지난 몇 년 동안, 투명 비정질 산화물 반도체는 유기 발광 다이오드, 플렉서블 전자 소자, 솔라 셀, 바이오 센서 등 많은 응용분야에 연구되고 있다. 투명 비정질 산화물 반도체 그룹들 중, 특히 비정질 IGZO 박막 트랜지스터는 비정질 상태임에도 불구하고 높은 이동도와 낮은 동작 전압으로 훌륭한 소자 특성을 보인다. 이러한 고성능의 IGZO 박막 트랜지스터는 RF 마그네트론 스퍼터링이나 pulsed laser deposition과 같은 고진공 장비를 이용하여 이미 여러 그룹에서 제작되고 발표되었다. 하지만 진공 증착 시스템은 제조 비용의 절감이나 디스플레이 패널의 대면적화에 큰 걸림돌이 되고 있고, 이러한 문제점을 극복하기 위해서 용액 공정은 하나의 해결책이 될 수 있다. 용액 공정의 가장 큰 장점으로는 저온 공정이 가능하기 때문에 글라스나 플라스틱 기판에서 대면적으로 제작할 수 있고 진공 장비가 필요없기 때문에 제조 비용을 획기적으로 절감시킬 수 있다. 본 연구에서는 high-k 게이트 절연막과 IGZO 채널 층을 용액 공정을 이용하여 박막 트랜지스터를 제작하고 그에 따른 전기적 특성을 분석하였다. IGZO의 몰 비율은 In, Ga, Zn 순으로 각각 0.2 mol, 0.1 mol, 0.1 mol로 제작하였고, high-k 게이트 절연막으로는 Al2O3, HfO2, ZrO2을 제작하였다. 또한, 용액 공정 IGZO TFT를 제작하기 전, 용액 공정 high-k 게이트 절연막 캐패시터를 제작하여 그 특성을 분석하였다. 다양한 용액 공정 high-k 게이트 절연막 중, 용액공정 HfO2를 이용한 IGZO TFT는 228.3 [mV/dec]의 subthreshold swing, 18.5 [$cm^2/V{\cdot}s$]의 유효 전계 이동도, $4.73{\times}106$의 온/오프 비율을 보여 매우 뛰어난 전기적 특성을 확인하였다.
$Cu(In_{1-x}Ga_{x})Se_2$(CIGS)는 매우 큰 광흡수계수를 가지고 있으므로 박막형 태양전지의 광흡수층 재료로서 많은 연구가 진행되고 있다. 박막이 태양전지의 광흡수층으로 이용되기 위해서는 큰 결정크기와 평탄한 표면, 적당한 전기적 특성을 가져야 한다. 이러한 특성들은 CIGS 박막의 조성에 큰 영향을 받고 있는 것으로 보고되고 있다. 본 연구에서는 동시증발법을 이용하여 Cu/(In+Ga) 비를 0.9로 고정한 후 Ga 조성(Ga/(In+Ga)의 비 : 0.32, 0.49, 0.69, 0.8, 1)을 변화시켜 Wide band gap CIGS 박막태양전지를 만들었다. 기판은 soda line glass를 사용하였고 뒷면 전극으로는 Mo를 스퍼터링법으로 증착하였다. 또한 버퍼층으로는 기존에 쓰이고 있는 CdS를 CBD(Chemical Bath Deposition)법으로 층착시켰으며, 윈도우층으로는 i-ZnO/n-ZnO를 스파터링 법으로 층착하였다. 그리고 앞면전극으로는 Al을 E-beam 으로 증착하였다. 분석은 XRD, SEM, QE로 분석하였다. 위 실험에서 얻은 결과로는 Ga/(In+Ga)비가 증가할수록 Cu(In,Ga)Se2 박막은 회절 peak들이 큰 회절각으로 이동하였고, 이것은 Ga 원자와 In 원자의 원자반경의 차이에서 기인된 것으로 사료된다. 또한 Ga 조성이 증가할수록 단파장 쪽으로 이동하는 것을 볼 수 있으며, Voc가 증가하다가 에너지 밴드캡이 1.62 eV 이상에서는 Voc가 감소하는 것을 볼 수 있는데 이것은 Ga 조성이 증가할수록 에너지 밴드캡이 커지면서 defect level 이 존재하기 때문인 것으로 사료된다. Ga/(In+Ga)비가 1일 때의 변환효율은 8.5 %이고, Voc : 0.74 (V), Jsc : 17.2 ($mA/cm^{2}$), F.F : 66.6(%) 이다.
CZTS 태양전지는 Cu, Zn, Sn, Se, S으로 구성된 흡수층을 사용하는 박막 태양전지로, In, Ga이 사용되는 CIGS 태양전지보다 저렴하며 Pb, Cd이 사용된 페로브스카이트, CdTe 태양전지보다 친환경적이다. 본 연구에서 우리는 유연기판인 Mo foil 위에 제작된 유연 CZTS 태양전지를 지정된 곡률만큼 휘게 하는 bending test를 진행하였다. 태양전지에 압축응력이 가해지는 inner benidng과 인장응력이 가해지는 outer bending의 방향에서 실험은 진행되었으며, 50 mmR의 곡률 반경으로 진행된 1,000 회의 굽힘 횟수 동안 태양전지의 효율은 최고 12.7%까지 감소하였으며, 두 방향 모두에서 효율 감소의 가장 큰 원인은 병렬저항의 큰 감소로 나타났다.
$Cu(In_xGa_{1-x})Se_2$ thin films were prepared and characterized with various Ga contents. As the Ga content increased, the grain size of CIGS film became smaller. The 2 $\theta$ values in XRD patterns were shifted to larger values and the overlapped peaks were splitted. The energy bandgap increased from 1.04 to 1.67 eV and the resistivity decreased. The solar cell fabricated with ZnO/CdS/$Cu(In_{0.7}Ga_{0.3})Se_2/Mo$ structure yielded an efficeincy of 14.48% with an acitive area of 0.18 $cm^2$. The efficiency decreased with further increase of Ga content.
훌륭한 전기적 특성을 갖는 ZnO 기반의 산화물 반도체 박막트랜지스터(TFT)는 AMOLEDs에 적용될 수 있다. 하지만 이러한 장점에도 불구하고 산화물 반도체 TFT소자에 전압이 인가되었을 때 문턱 전압이 이동하게 되는 안정성 문제를 갖는다. 따라서 이를 해결하기 위한 연구가 널리 진행 되고 있다. 본 연구소에서는 고압 분위기 열처리를 통해 안정성의 원인으로 작용할 수 있는 산소공공(Oxygen vacancy)을 감소시키는 연구를 진행하였다. 산화물 반도체 TFT소자의 안정성을 향상시키는 대표적인 분위기 열처리로는 산소 고압 열처리(HPA)가 있으며, 또한 H2O 기체를 사용한 열처리를 통해 TFT소자의 안정성을 높일 수 있다는 연구 결과가 보고된 바 있다. 본 연구에서는 IGZO TFT소자에 H2O보다 더 큰 반응성을 갖는 산화제인 H2O2 기체를 사용한 HPA를 통해 positive bias stress(PBS) 및 negative bias illumination stress(NBIS) 조건에서 안정성이 향상됨을 확인하였고 이를 H2O 기체를 사용한 경우와 비교하였다. 그 결과 H2O2 기체를 산화제로 사용할 때 기존 H2O 기체에 비해 효과적인 PBS 및 NBIS 신뢰성 개선을 확인하였다.
$CuInSe_2$(CIS) chalcopyrite 물질은 고효율 박막 태양전지를 위한 광흡수층의 물질로 매우 잘 알려져 있다. 최근 태양광 산업의 흐름은 안정적인 재료 개발과 가격 경쟁력 있는 태양전지를 위한 효율적인 제조 공정을 일치시키는 것이다. 저가의 CIS 광흡수층 위해 다양한 방법으로 제조를 시도하였고, 본 논문에서는 CIS 광흡수층을 저가형으로 제조를 위해 상용화되는 6 mm pieces를 사용하여 high frequency ball milling과 cryogenic milling을 이용해 CIS 나노입자를 얻었다. 그리고, CIS 광흡수층은 불활성 분위기의 glove box 안에서 milling된 나노입자를 사용하여 paste coating법으로 제조하였다. Chalcopyrite CIS 박막은 기판온도 550도에서 30분간 셀렌화 한 후 성공적으로 제조되었으며, Al/ZnO/CdS/CIS/Mo 구조의 CIS 태양전지는 evaporation, sputtering 및 chemical bath deposition(CBD) 등 다양한 증착 방법으로 각각 제조하였다. 결론적으로, 나노입자를 이용한 CIS 태양전지 전기적 변환효율은 1.74 %를 얻었으며, 개방전압(Voc)는 29 mV, 합선전류밀도(Jsc)는 35 $mA/cm^2$, 그리고 충진율(FF)은 17.2 %였다. 나노입자 CIS 광흡수층은 energy dispersive spectroscopy(EDS), x-ray diffraction(XRD) 그리고 high-resolution scanning electron microscopy(HRSEM) 등으로 특성 분석을 하였다.
기술의 발전이 비약적으로 성장하면서, 소비자의 요구는 빠르게 변하고 있다. 전자 소자를 응용한 제품 시장은 매해를 거듭할 수록 빠른 속도로 성능을 향상시키고 있다. 이에 따라 디스플레이 시장에서 가장 큰 관심은 작은 화면에서도 높은 해상도를 요구하고, 수광형의 구동방식이 아닌 능동형 구동방식을 갖는 AMOLED (Active Matrix Organic Light Emitted Diode)를 선호하고 있으며, 빠른 응답속도 기반을 갖는 표시소자를 요구하고 있다. 제품 생산자들의 고민은 기존의 비정질 실리콘 기반의 LCD (Liquid crystal display) 구동소자와 공정을 이용하여 소비자의 욕구에 접근하기가 점점 어려워지고 있다. 최근 이러한 문제점을 해결하고자 하는 노력들중에서 산화물 반도체 재료와 이를 이용한 박막 트랜지스터 개발이 큰 관심을 갖고 있다. 최근 InGaZnO 산화물 반도체 재료는 기존의 비정질 실리콘 반도체 재료 보다 높은 전계 이동도(> $10cm^2/V.s$)를 보이고 있으며, 비정질 실리콘 박막 트랜지스터의 구조에서 산화물 반도체 재료의 대체만으로 효과가 보일 수 있어서 큰 연구가 진행되어져 왔다. 하지만, InGaZnO 산화물 박막 트랜지스터에 대한 소자를 AMOLED에 적용할 때, 기존의 LTPS (low temperature poly-slicon)에서는 발견되지 않았던 소자의 전계신뢰성과 이동도 한계가 문제로 제기되었다. 또한, Indium이라는 희소원소의 사용은 향후 공정 단가와 희소 물질에 대한 위협등에 의하여 새로운 산화물 반도체 재료에 대한 요구와 관심이 발생하고 있다. 본 발표에서는 기존의 산화물 반도체 재료에 대한 차세대 디스플레이인 AMOLED와 유연 디스플레이에 대한 응용 가능성을 발표할 예정이다. 또한 산화물 반도체 재료의 신뢰성 문제에 대한 해결방법으로 신규 산화물 반도체 재료에 대한 연구 방향과 indium-free 계열을 이용한 저원가 산화물 반도체 연구에 대하여 소개할 예정이다. 앞으로 산화물 반도체 재료에 대한 연구와 응용은 기존의 실리콘 반도체 틀을 벗어난 새로운 응용분야를 열어줄 수 있을 것으로 기대하고 있으며, 그 기대에 대한 몇가지 예를 통하여 재료와 소자의 응용 가능성을 논의할 예정이다.
Most TCOs such as ITO, AZO(Al-doped ZnO), FTO(F-doped $SnO_2$) etc., which have been widely used in LCD, touch panel, solar cell, and organic LEDs etc. as transparent electrode material reveal n-type conductivity. But in order to realize transparent circuit, transparent p-n junction, and introduction of transparent p-type materials are prerequisite. Additional prerequisite condition is optical transparency in visible spectral region. Oxide based materials usually have a wide optical bandgap more than ~3.0 eV. In this study, single-phase transparent semiconductor of $SrCu_2O_2$, which shows p-type conductivity, have been synthesized by 2-step solid state reaction at $950^{\circ}C$ under $N_2$ atmosphere, and single-phase $SrCu_2O_2$ thin films of p-type TCOs have been deposited by RF magnetron sputtering on alkali-free glass substrate from single-phase target at $500^{\circ}C$, 1% $H_2$/(Ar + $H_2$) atmosphere. 3% $H_2$/(Ar + $H_2$) resulted in formation of second phases. Hall measurements confirmed the p-type nature of the fabricated $SrCu_2O_2$ thin films. The electrical conductivity, mobility of carrier and carrier density $5.27{\times}10^{-2}S/cm$, $2.2cm^2$/Vs, $1.53{\times}10^{17}/cm^3$ a room temperature, respectively. Transmittance and optical band-gap of the $SrCu_2O_2$ thin films revealed 62% at 550 nm and 3.28 eV. The electrical and optical properties of the obtained $SrCu_2O_2$ thin films deposited by RF magnetron sputtering were compared with those deposited by PLD and e-beam.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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