Dehydroxylation and mullitization of primary and secondary kaolins were investigated in order to compare and understand the differences in thermal behaviours by DTA and TG up to $1,100^{\circ}C$. Chemical analyses and EPMA of the samples revealed nearly ideal unit-cell formulae of kaolins. The weight losses of dickite and halloysite are 14% and 12.5% on the average, respectively. The activation energies of dehydroxylation of kaolin minerals were calculated according to Kissinger's approach which uses various heating rates in DTA to estimate the activation energy of thermal reactions. The activation energies of dehydroxylation of halloysites from Daemoung and Buksam mines are about $163kJmor^{-1}$ (white), $168kJmor^{-1}$ (pink), and $176kJmor^{-1}$ respectively. The activation energies of dickites collected from Sungsan and Ogmae mines are about $166kJmor^{-1}$ and $387kJmor^{-1}$. The asymmetric shape of endothermic peak in DTA, the relative intensities of OH-stretching bands in FTIR spectroscopy and the existence of residual XRD peaks of the samples which were heated at $550^{\circ}C$ for 2 hours indicate that Sungsan dickite may be more disordered than Ogmae dickite. The new phase formed in thermally treated samples in the range of $900^{\circ}C$ to $1,100^{\circ}C$ was identified as mullite by XRD on the basis of disappearing of the characteristic peaks of kaolins and increasing of amorphous background upon heat treatment. On further heating, loss of more water from dehydroxylate resulted in the formation of mullite and the characteristic X-ray diffraction patterns of mullite began to appear at about $900{\sim}1,000^{\circ}C$ in kaolins.
The Seongsan mine is one of the largest dickite deposits in the southwestern part of the Korean Peninsula. The main constithent minerals of the ore are dickite and quartz with accessory alunite, kaolinite and sericite. The geology around the Seongsan mine consists mainly of the late Cretaceous felsic volcanic rocks. In the studied area, these rocks make a synclinal structure with an axis of E-W direction plunging to the east. Most of the felsic volcanic rocks have undergone extensive hydrothermal alteration. The hydrothermally altered rocks can be classified into the following zones: Dickite, Dickite-Quartz, Quartz, Sericite, Albite and Chlorite zones, from the center to the margin of the alteration mass. Such zonal arrangement of altered rocks suggests that the country rocks, most of which are upper part of the rhyolite and welded tuff, were altered by strongly acid hydrothermal solutions. It is reasonable to consider that initial gas and solution containing $H_2S$ and other compounds were oxidized near the surface, and formed hydrothermal sulfuric acid solutions. The mineralogical and chemical changes of the altered rocks were investigated using various methods, and chemical composition of fifty-six samples of the altered rocks were obtained by wet chemical analysis and X.R.F. methods. On the basis of these analyses, it was found that some components such as $SiO_2$, $Al_2O_3$, $Fe_2O_3$, CaO, MgO, $K_2O$, $Na_2O$ and $TiO_2$ were mobilized considerably from the original rocks. The formation temperature of the deposits was estimated as higher than $200^{\circ}C$ from fluid inclusion study of samples taken from the Quartz zone. On the basis of the chemical composition data on rocks and minerals and estimated temperatures, the hydrothermal solutions responsible for the formation of the Seongsan dickite deposits were estimated to have the composition: $m_{K^+}=0.003$, $m_{Na^+}=0.097$, $m_{SiO_2(aq.)}=0.008$ and pH=5.0, here "m" represents the molality (mole/kg $H_2O$).
The Sangeun ore deposit is located in a volcanic belt within the Gyeongsang Basin in south western Korea. The ore deposit is of representative epithermal Au-Ag quartz vein type developed in lapilli tuff. This paper presents the mineralization with special emphasis on mineral zoning of the deposits. Principal points are summarized as follows: (1) Four stages of mineralization are recognized based on macrostructures. From ealier to later they are stage I(arsenopyrite-pyrite-quartz), stage II(Au-Ag bearing Pb-Zn-quartz), stage III(barren quartz), and stage IV(dickite-quartz). (2) Electrum principally occurs with arsenopyrite and galena in stage II, and has chemical compositions of 72.9-67.1 Ag atom %, and has Ag/Au ratio of 2.69-2.04. (3) Sphalerite varies in its FeS content according to the mineralization stages; 22.03-18.60 mole % FeS and 1.33-0.23 mole % MnS in stage IB, 16.11-8.64 mole % FeS and 1.33-0.23 mole % MnS in stage II. (4) Alteration zones of mineral assemblage, from the vein to the wall-rock, consist of sericite - quartz - pyrite, sericite - quartz - dickite, sericite - chlorite plagioclase respectively.
Mineralogy of clay(Napseok) deposits in Yangsan area has been studied by the methods of field investigation and laboratory works including the polarizing microscopy, X-ray diffraction, infrared spectroscopy, thermal analysis, chemical analysis by electron micro-probe and atomic absorption spectrophotometer, and electron microscopy(SEM and TEM). The Napseok ores in both the Cheonbulsan and Yongcheon deposits consist mainly of sericite, pyrophyllite and quartz, with more or less tourmaline. The high temperature minerals such as corundum and dumortierite are found in the Cheonbulsan deposit, but not in the Yongcheon deposits. Dickite, nacrite, and halloysite are found in the Yongcheon deposit, but not in the Cheonbulsan deposit. The Napseok ores of the Yukwang deposit consist of sericite posits in the Yangsan area. Occurrence, chemistry and structural features of important minerals are described. Mineralogical data of sericite such as intensity raios and chemistry also support that the Napseok deposits of both the Chenobulsan and Yongcheon mines were formed at the higher temperature than those of the Yukwang mine. Presence of sericite-dickite-pyrophyllite ores in the Yongcheon deposit also suggests the lower temperautre than in the Cheonbulsan deposit.
The Kimhae napseok clay deposit was studied to characterize its mineralogy and genesis. Geology of the deposit is composed of Tertiary volcanic rocks and granodiorite. Tertiary volcanic rocks consist of andesitic tuff with minor interstratified tuffaceous shale, and rhyodacitic tuff. The main ore body of 2.4 to 4 m in thickness developed parallel to the bedding of andesitic tuff bed. Its strike and dip are $N70^{\circ}E-N85^{\circ}E$ and $16^{\circ}NW-32^{\circ}NW$, respectively. Two alteration zones; the propylitic zone of albite-epidote-chlorite-quartz assemblage and advanced argillic zone of pyrophyllite-dickite-alunite-diaspore assemblage are developed. Correlation of $SiO_2$ to $Al_2O_3$ shows no relation in propylitic zone, while a negative linear relation in advanced argillic zone. Chemical variation shows that $SiO_2$, $Al_2O_3$, MgO, CaO, $Na_2O$ and $K_2O$ were leached out during hydrothermal alteration. Pyrophyllite, the most abundant mineral in advanced argillic zone, occurs as low temperature 2M polytype. It is closely associated with dickite, diaspore and alunite. The Hinckley index of dickite is 0.83 showing moderate crystallinity. Na content is increasing in the M site with the increasing content of cations in the R-site. the mole percent of Na replacing K in alunite ranges from 53.2 to 71.6. It is also found that pyrophyllite grows in the dissolution site of diaspore. Plagioclase was albitized. Lowering of pH caused mainly by sulfide and sulfate decomposition resulted in preferential leaching of Si. It is inferred that aluminum released from plagioclase in the volcanic rocks as well as from the tuffaceous shale intercalated in andesitic tuff were the main sources of aluminum required for the formation of clay deposit. pH in hydrothermal fluid decreased from propylitic zone to advanced argillic zone with increasing degree of alteration. Based on experimental data reported in the literature and mineral assemblages, the formation temperature of the deposit ranges 270 to $320^{\circ}C$.
The pyrophyllite deposits located in Jinhae area have been studied through field observations and laboratory works including the X-ray diffraction (XRD), X-ray fluorescence (XRF), Electron probe microanalyzer (EPMA) and Inductively Coupled Plasma (ICP). The pyrophyllite deposits consist of mainly illite, dickite, pyrophyllite, diaspore, chlorite, pyrite and copiapite. According to the mineral assemblages, geological occurrences and alteration modes, the altered rocks can be classified into four types: Type A; quartz with silicifictaion, Type B; quartz + illite with illitization, Type C; quartz + dickite + illite with kaolin alteration, Type D; pyrophyllite + illite + dickite + diaspore with pyrophyllite alteraion. Rocks in Type A, which is generated by silicifictaion, have high $SiO_2$ contents more than 90 wt% and distinctive equigranular textures with microcrtstalline quartz. The pyrophyllites from the study area belong to 2M polytype. The host rocks of the pyrophyllite ore in this mine are rhyolitic rock, andecitic tuff and volcanic breccia. The alteration products seem to be controlled by the different lithology of the host rocks. The hydrothermal solution formed the deposits would be inferred to the acidic and have relatively high ionic activity of hydrogen and silica judging from alteration mineral assemblage. Pyrophyllite alteraion zone is generated by highest temperature condition of all alteration zone.
Mullitization of halloysite was examined with special attention to the influence of polytypism and impurities on the phase transformation. The phase transformation sequence in halloysite is identical with those in kaolinite and in dickite. Difference in the phase transformation above $1000^{\circ}C$ in kaolin minerals is attributed to the different crystal structures of metakaolins or the effect of impurities. Growth of mullite crytals in the discordered kaolinte including halloysite or illite occurs at about $100^{\circ}C$ lower temperature. Cristobalite is also hardly produced.
Beidellite, a member of the dioctahedral smectite group, was synthesized hydrothermally from dickite. Organophilic [DEACOOH]-beidellite intercalation complex was formed by the cation exchange reaction between synthetic Na-beidellite and [DEACOOH]Br. The products dried in high vacuum were treated with various organic solvent such as methanol, ethanol, acetone, ether, acetonitrile and caprolactam in order to determine the swelling behaviour of the prepared complexes. After drying under high vacuum, basal spacing of [DEACOOH]-beidellite shows 15.1 ${\AA}$, and it changed to 19.4, 29.9, 15.9, 16.8, 14.8, 26.5 and 14.8 ${\AA}$ under distilled water, methanol, ethanol, acetone, ether, acetonitrile and caporlactam, respectively. Especially, the characteristics of the intercalation complexes and their swelling behavior of the synthetic beidellite and natural montmorillonite were compared.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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