Catalytic chlorination of chlorobenzene was studied in vapor phase using various solid-acid catalysts such as silica-alumina, alumina, zeolite and a modified clay prepared by impregnating bentonite with ferric chloride. The conversions of both chlorine gas and chlorobenzene showed high over silica-alumina, alumina and modified clay catalysts. However relatively large amounts of polychlorinated benzene derivatives were also observed. The active species of catalytic activity in chlorination of chlorobenzene in vapor phase were proved to be as Lewis acid sites by in-situ IR experiments. The strength of Lewis acid sites which were effective for the vapor-phase chlorination seemed to be having Hammett acidity Ho >-3.0. The selectivity to dichlorobenzenes was proved to be high over the zeolite catalyst due to their shape-selective properties. p-Dichlorobenzene or dichlorobenzene selectivities were improved more or less by changing the reaction conditions.
The effect of heat-treatment temperature on the activity of catalysts was studied by investigating $N_2O$ decomposition reaction in Fe ion-supported BEA Zeolite. As a result of $N_2O$ decomposition reaction experiment, $N_2O$ decomposition activity significantly decreased as heat-treatment temperature of Fe/BEA catalyst increased. the shape and size of the particles of Fe/BEA catalyst following the rise of heat-treatment temperature did not display a significant change. But following the rise of the heat-treatment temperature, its surface area was significantly reduced. Also it was confirmed that as the heat-treatment temperature rose, the crystallization of ${\beta}$ structure was greatly reduced. And as heat-treatment temperature rose, while SiO structure either increased or did not exhibit much change, the structure of Fe bonded with lattice structure was speculated to decrease. From the stated results, it was concluded that the increase of heat-treatment temperature became the cause of the declined activity of catalysts by destruction of its ${\beta}$ structure of bonding aluminium and Fe atoms.
Park, Ji Hye;Cho, Gwang Hee;Hwang, Ra Hyun;Baek, Jeong Hun;Yi, Kwang Bok
Clean Technology
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v.26
no.2
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pp.145-150
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2020
Nitrous oxide (N2O) is one of the six greenhouse gases, and it is essential to reduce N2O by showing a global warming potential (GWP) equivalent to 310 times that of carbon dioxide (CO2). Selective catalytic reduction (SCR) is a technology that converts ammonia into harmless N2 and H2O by using ammonia as a reducing agent to remove NOx, one of the air pollutants; the process also produces high denitrification efficiency. In this study, the Fe-BEA catalyst was steam-treated at 100 ℃ for 2 h before Fe ion exchange in the fixed bed reactor in order to investigate the effect of the steam-treated Fe-BEA catalyst on the NH3-SCR reaction. NH3-SCR reaction test of synthesized catalysts was performed at WHSV = 180 h-1, 370 to 400 ℃ in the fixed bed reactor. The Fe-BEA(100) catalyst steam-treated at 100 ℃ showed a somewhat higher activity than the Fe-BEA catalyst at 370 to 390 ℃. The catalysts were characterized by BET, ICP, NH3-TPD, H2-TPR, and 27Al MAS NMR in order to determine the cause affecting NH3-SCR activity. The H2-TPR result confirmed that the Fe-BEA(100) catalyst had a higher reduction of isolated Fe3+ than the Fe-BEA catalyst, and that the steam treatment increased the amount of isolated Fe3+ as an active species, thus increasing the activity.
Experiments were carried out to investigate the characteristics of the hydrocarbon (HC) emissions and to reduce cold start hydrocarbons in gasoline engines. An HC adsorber was, used and it coated was by Pd/Rh catalyst with zeolite on a honeycomb monolith. The HCs were efficiently trapped at temperatures below $100^{\circ}C by physical adsorption. After adsorption, they were reduced gradually by the catalytic oxidation of Pd/Rh catalysts as the adsorber temperature increased above $100^{\circ}C. Increasing amounts of methane, ethylene and n-butane were emitted as the fuel-air mixture became richer and the engine speed decreased. As the temperature of adsorber increased, high-number carbons into low-number carbons. Thus, the C4 concentration decreased significantly during the first 30 seconds, and the C2 concentration increased continuously.
The formation of $C_2-C_{10}$ hydrocarbons from methanol over shape-selective ZSM-5 zeolite catalysts is studied. It seems that $C_2-C_5$ olefins formed from methanol via dimethylether are transformed further to higher hydrocarbons containing higher concentration of aromatics by the acid sites of ZSM-5. Unique cross linked channel structure and its hydrophobicity seems to be mainly responsible for its high activity of ZSM-5 catalyst for the conversion of methanol.
In a hypersonic vehicle to solve the heat problem generated during flight, a cooling technology is being developed which uses the endothermic effect that appears during the decomposition reaction of the mounted fuel. In this study, the decomposition reaction of n-dodecane fuel was performed using HZSM-5 as a catalyst, and the catalyst was coated on metal foam to maximize the endothermic effect of the catalytic decomposition reaction and suppress coke formation. The reactor was a stainless steel flow reactor with a outer diameter of 1.27 cm, and the reaction temperature was 550 ℃, the reaction pressure was 4 MPa, and the flow rate was 12 ml per minute. As a result of the catalytic decomposition reaction using a catalyst coated with HZSM-5 on the metal foam, the heat sink was 2887 kJ/kg as a maximum, the gas phase conversion rate was 34%, and the amount of coke produced on the metal foam decreased by about 56% as the catalyst was coated compared to the uncoated catalyst.
Park, Dal-Ryung;Park, Hyung-Sang;Oh, Young-Sam;Cho, Won-Ihl;Paek, Young-Soon;Pang, Hyo-Sun
Journal of Energy Engineering
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v.6
no.1
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pp.26-33
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1997
Highly crystalline Cu-ZSM5 was prepared without using organic templates. Several ion exchange treatments between Na$\^$+/ and Cu$\^$2+/ brought about excess loading of copper ions on the ZSM5 zeolite and the resultant zeolite was active for the decomposition of NO. This indicates that the copper ions excessively loaded on the ZSM5 zeolite are effective for the NO decomposition. When oxygen was added to a reactants, the conversion of NO decreased. NO, O$_2$TPD experiments explained that the active sites for NO decomposition and the adsorption sites of O$_2$, were the same. O$_2$, at the surface of ZSM5 zeolite was desorbed incompletely after pretreatment at 500$^{\circ}C$, and CU-ZSM5 pretreated with H$_2$at 500$^{\circ}C$ showed promoted activity at the start of reaction. Thus, it seems clear that O$_2$, adsorbed ai the surface of catalyst inhibits the catalytic activity.
The acid catalytic reactions of toluene with n-propylalcohol were investigated and the adsorption experiments of dialkylbenzene isomers were carried out at 100$^{\circ}C$ over modified HZSM-5 zeolites. ZSM-5 zeolite was synthesized by the hydrothermal reaction using 4-propylammonium ion, sodium aluminate and colloidal silica etc., and several zeolite catalysts, including H-, K-, Sr-, P-Mg-HZSM-5, H-Y and H-mordenite, were prepared by conventional methods. The main reaction products of toluene with n-propylalcohol over HZSM-5 catalyst include not only xylenes, propyltoluenes, but also ethyltoluenes and high para-selectivity among dialkylbenzene isomers was observed on P-Mg-HZSM-5 zeolite. The diffusion coefficients of various p-dialkylbenzenes are nearly the same, about 1 ${times}$ 10$^{-10}$ cm$^2$/sec and that of m-xylene was about one tenth of o-xylene. These reaction and adsorption characteristics were interpreted in the light of the shape-selectivity related to related to the zeolite pore structure and the zeolitic acidity.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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