석유화학공정에서 fouling현상은 열교환기, 보일러, desalter 등 주요 전처리 시설 및 공정에 polymer, heavy paraffine, chemicals, heavy organics, asphaltene, resin, metallics, salts 등 불순물들이 침적 및 부식을 일으켜 각종 조업에 있어서 에너지의 다량소비 및 product yield의 감소 또는 공정의 중단으로 말미암아 생산성의 손실이 대단히 크다고 볼 수 있다. 본 연구에서는 석유화학 공정에서 foulants의 분리되는 양을 계산하고, 제어할 수 있는 model의 개발을 위하여 fouling 현상에 대한 modeling을 연속열역학과 Peng-Robinson 상태 방정식, 고분자 용액 이론, 다성분계 열역학 이론 등을 이용하여 fouling 현상에 대한 메카니즘규명과 모델링을 하였다.
Membrane processes are now frequently considered for application in drinking water treatment. The biggest impediment for applying membrane processes is fouling that comes from mass flux (such as particle and organic matter) to the membrane surface and its pores due to convection flow through the membrane. Natural organic matter (NOM) has been reported as the most detrimental foulant. Some research also indicated that particles were often the dominant cause of fouling. Therefore, both NOM and particle fouling need to be examined to better understand fouling in ultrafiltration. Two waters from natural sources, Lake Austin water and Missouri River water, were selected. Both waters are relatively hard waters but has significantly different particle concentrations, which will elucidate effects of particles on membrane fouling. Precipitative softening is traditionally designed to remove hardness ions in hard waters but it can also remove particles and organic matter. Therefore, the integrated water treatment with softening and ultrafiltration is proposed as a promising option for hard waters. The three levels of softening were used to represent different degrees of pretreatment to ultrafiltration in terms of organic matter (i.e., NOM fouling) and precipitates (i.e., particle fouling by further precipitation). Results showed that natural particles in Missouri River water was detrimental foulants of ultrafiltration. As the levels of softening were increased, NOM and particle removal was increased, and thus fouling was decreased. Direct images of the surface of the membranes by scanning electron microscopy allowed observation of the different properties of particles caught in fibril networks of natural organic matter.
소수성의 폴리에틸렌 다공성막 표면에 오염물질이 흡착됨으로써 발생되는 파울링 현상으로 인한 투과도 감소 문제를 해결하고자 함산소불소화법을 이용하여 막 표면을 친수화 하였다. 함산소불소화 처리 후 접촉각은 $93^{\circ}$에서 $50^{\circ}$까지 감소하였고, 수투과량은 60% 이상 증가하였다. 또한, 모델오염물질 Albumin (form bovine serum, BSA), Humic acid sodium salt (HA), Alginic acid sodium salt (SA) 100 ppm의 수용액을 이용하여 투과도 평가 실험을 수행한 결과 막이 친수화 됨에 따라 오염물질이 흡착되는 정도가 감소하여 투과도가 향상된 것을 확인할 수 있었으며, 특히 SA에 대해서는 파울링 개선효과가 크게 나타나 처리하지 않은 PE막에 비해 투과도가 두 배 이상 향상된 값을 나타내었다.
분리막 오염을 감소시키고 투과유속 향상을 위하여 관형분리막 모듈 내에 공기 분사노즐관을 삽입시켰다. 분리막의 평균 기공크기는 $0.1\;{\mu}m$이며 이스트를 오염물질로 사용하였다. 모든 투과실험은 노즐관을 모듈에 장착하고 공기를 주입하지 않는 실험을 먼저 실시하고 연속해서 공기를 주입하는 투과실험을 하였다. 그 다음 노즐관을 제거한 후 공기를 주입시키지 않으면서 투과유속을 측정하였다. 측정된 투과유속은 공기주입 효과를 분석하기 위하여 비교하였다. 공기주입에 대한 투과유속은 거의 일정하거나 증가하였다. 노즐관이 장착되고 공기 주입을 하지 않을 경우의 투과유속이 빈 관형 모듈의 경우보다 높았다. 운전압력을 0.4 bar까지 감소시키면 노즐관이 장착되지 않는 경우와 비교하여 공기를 주입할 경우 투과유속이 21%까지 향상되었다. 기체량이 증가하여 기/액체 2상 흐름이 stratified-smooth에서 intermittent 상태로 변화됨에 따라서 공기 주입에 의한 투과유속은 30% 이상으로 증가하였다.
Incorporating nano-materials in thin-film composite (TFC) membranes has been considered to be an approach to achieve higher membrane performance in various water treatment processes. This study investigated the rejection efficiency of three target compounds, i.e., reserpine, norfloxacin and tetracycline hydrochloride, by TFC membranes with different graphene oxide proportions. Graphene oxide (GO) was incorporated into the polyamide active layer of a TFC membrane via an interfacial polymerization (IP) reaction. The TFC membranes were characterized with FTIR, FE-SEM, AFM; in addition, the water contact angle measurements as well as the permeation and separation performance were evaluated. The prepared GO-TFC membranes exhibited a much higher flux ($3.11{\pm}0.04L/m2{\cdot}h{\cdot}bar$) than the pristine TFC membranes ($2.12{\pm}0.05L/m2{\cdot}h{\cdot}bar$) without sacrificing their foulant rejection abilities. At the same time, the GO-modified membrane appeared to be less sensitive to pH changes than the pure TFC membrane. A significant improvement in the anti-fouling property of the membrane was observed, which was ascribed to the favorable change in the membrane's hydrophilicity, surface morphology and surface charge through the addition of an appropriate amount of GO. This study predominantly improved the understanding of the different PA/GO membranes and outlined improved industrial applications of such membranes in the future.
In this study, chemically enhanced steam cleaning(CESC) was applied as a novel and efficient method for the control of organic and inorganic fouling in ceramic membrane filtration. The constant filtration regression model and the resistance in series model(RISM) were used to investigate the membrane fouling mechanisms. For total filtration, the coefficient of determination(R2) with an approximate value of 1 was obtained in the intermediate blocking model which is considered as the dominant contamination mechanism. In addition, most of the coefficient values showed similar values and this means that the complex fouling was formed during the filtration period. In the RISM, R c/R f increased about 4.37 times in chemically enhanced steam cleaning compared to physical backwashing, which implies that the internal fouling resistance was converted to cake layer resistance, so that the membrane fouling hardly to be removed by physical backwashing could be efficiently removed by chemically enhanced steam cleaning. The results of flux recovery rate showed that high-temperature steam may loosen the structure of the membrane cake layer due to the increase in diffusivity and solubility of chemicals and finally enhance the cleaning effect. As a consequence, it is expected that chemically enhanced steam cleaning can drastically improve the efficiency of membrane filtration process when the characteristics of the foulant are identified.
음식물 폐기물 침출수를 처리하는 분리막 결합 고온 혐기성소화공정(생물학적 반응조) (Anaeorobic Membrane Bioreactor, AnMBR)의 파일럿 운전에서 분리막의 교차여과 속도와 막간압력이 파울링에 미치는 영향을 관찰하였다. 연구 결과 정압여과 하에서 교차여과 속도가 증가할수록 파울링의 속도는 현격히 감소되었다. 그러나 이와 같은 영향은 낮은 막간압력에서 더욱 효과적이었다. 막간압력이 증가할수록 여과대상 물질의 압축성으로 인해 투과성이 상대적으로 낮은 파울링층(혹은 케익층)이 분리막 표면에 형성된 것에 기인된 듯하다. 여과대상 시료의 입도분석을 해 본 결과 입자크기는 약 $10{\sim}100{\mu}m$ 범위에서 분포하였고 이에 따라 브라운확산에 의한 역수송보다 분리막 표면에서 교차여과에 의해 발생하는 전단력이 입자의 역수송에 더욱 기여하고 있음을 예측할 수 있었으며 이는 AnMBR의 연속운전을 통해 재확인할 수 있었다. 운전 후 막 부검을 실시한 결과 유기 및 무기 파울링이 모두 관찰되었으나 어느 것이 지배적인 파울링 기작을 나타내는지는 앞으로 더욱 연구가 필요하다. 무기 파울링의 경우 대부분 분리막 표면에서 스케일링 형성이 지배적이었으며, 따라서 분리막의 공극 막힘에 주로 기여하는 작은 콜로이드성 유기물질의 경우 분리막 표면에서 전단력에 의한 역수송 효과는 그다지 크지 않을 것으로 사료된다.
본 연구에서는 하수 재이용을 위한 역삼투막 공정에서 전처리 정밀여과막(MF) 손상에 대한 누출되는 다양한 수질변화로써 막 손상 검지 방안을 제시하였다. 이를 위하여 역삼투막 유입수질 적합성 평가지표인 SDI (silt density index)를 3에서 5의 범위 내에서 막 손상 시 검지 감도를 정량화하기 위하여 전처리 분리막이 1에서 3가닥 파단에 따라 SDI는 1.92에서 6.11까지 증가한 결과를 확인할 수 있었다. 일반적으로 3을 기준으로 역삼투막 유입수질로 설정하였을 때 분리막이 3가닥까지 파단이 되어야만 막 손상 검지가 가능하다는 것을 의미하며 역삼투막의 오염은 잠재적으로 가속화되어 효율을 저하시킬 수 있다. 또한 이때 누출되는 입자성과 유기물질에 대하여 0.45 ㎛ 이상의 크기만 걸러주는 입자계수는 입도분포별 막 파단 개수에 따라 일정한 패턴을 확인할 수 없었으며, TOC 농도는 약 2배의 변화패턴으로써 SDI와의 상관관계로써 TOC가 막 손상 수질지표로써 신뢰성이 높은 것으로 확인되었다. 수질분석결과와 더불어 USEPA에서 제시하는 막 손상 검지 방법 중 압력손실시험과 이를 기반으로 LRVDIT 모델의 적합성 평가를 한 결과 막 손상 또는 역삼투막 공정으로 유입되는 막오염물질을 신속하게 확인할 수 있는 SDI 및 TOC를 포함한 LRVDIT 모니터링과 UCL 설정을 병행해야 한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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