토양증기추출(Soil Vapor Extraction)법을 이용하며 대표적 휘발성 NAPL(Non-aqueous phase liquid)인 TCE (trichloroethylene)와 toluene을 토양으로부터 제거하는 칼럼 실험을 실시하였다. 균질한 Ottawa sand와 실제 오염지역의 토앙들이 사용되었으며, 토양특성 및 증기추출 조건들이 정화효율에 미치는 영향을 규명하였다. 직경 2.5cm, 길이 30cm인 유리 칼럼이 사용되었고, 붉은색으로 염색된 TCE 또는 toluene 4 gram이 주입되었다 주입 공기가 일정한 속도로 칼림 내에 주입될 수 있도록 공기 유량계를 설치하여 0.03 L/min의 일정한 속도로 공기가 주입되도록 하고, 퍼지 장치를 설치하여 주입 공기의 습윤도를 99% 이상으로 유지하였다. 칼럼으로부터 유출되는 가스는 자동 가스시료주입 밸브장치를 이용하여 가스크로마토그래피 칼럼 내로 주입되게 하여, FID 검출기로 유출 가스 농도를 분석하였다. Ottawa sand로 충진된 칼럼실험에서는 매질의 입자크기, 함수율, 토양 내 오염물 체류시간 등을 변화시켜 실험을 반복하였다. TCE로 오염된 세립질 Ottawa sand 칼럼실험에서 유출 공기의 최대 농도는 조립질 Ottawa sand 칼럼의 유출 농도보다 약 20% 정도 감소하였고, 오염지역의 실제토양 칼럼실험에서는 최대유출농도가 조립질 Ottawa sand칼럼의 농도보다 약 50% 감소하였으나, 20 liter 공기 주입 후부터는 모두 비슷한 농도감소 현상을 나타내었으며 초기 주입량의 90 % 이상이 제거되었다. 함수율증가에 따른 유출공기의 농도 감소는 거의 나타나지 않았으며, TCE 주입 후 7일 동안 방치하였다가 SVE를 실시한 칼럼 실험에서도 잔류하는 TCE의 양이 약간 증가하였지만 20liter 공기 추출 후에는 초기 주입량의 90% 가, 40 liter 공기 추출 후에는 98% 이상이 제거되었다. Toluene 으로 오염된 칼럼 실험에서도 TCE와 비슷한 제거 경향을 나타냈으며 200 liter 공기 추출 후에는 오염물 초기 주입량의 98% 이상이 제거되었다. 본 실험 결과로부터 증기추출법을 이용한 TCE, toluene 정화 효율성이 규명되었으며, 휘발성 NAPL로 오염된 실제 토양을 복원하기위한 SVE법의 적용가능성을 확인할 수 있었다.
실험실 규모의 반연속 흐름 2단 토양컬럼을 이용하여 사염화에틸렌(PCE)에서 에틸렌으로의 혐기성 환원 탈염소화 반응특성을 조사하였다. 국내의 TCE로 오염된 현장에서 토양을 채취하여 컬럼 반응조에 충진하고, lactate(전자공여체 그리고/혹은 탄소원으로서)와 PCE를 함유한 현장 지하수를 컬럼 반응조로 주입하였다. 운전초기 약 50일 경과기간 동안 유입 lactate와 PCE의 질량비는 620:1이었는데, 이때 PCE에서 cis-DCE로의 불완전한 환원성 탈염소화가 관찰되었다. 그러나 유입 lactate와 PCE의 질량비를 5,050:1로 증가시킨 두번째 운전기간동안 PCE에서 ethylene로의 완벽한 탈염소화를 관찰할 수 있었는데, 이는 초기 운전기간 동안의 적절한 전자공여체의 공급의 중요성을 보여 주었다. PCE에서 cis-DCE로의 탈염소화율은 $0.62{\sim}1.94\;{\mu}mol$ PCE/L pore volume/d이었고, cis-DCE에서 ethylene으로의 탈염소화율은 $2.76\;{\mu}mol$ cis-DCE/L pore volume/d으로 나타났다. 전체 시스템에서의 PCE에서 ethylene으로의 전환율은 $1.43\;{\mu}mol$ PCE/L pore volume/d이었다. 본 실험에서 PCE에서 cis-DCE로의 분해단계에서 수소의 농도는 $10{\sim}64\;mM$, 그리고 cis-DCE에서 에틸렌으로의 분해단계에서 수소의 농도는 $22{\sim}29\;mM$이었다. 본 연구에서의 이러한 긍정적인 실험 결과는 본 연구에서 조사된 TCE로 오염된 지하수의 현장 생물학적 복원을 위해 혐기성 환원 탈염소화 공정의 적용 가능성을 보여준다.
본 연구에서는 가솔린으로 오염된 토양에서 MTBE이용 분해균주를 분리하였으며, 분리한 각 균주의 MTBE 생분해특성을 파악하고자 하였다. 오염된 토양 내에서 MTBE 이용 혼합균주 중 총 18균주를 분리한 후, 18균주 중 3개의 균주(Flavobacterium, Pseudomonas, Achromobacter)에서 MTBE의 생분해가 나타났다. MTBE 이용 균주의 최적 생장인자는 배양온도 $30^{\circ}C$, pH 7, 균접종농도는 0.6g/mL로 조사되었다. Achromobacter, 혼합균주, Pseudomonas, 그리고 Flavobacterium의 MTBE 일차 분해계수는 0.072, 0.066, 0.047, $0.032hr^{-1}$로 조사되었다. 그리고 균접종농도를 고려한 MTBE 생분해속도는 1.302, 1.019, 0.523, 0.352mg/TSS g/hr로 관측되었다. MTBE 단독기질로 존재할때에 MTBE분해속도가 가장 높은 Achromobacter는 BTEX와 동시에 존재하였을 경우 다른 균주들에 비하여 낮은 MTBE 분해능을 나타내었다. 또한, MTBE 이용 혼합균주와 Flavobacterium은 MTBE와 BTEX 생분해 특성이 비슷한 것으로 나타났다.
회분식 세척실험에서 적용된 혼합계면활성제 중 $POE_5$ + $POE_14$, SDS+$POE_5$가 endosulfan의 탈착에 효율이 우수한 것으로 나타났으며, 독성실험 결과 SDS+POE$_{5}$는 미생물의 활성을 다소 저해시키는 경향이 있어 $POE_5$ + $POE_14$ (1:1) 1%를 세척제로 선정하였다. In-Situ flushing 실험에서는 세척용액의 주입 flux가 1.5L/min/m$^2$일 때 67%의 제거효율을 얻을 수 있었으며, 보조용매로서 메탄올과 에탄올을 첨가한 경우에는 각각 75%와 81%의 제거효율을 보였다. In-situ flushing기법의 적용에 따른 농도 저감이 생물학적 분해에 미치는 영향을 알아보기 위하여, 초기 농도 13mg/kg dry soil과 3mg/kg dry soil인 토양을 생물학적으로 처리한 결과 제거 효율은 각각 86% 및 81%였으며, 2가지 토양 모두 24시간 이후에는 미생물에 의한 작용이 크지 않은 것으로 나타났다. 이것은 토양상에서 용액상으로의 물질전이 속도가 율속 단계로 작용하고 있기 때문이라 판단된다. 토양에 잔류하는 계면활성제가 생물학적 분해에 미치는 영향에 대하여 검토한 결과, 잔류하는 계면활성제에 의해 물질전이 속도가 향상되어 생분해가 지속적으로 일어났으며 초기 농도 3mg/kg dry soil인 경우 120시간이 경과한 후 89%의 제거효율을 나타내었다. 계면활성제와 보조용매가 동시에 잔류하는 경우에는 계면활성제에 대한 순응기간이 보다 길어지는 것을 알 수 있었으며, 메탄올과 에탄올의 경우 각각 84% 및 83%의 제거효율을 나타내었다.
본 고는 토양세척-폐수처리-처리수재활용의 친환경공정순환시스템에 대한 이론적인 조사와 국내외 실제적용사례를 조사하였다. 광산폐기물에 함유된 이동성과 용해성이 큰 비소 및 독성 중금속들은 주변 토양 및 지하수를 오염시킬 수 있기 때문에 오염토양은 적절하게 처리되어야 한다. 국내외에서 비소와 중금속 오염토양에 시도되었거나 성공한 기술은 반응벽체(reactive barriers) 및 복토(encapsulation), 고형화(solidification)/안정화(stabilization), 토양세척(soil washing), 식물정화기법(phytoremediation) 등이 있는데, 이 중 본고는 용액을 사용하여 토양으로부터 오염물질들을 제거하는 물리화학적인 기술인 토양세척에 대해 다루었다. 토양세척의 한가지 큰 문제점은 처리 후에 폐수가 대량으로 발생한다는 것이고, 이 폐수에는 세척용액의 리간드와 결합한 오염물질들이 함유되어 있기 때문에 추가적인 처리공정이 필요하다. 그 처리기술에는 오염물질과 세척용액의 특성에 따라 다양한 물리, 화학, 생물학적 처리가 있는데, 그 중에서 화학적 처리기술인 침전/공동침전법, 멤브레인막여과법, 흡착처리법, 이온교환처리법, 동전기처리법에 대해서 본문에 자세히 언급하였다. 마지막으로 각각의 처리법에 따라 실제 토양세척폐수처리 및 재활용에 관한 최근 국내외 연구사례 대해 소개하였고, 이러한 기술들을 바탕으로 토양세척폐수발생문제를 해결하고 수자원절감을 통한 공정의 전반적인 비용효과를 높일 수 있을 것이다.
울산 달천광산의 지하수 및 토양 중에 함유되어 있는 비소의 오염현황을 파악하고, pH와 산화-환원 전위 값의 변화에 따른 자연저감 능력을 평가하였다. 달천광산 지역 비소 오염의 주 근원광물인 유비철석의 광미 내 함량은 최대 $2\%$이며, 비독사석, 니콜라이트, 램멜스버가이트, 거스도르파이트, 코발트석과 황철석 등의 비소함유광물 역시 비소오염의 근원이 되고 있으며, 비소함량은 광물에 따라 다양한 차이를 보인다 광미장 내 유비철석과 황철석의 표면이 부분적으로 철산화물과 철비산염으로 산화된 것을 관찰할 수 있어, 풍화반응이 상당히 진행되었음을 알 수 있다. 지하수 내 비소의 함량과 pH는 뚜렷한 상관관계를 보이지 않지만, 포화대 및 비포화대의 지하수의 비소 농도는 Eh가 감소함에 따라 농도가 감소하는 정(+)의 상관관계를 보인다. RMB(Red Mud Bauxite)는 비소제거 효율이 우수하여 달천광산 지역의 비소로 오염된 지하수 및 토양을 복원 시 자연저감 촉진제로 이용될 수 있을 것이다.
본 연구는 level I fugacity model을 이용하여 유류오염 토양에서 많이 존재하며 생태적 위해성이 큰 다섯가지 유기성오염물질 (anthracene, benzene, benzo[a]pyrene, 1-methylphenanthrene, phenanthrene) 이 기상, 액상, 고상 및 비수용성액체(NAPL)의 네 가지 상(phase)으로 구성된 biopile 내에서 어떻게 분포 하는가를 예측하기 위하여 수행하였다. 이를 위하여 영국 내에서 장기간 유류로 오염된 세 지역으로부터 토양 시료를 채취, 분석하였고 토양 분석 결과와 관련 인자를 level I fugacity model에 입력하여 fugacity 및 오염물질의 토양 중 분포를 구하였다. 다섯 오염물질의 fugacity 간에는 큰 차이가 있었으나 동일 오염물 질은 시료 간 fugacity에서 별다른 차이를 보이지 않았다. 모든 오염물질은 NAPL과 고상에 주로 존재하였으며 토양시료간의 유기탄소함량 차이가 오염물질 의 분배 동태에 큰 영향을 미쳤다. benzene은 기상과 액상에 높은 농도로 존재함으로써 위해성에 근거한 기상과 액상 중 benzene 관리의 중요성을 나타내었다. 반면 다른 오염물질은 기상과 액상에 거의 존재하지않음을 보임으로써 지하수 오염 가능성을 현저하게 감소시켰다. 본 연구의 결과는 위해성이 큰 오염물질과 복원 처리를 토양 내 오염물질 잔류 농도 간에 관련이있음을 보였으며 또한 유류오염 토양의 위해성 평가과정에서 NAPL과 고상을 고려하는 일의 중요성도 나타내었다.
국내 강원광산과 동해광산 주변 토양입자의 이화학적 광물학적 특성을 이용해 이들 광산주변내 토양 중금속 오염 원인을 규명하고자 하였다. 입도에 따른 중금속의 농도를 분석한 결과 강원광산의 경우 가장 큰 입경군인 10~18 mesh 구간에서 비소가 250.5 ppm, 가장 작은 325 mesh 이하 구간에서 445.7 ppm으로 나타났다. 동해광산의 경우에도 마찬가지로 10~18 mesh 구간에서 비소 70.4 ppm, 납 1,055 ppm, 아연 789.9 ppm으로 나타났으며 325 mesh 이하 구간에서 비소 117.7 ppm, 납 2,295 ppm, 아연 1,346 ppm으로 입도가 작아질수록 농집되는 경향을 보였다. 중금속과 토양 내 광물의 상호작용을 분석하기 위해 물리적 선별(자력, 부유선별) 후, 이들 시료에 대한 X-선 회절분석과 주사전자현미경 분석결과 강원광산 시료의 주 구성광물은 석영, 운모, 조장석, 녹니석, 자철석, 각섬석으로 확인되었으며 동해광산 시료에서는 석영, 운모, 고령석, 녹니석, 각섬석, 금홍석이 주 광물들로 나타났다. 강원광산의 자철석은 비소 농도와의 상관성이 매우 좋은 것으로 나타난 반면, 동해광산 시료에서는 티탄철석이 확인되었으며 미량의 비소를 포함하는 것으로 나타났다. 이 같은 결과들은 토양 내 광물의 이화학적 정보와 광물학적 특성 규명이 토양 오염원 형태와 이를 바탕으로 한 토양환경 오염처리에 매우 중요함을 시사하고 있다.
본 연구에서는 물성, 세정성, 헹굼액의 유수분리성을 고려하여 유기용매의 종류 및 함량, 계면활성제의 종류 및 함량, 부조계면활성제/계면활성제 (cosurfactant/surfactant, A/S) 비율 등의 변수로 하여 수계/준수계 세정제를 개발하였다. 개발된 세정제들은 대부분 평균 액적크기가 10 ~ 20 nm의 미세 나노입자를 형성 하였으며, 30.2~32.5 dyne/cm의 낮은 표면장력과 낮은 점도 값을 보여 주었다. 플럭스에 대한 용해력은 계면활성제의 소수성이 증가할수록 높게 나타났으며 terpene을 함유한 세정제들이 hydrocarbon 함유 세정제와 대응 시판세정제에 비해 우수한 용해력을 보여 terpene계 세정제가 대체세정제로의 적합성을 보여주었다. 또한, 개발된 세정제들을 함유한 헹굼액은 시판세정제에 비하여 우수한 유수분리성을 보여 헹굼액의 재활용이 가능하여 경제적인 부담과 수질오염을 줄일 수 있음을 보여주었다. 그리고 이렇게 개발된 세정제를 L 전자 회사의 전자부품 생산라인 SMT(surface mount technology) 세정공정에 적용시켜 보았다. 그 결과 solder cream 제거에 있어서 에탄올, 이소프로필알콜(IPA), glycol ether과 같은 물질이 함유된 기존의 세정제에 비하여 세정성능이 2 배이상 향상되었고 생산현장에서 악취와 VOC의 문제를 해결시킬 수 있었다.
본 연구에서는 성장기질로써 다양한 방향족 화합물을 첨가하여 TCE 분해 균주를 분리하고 고효율 TCE 분해 균주에 의한 고농도의 TCE 분해 특징에 대해 연구하였다. TCE에 오염된 토양 및 폐수로부터 시료를 채취하였고 성장기질로써 벤젠(Benzene), 페놀(Phenol), 에틸벤젠(Ethylbenzene), 아닐린(Aniline), 큐멘(Cumene), 톨루엔(Toluene) 등을 사용하여 TCE에 내성을 가지는 179 균주를 순수 분리하였다. 순수 분리된 균주들을 TCE 농도 30 mg/L, 성장기질 농도 0.2 g/L, $30^{\circ}C$, pH 7, 균 농도 1.0 g/L (w/v)의 호기적 조건으로 21일 동안 분해효율을 측정한 결과, 아닐린을 성장기질로 이용한 EK2 균주가 74.4%의 가장 높은 효율을 보여주었다. EK2 균주는 형태학적 특징, 생화학적 특징 및 분자적 특징을 분석한 결과 Delftia acidovorans로 동정되었다. D. acidovorans EK2의 TCE 분해는 TCE 농도 10에서 200 mg/L까지 성장 및 분해할 수 있었으나 250 mg/L 이상의 농도에서는 성장과 분해가 보이지 않았다. 저농도(1.0 mg/L) 분해 실험을 위하여 D. acidovorans EK2를 각 0.01 g/L, 0.03 g/L, 0.05 g/L로 적용한 결과, 모든 조건에서 12일 동안 99.9%의 분해효율을 보였다. 고농도(200 mg/L)를 분해하기 위한 최적 배양조건은 균 농도 1.0 g/L, 아닐린 농도 0.5 g/L, pH 7, 온도 $30^{\circ}C$로 확인되었으며, 21일 동안 호기적으로 배양 시 71.0%의 가장 높은 TCE 분해효율을 보여주었고, 분해속도는 94.7 nmol/h이었다. 결과적으로 본 연구에서 개발된 D. acidovorans EK2를 이용하여 고농도의 TCE로 오염된 토양 및 지하수의 생물학적 처리에 효율적으로 이용될 수 있을 것으로 사료된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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