본 연구에서는 폴리설폰 중공사막을 이용하여 화석연료 연소에서 배출되는 온실가스 중 $CO_2$의 회수에 관한 연구를 실시하였다. 고농도의 $CO_2$를 회수하기 위한 막분리 공정에 대한 선행연구이다. 혼합가스 분리거동 관찰을 위하여 이산화탄소가 10% 함유된 배기가스를 사용하였다. 압력, 온도, 주입가스 조성, 다단 막 변화를 주어 스테이지 컷에 따른 분리 성능을 조사하였다. 압력과 온도가 증가 할수록 투과측에 $CO_2$ 농도와 회수율이 증가하였다. 주입 가스 조성 변화 시 $CO_2$의 함량이 높을 경우 회수율 및 분리 효율이 높아졌다. 3단 분리막 시스템을 이용시 $CO_2$ 농도 95% 이상, 회수율 90% 이상 보였으며 1단 분리막 보다 분리율이 향상되었다.
배가스로부터 이산화탄소의 분리 특성을 파악하기 위해 유기 화합물인 하이드로퀴논을 이용하여 크러스레이트 화합물을 형성하였다. 형성된 크러스레이트 화합물은 고체 NMR 및 라만 분광법을 이용하여 기체의 포집 거동을 확인하였으며, 기체 분리 효율을 계산하기 위하여 원소 분석기를 통한 정량분석도 함께 수행하였다. 분석 결과 배가스에 포함된 이산화탄소는 질소에 비해 동일한 조건에서 크러스레이트 화합물 내로 더 잘 포집되는 것으로 확인되었다. 또한 다양한 압력에서 형성된 시료들을 분석한 결과, 이러한 이산화탄소의 선택적 포집 특성이 매우 낮은 압력에서도 뚜렷한 것으로 확인되어 추가적인 에너지 소모를 적게 하면서도 배가스로부터 이산화탄소를 대규모로 분리/회수하는 것이 가능할 것이라 판단된다. 본 연구에서 얻어진 결과는 향후 배가스에 대한 분리 응용 기술이나 혼합 가스의 선택적 분리와 같은 분야에서 중요한 정보를 제공할 수 있을 것으로 기대된다.
본 총설에서는 지구온실기체인 배가스내의 이산화탄소의 분리기술중 가장 잠재성이 큰 막분리기술에 관해 기술하였다. 고분자막에 대한 기체투과(용해확산)이론과 이산화탄소/질소의 물리적인 특성을 배경으로, 많은 문헌에서 발표된 고분자소재의 투과데이터를 분석하고 이를 통해 고분자막의 물리화학적인 구조와 이산화탄소/질소의 투과선택성의 상관관계를 설명하였다. 상업적으로 기체분리에 가장 널리 사용되는 중공사막모듈의 및 분리막공정의 동향에 대해 소개하였다. 마지막으로 국내외에서 발표된 이산화탄소/질소 분리막에 대한 현재까지의 연구동향과 앞으로의 전망에 대해 기술하였다.
배기가스에 포함된 이산화탄소를 분리하기 위해 polystyrene-block-polybutadiene(SB) 이종 블록 공중합체와 폴리페닐렌 옥사이드(PPO) 블렌드로부터 기체 분리막을 제조하였다. SB/PPO 블렌드에서 폴리스티렌 블록과 PPO는 실험 범위내에서 단상의 블렌드를 형성하였다. SB/PPO 블렌드에서 PPO 함량이 증가하여 40$\sim$50wt% 범위에서 플리부타디엔 블록은 연속상에서 불연속상으로 플리스티렌 블록과 PPO로 구성된 상은 불연속상에서 연속상으로 전이가 나타났다. 전이가 관찰되는 블렌드 조성에서 급격한 기체 투과도 감소와 선택도 증가가 관찰되었다. 또 블렌드가 50 wt% 이상의 PPO를 포함할 경우 기계적 강도가 확보되어 실험한 최대 압력인 약 10기압까지 변형없이 우수한 투과도와 선택도를 갖는 기체 분리막 제조가 가능하였다.
석탄화력 발전소의 연소 배가스를 시간당 1,000 $Nm^3$을 처리할 수 있는 이산화탄소 분리용 pilot plant를 설치하여 화학흡수제인 mono-ethanolamine(MEA)과 2-amino-2-methyl-1-propanol(AMP)를 이용해서 운전특성을 연소 배가스 유량과, 흡수용액 순환유량을 주 실험변수로 분석하였다. MEA 20 wt%를 기준으로 연소 배가스 유량이 100 $m^3/hr$ 감소할수록 이산화탄소 제거율이 평균 6.7% 증가하였으며 흡수용액 순환유량이 1,000 kg/hr 증가에 따라 이산화탄소 제거율은 약 2.8% 상승하였고 $110^{\circ}C$ 재가열기 온도에서 90% 이상의 이산화탄소 제거효율을 나타냈다. MEA가 AMP보다 높은 제거효율을 보였고 MEA(20 wt%) 실험에서 이산화탄소의 제거율이 75.5%인 ASPEN plus의 모사 결과보다 10% 높은 85.5%로 나타났다.
폴리이서설폰은 상용화된 엔지니어링 고분자 소재 중에서 이산화탄소/질소 및 이산화탄소/메탄의 분리 능력이 아주 우수하면서 이산화탄소에 대한 가소화에 대한 저항력이 아주 뛰어난 것으로 알려져 있다[1-4]. 본 연구에서는 연소 배가스내 이산화탄소의 분리/회수를 위하여 건-습식 상전이법에 의해 비대칭구조의 폴리이서설폰 중공사막을 제조하였다. 제막용액은 고비점이면서 폴리이서설폰의 용매인 NMP와 저 비점의 폴리이서설폰의 팽윤제인 acetone를 일정한 조성으로 함께 녹여서 제조하였다. 방사용액의 농도, NMP와 acetone의 비, 방사높이, 증발조건, 실리콘 코팅조건을 변화시키면서 중공사를 제조하였으며, 얻어진 중공사막의 이산화탄소와 질소에 대한 기체투과도와 선택도는 순수기체를 통하여 측정하였다. 최적의 PES 중공사막은 PES/Acetone/NMP = 30/35/35 $wt\%$ 방사용액과 실리콘의 코팅조건하에 제조된 것으로 폴리이서설폰 소재 자체의 고유선택도인 $30\~40$의 $CO_2/N_2$ 선택도를 보였으며 $25\~50$ GPU의 이산화탄소 투과플럭스를 보였다. 이러한 선택도와 투과도로부터 계산된 중공사 외표면의 선택층의 두께는 $0.1\;{\mu}m$였다. 제조된 폴리이서설폰중공사막이 향후 연소 배가스내 이산화탄소 분리/회수용 막분리 공정에 적용될 경우 우수한 결과를 보일 것으로 예측된다.
본 연구에서는 지구 온난화 연소폐가스를 모델로 한 $CO_2$-$N_2$혼합 기체의 화학흡수법에 의한 기체 분리 실험을 행하였다. 반회분식 기포부상 반응 장치를 이용하여 최적흡수액의 조건을 탐색하였고, 충진 흡수탑을 이용하여 흡수 속도를 측정, 실험 결과를 이론적 예측값과 비교.분석하여 흡수현상에 대한 적절한 해석을 하고자 하였다. 본 실험에 사용한 흡수제는 Monoethanolamine(MEA)이었고, 대상 기체는 화력발전소의 연소배가스의 주요성분이 $N_2$79%, $CO_2$15%, $O_2$4%인바, $N_2$: $CO_2$가 몰비 85:15의 비율인 모델가스를 혼합기체로 사용하였다. 실험조건하에서 $CO_2$loading과 $CO_2$제거율을 측정하였고, 흡수속도를 구하기 위하여 Enhancement factor를 도입하고 Film 모델과 Higbie 모델을 적용하였다. 흡수액의 최적농도는 4-5 M인 것으로 나타났으며. Higbie model에 의한 흡수속도 예측은 실측치와 잘 일치하여 연소폐가스 중의 고농도 $CO_2$가스의 흡수에 적용이 가능한 것으로 나타났다.
The desorption characteristics of NaY zeolite, of which Si/Al ratio is 2.36, was measured at 25${\circ}$C and 150${\circ}$C so as to be used practically as a adsorbent for separation of sulfur oxides from flue gas, for which adsorption and desorption cycles at 25${\circ}$C were repeated four times and that at 150${\circ}$C was done one time. As a result it took 30.8 at 150${\circ}$C and 164.1 minutes in average at 25${\circ}$C to reach equilibrium condition. It means that regeneration of the NaY zeolite can be done below 150${\circ}$C so that zeolite can be used for flue gas desulfurization.
Oxy-fuel combustion is a reliable way for the reduction of pollutants, the higher combustion efficiency and the separation of carbon dioxide. The review of recent research trends and the prospects of oxy-fuel combustion were presented. The difference in characteristics among oxy-fuel combustion, conventional air combustion, oxy-fuel combustion with flue gas recirculation (FGR) technique was investigated. Recent experiments of oxy-fuel combustion with/without FGR were surveyed in various ways which are optimized burner design, flame characteristics, the soot emission, the radiation effect, the NOx reduction and the corrosion of combustor. Numerical simulation is more important in oxy-fuel combustion because flame temperature is so high that conventional measurement devices have a restricted application. Equilibrium and non-equilibrium chemical reaction mechanisms for oxy-fuel combustion were investigated. Combustion models suitable for the numerical simulation of non-premixed oxy-fuel flame were surveyed.
An existing unit of power plant is considered to refurbish it for possible application of carbon capture and storage(CCS). Conceptual design of the plant includes basic considerations on the national and international situation of energy use, environmental concerns, required budget, and time schedule as well as the engineering concept of the plant. While major equipment of the recently upgraded power plant is going to be reused, a new boiler for air-oxy fired dual mode operation is to be designed. Cryogenic air separation unit is considered for optimized capacity, and combustion system accommodates flue gas recirculation with multiple cleaning and humidity removal units. The flue gas is purified for carbon dioxide separation and treatment. This paper presents the background of the project, participants, and industrial background. Proposed concept of the plant operation is discussed for the possible considerations on the engineering designs.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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