HAAs for N-HPO and HA (and the ratios of CHCI$_3$ to total THMs and DCAA and TCAA to total HAAs for HA were higher than those for N-HPO), but for N-HPI, the ratio of brominated THMs was a little higher than that of CHCI$_3$ and the ratio of DCAA and TCAA to total HAAs was lower than that of N-HPO, although they are main chemical species in case of HAAs. Comparing THMFP and HAAFP with the increase in bromide concentration added with those in not adding it, the former increased greatly and its increase was higher for the organic mallet with stronger hydrophobicity, but the latter was lower for N-HPO and N-HPI and was similar for HA. The main chemical species with increasing bromide concentration were CHBt$_3$ in case of THMs regardless of organic matter characteristics, and dibromoacetic acid (DBAA) for N-HPO and N-HPI, DBAA and tribromoacetic acid (TBAA) for HA in case of HAAs. With increasing reaction temperature and pH, THMFP and HAAFP increased for the former, but for the latter, THMFP increased and HAAFP decreased, although the rate of increase or decrease was different with organic mallet characteristics.
Little information on HUmic-Like Substances (HULIS) in ambient particulate matter has been reported yet in Korea. HULIS makes up a significant fraction of the water-soluble organic mass in the atmospheric aerosols and influence their water uptake properties. In this study 24-hr $PM_{2.5}$ samples were collected between December 2013 and October 2014 at an urban site in Gwangju and analyzed for organic carbon (OC), elemental carbon (EC), water-soluble OC (WSOC), HULIS, and ionic species, to investigate possible sources and formation processes of HULIS. HULIS was separated using solid phase extraction method and quantified by total organic carbon analyzer. During the study period, HULIS concentration ranged from 0.19 to $5.65{\mu}gC/m^3$ with an average of $1.83{\pm}1.22{\mu}gC/m^3$, accounting for on average 45% of the WSOC (12~ 73%), with higher in cold season than in warm season. Strong correlation of WSOC with HULIS ($R^2=0.91$) indicates their similar chemical characteristics. On the basis of the relationships between HULIS and a variety of chemical species (EC, $K^+$, $NO_3{^-}$, $SO_4{^{2-}}$, and oxalate), it was postulated that HULIS observed during summer and winter were likely attributed to secondary formation and primary emissions from biomass burning (BB) and traffics. Stronger correlation of HULIS with $K^+$, which is a BB tracer, in winter ($R^2=0.81$) than in summer ($R^2=0.66$), suggests more significant contribution of BB emissions in winter to the observed HULIS. It is interesting to note that BB emissions may also have an influence on the HULIS in summer, but further study using levoglucosan that is a unique organic marker of BB emissions is required during summer. Higher correlation between HULIS and oxalate, which is mainly formed through cloud processing and/or photochemical oxidation processes, was found in the summer ($R^2=0.76$) than in the winter ($R^2=0.63$), reflecting a high fraction of secondary organic aerosol in the summer.
본 연구는 유기농 배 과원에서 2년간 시용한 여러 종류의 유기질 퇴비와 화학비료에 따른 시기별 토양 물리화학성 및 미생물성에 미치는 영향을 구명하고자 수행하였다. 대조구는 NPK 화학비료를 시용한 처리구를 선정하였고 유기질 비료는 유박과 휴믹산 그리고 키틴퇴비를 포함하였다. 모든 처리구는 질소성분량 200 g/나무 양으로 동일시해서 2008년부터 2009년까지 2년간 매해 3월 30일에 수관주위에 산포 처리하였다. 토양 물리성은 처리구간에 별다른 영향이 없었다. 5월과 8월에 조사된 토양 유기물과 전질소 그리고 칼륨, 칼슘, 마그네슘 농도는 유기질 비료 처리구에서 일반적으로 대조구보다 높게 나타났고 유기질 비료간에 일관성 있는 효과가 나타나지 않았다. ${\beta}$-glucosidase를 제외하고 미생물 생체량 탄소와 질소, dehydrogenase, acid-phosphatase, 그리고 chitinase활성은 시기별로 증가하는 경향을 보였다. 8월 조사에서 유기질 비료인 유박과 키틴퇴비는 대조구보다 높은 미생물 활성이 나타났다.
In this study, measurements of size-segregated particulate matter (PM) emitted from the combustion of rice straw, pine needles, and sesame stem were conducted in a laboratory chamber. The collected samples were used to analyze amounts of organic and elemental carbon (OC and EC), water-soluble organic carbon (WSOC), humic-like substances (HULIS), and ionic species. The light absorption properties of size-resolved water extracts were measured using ultraviolet-visible spectroscopy. A solid-phase extraction method was first used to separate the size-resolved HULIS fraction, which was then quantified by a total organic carbon analyzer. The results show that regardless of particle cut sizes, the contributions of size-resolved HULIS ($=1.94{\times}HULIS-C$) to PM size fractions ($PM_{0.32}$, $PM_{0.55}$, $PM_{1.0}$, and $PM_{1.8}$) were similar, accounting for 25.2-27.6, 15.2-22.4 and 28.2-28.7% for rice straw, pine needle, and sesame stem smoke samples, respectively. The $PM_{1.8}$ fraction revealed WSOC/OC and HULIS-C/WSOC ratios of 0.51 and 0.60, 0.44 and 0.40, and 0.50 and 0.60 for the rice straw, pine needle, and sesame stem burning emissions, respectively. Strong absorption with decreasing wavelength was found by the water extracts from size-resolved biomass burning aerosols. The absorption ${\AA}ngstr{\ddot{o}}m $ exponent values of the size-resolved water extracts fitted between 300 and 400 nm wavelengths for particle sizes of $0.32-1.0{\mu}m$ were 6.6-7.7 for the rice straw burning samples, and 7.5-8.0 for the sesame stem burning samples. The average mass absorption efficiencies of size-resolved WSOC and HULIS-C at 365 nm were 1.09 (range: 0.89-1.61) and 1.82 (range: 1.33-2.06) $m^2/g{\cdot}C$ for rice straw smoke aerosols, and 1.13 (range: 0.85-1.52) and 1.83 (range: 1.44-2.05) $m^2/g{\cdot}C$ for sesame stem smoke aerosols, respectively. The light absorption of size-resolved water extracts measured at 365 nm showed strong correlations with WSOC and HULIS-C concentrations ($R^2=0.89-0.93$), indicating significant contribution of HULIS component from biomass burning emissions to the light absorption of ambient aerosols.
본 연구에서는 낙엽과 토양에서 추출한 용존 자연유기물질(DOM)을 대상으로 생분해 과정 중 변화하는 분광특성과 pyrene 결합 반응성을 조사하였다. 유기물질 특성 변화 분석을 위해 용존 유기탄소(DOC), 용존 자연유기물질 내 방향족 탄소성분을 나타내는 고유흡광도(Specific UV absorbance: SUVA), synchronous 형광 스펙트럼과 유기탄소결합계수(pyrene organic carbon-normalized binding coefficient: K$_{oc}$) 분석을 실시하였다. 3주간의 배양기간 동안 낙엽 추출 DOM과 토양 DOM의 DOC는 각각 61%, 51% 감소하였다. 배양 전과 후의 분광특성을 비교해 보면 단백질/아미노산 계 형광특징(PLF)은 점차 감소된 반면 SUVA, 펄빅산계 형광 특징(FLF)과 휴믹산 계 형광 특징(HLF)은 점차 증가하였다. 이러한 자연유기물질의 분광특성 변화는 생분해 과정을 통해 휴믹화가 진행되며 자연유기물질 내 비방향족 생분해성 탄소성분이 단단한 구조의 방향족 탄소구조로 변화됨을 시사한다. SUVA 값과 유기오염물질과의 결합정도를 나타내는 K$_{oc}$ 값 사이에서는 시료의 종류와 상관없이 1차 상관관계(r = 0.97)를 보여 주어 생분해가 진행되는 동안 방향족 탄소구조 분포가 자연유기물질의 소수성 오염물질과의 결합 정도에 큰 영향을 미침을 보여주었다. 또한 형광특징 중 FLF와 HLF가 K$_{oc}$ 값과 높은 상관관계를 보였으며 자연유기물질의 기원에 따라 다른 상관관계식을 보여주었다. 본 연구를 통해 생분해가 진행되는 동안 자연유기물질 성분변화 및 소수성 유기오염물질의 거동 예측에 자연유기물질의 분광특성이 좋은 모니터링 지표로 사용될 수 있음을 보여 주었다.
The Dissolved Organic Carbon (DOC) existing in a water includes both hydrophobic and hydrophilic substances however, most of the discussion focuses on hydrophobic substances. The hydrophobic fraction was easily removed by absorption or coagulation more than hydrophilic fraction. Therefore, control of the hydrophilic fraction is very important in water treatment process. This study is to determine the variation of DOC, the removal efficiency of DOC, and Trihalomethane formation potential (THMFP) after each stage of water treatment process by fractionating Natural Organic Matters (NOM) into hydrophobic and hydrophilic substance. DOC from raw water was fractionated at acidic pH (pH<2) using XAD 8 resin column, into two fraction : hydrophobic substance (i.e. humic substance) adsorbed on XAD 8 and hydrophilic substance which represent the organics contained in the final effluent. THMFP was carried out according to the following set condition: Cl2/DOC=4 mg/mg, incubation at $25^{\circ}C$ in darkness, pH 7 adjust with HCl or NaOH as necessary, and 72hour-contact time. THMs analyzed in this study were chloroform, bromodichloromethane, dibromochloromethan, and bromoform. Sewage was almost evenly split between the hydrophobic (56%) and hydrophilic fraction (44%). But, Aldrich humic substance (AHS) was found to contain less hydrophilics (14%) than hydrophobics (86%). The formation of THMs may depend on the source which is characterized by the composition of organic matters such as AHS and sewage. The THMFP yield of sewage and AHS were assessed as follows. The value of the THMFP reaction yield, AHS $172.65{\mu}g/mg$, is much higher than that of sewage $41.68{\mu}g/mg$. This illustrates possible significant difference in THMFP according to the component type and the proportion of organic matter existing in water source. Apparently AHS react with chlorine to produce more THMFP than do the smaller molecules found in sewage. Water treatment process may reduce THMFP, nevertheless residual DOC (the more hydrophilic substance) has significant THMFP. Further reduction in organic halide precursors requires application of alternative treatment techniques.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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