The LSM-YSZ composite electrode as a mixture of LSM and YSZ shows percolation characteristics. It was identified that the polarization resistance of LSM-YSZ composite electrode depend on YSZ connectivity by changing powder size ratio of the DLSM/DYSZ. That is, YSZ in composite electrode showed low electrochemical activity without YSZ connectivity. However, the polarization resistance decreased abruptly with YSZ connectivity due to high electrochemical activity of YSZ in composite electrode. Because the amount of three phase boundary is dependent on LSM and YSZ particle size, the polarization resistance of cathode decreases as LSM and YSZ particle size decreases.
Silver electrode having a high Electrocatalytic activity is oxygen-permeable electrode, in which oxygen ad-atoms are adsorbed and moved toward YSZ electrolyte by bulk diffusion. It is the different point in comparison to usual porous electrodes, especially platinum, which react with oxygen only in TPBs(Three Phase Boundaries). Also ad-atoms at TPBs of Pt are diffused to YSZ electrolyte by interfacial diffusion mechanism. These properties were used for turning down the operating temperature of YSZ from over $600^{\circ}C$ to below $450^{\circ}C$. The different heat-treatment temperature between a working electrode and a reference electrode suppresses the formation of silver oxides and reduces a volatility of Ag as well. Above all, these own characteristics and special processes of Ag improved a long-term stability of a oxygen sensor.
Interface reaction between LSMC and YSZ is discussed with chemical composition of LSMC. The reac-tivity between LSMC and YSZ increased with increasing Co amount and A-site deficient perovskite is very effective on reducing reactivity. The (La0.8Sr0.2)xMn0.8Co0.2O3 (X=0.9-1) composition is not reactive with YSZ in experimental range. The electrode reaction reaction resistance increases due to reaction product.
YSZ/LSM composite cathode was fabricated by dip-coating of YSZ sol on the internal pore surface of a LSM cathode followed by sintering at low temperature (800-100$0^{\circ}C$) The YSZ coating significantly increased the TPB(Triple Phase Boundary) where the gas the electrode and the electrolyte were in contact with each other. Sinter the formation of resistive materials such as La2Zr2O7 or SrZrO3 was prevented due to the low processing temperature and TPB was increased due to the YSZ film coating the electrode resistance (Rel) was reduced about 100 times compared to non-modified cathode. From the analysis of a.c impedance it was shown that microstructural change of the cathode caused by YSZ film coating affected the oxygen reduction reaction. In the case of non-modified cathode the RDS (rate determining step) was electrode reactions rather than mass transfer or the oxygen gas diffusion in the experimental conditions employed in this study ($600^{\circ}C$-100$0^{\circ}C$ and 0,01-1 atm of Po2) for the YSZ film coated cathode however the RDS involved the oxygen diffusion through micropores of YSZ film at high temperature of 950-100$0^{\circ}C$ and low oxygen partial pressure of 0.01-0.03 atm.
The hydrogen($H_2$) is promising energy carrier of renewable energy in the microgrid system such as small village and military base due to its high energy density, pure emission and convenient transportation. $H_2$ can be generated by photocatalytic water splitting, gasification of biomass and water electrolysis driven by solar cell or wind turbine. Solid oxide electrolysis cells(SOECs) are the most efficient way to mass production due to high operating temperature improving the electrode kinetics and reducing the electrolyte resistance. The SOECs are consist of nickel-yttria stabilized zirconia(NiO-YSZ) fuel electrode / YSZ electrolyte / lanthanum strontium manganite-YSZ(LSM-YSZ) air electrode due to similarity to Solid Oxide Fuel Cells(SOFCs). The Ni-YSZ most widely used fuel electrode shows several problems at SOEC mode such as degradation of the fuel electrode because of Ni particle's redox reaction and agglomeration. Therefore Ni-YSZ need to be replaced to an alternative fuel electrode material. In this study, We studied on the Double perovskite $PrBrMnO_{5+{\delta}}$(PBMO) due to its high electric conductivity, catalytic activity and electrochemical stability. PBMO was impregnated into the scaffold electrolyte $La_{0.8}Sr_{0.2}Ga_{0.85}Mg_{0.15}O_{3-{\delta}}$(LSGM) to be synthesized at low temperature for avoiding secondary phase generated when it exposed to high temperature. The Half cell test was conducted at SOECs and SOFCs modes.
50/50 vol% LSM-YSZ의 복합공기극(LSM=$\textrm{La}_{1-x}\textrm{Sr}_{x}\textrm{MnO}_{3}$(0$\leq$x$\leq$0.5))이 콜로이드 증착법에 의해 준비으며 주사전자현미경과 임피던스 분석기에 의해 연구되어졌다. 재현성있는 임피던스 스펙트럼들이 LSM-YSZ/YSZ/LSM-YSZ로 구성된 향상된 셀을 사용함으로써 얻어졌다. 이러한 셀들의 임피던스 스펙트럼들은 작동온도에 강하게 영향을 받았으며, 가장 안정된 조건은 $900^{\circ}C$에서 도달되어졌다. $900^{\circ}C$에서 공기//공기 셀에 대해 측정된 전형적인 임피던스 스펙트럼들은 2개의 불완전한 호(depressed arc)로 구성되었다. LSM전극에 대한 YSZ의 첨가는 LSM-YSZ 공기극의 저항 감소를 가져왔으며, 전해질 표면의 불순물의 영향을 제거하기 위한 연마는 공기극 저항을 더욱 감소시켰다. 또한 촉매층(Ni 혹은 Sr)을 가진 LSM-YSZ 전극은 촉매층이 없는 경우에 비해 공기극 저항의 감소를 가져왔다. LSM-YSZ 공기극 저항은 전극조성, 전해질의 형태, 인가 전류에 의해 영향을 받았다.
$La_{1-x}Sr_xMnO_3$(LSM,$0{\leq}x{\leq}0.5$) powders as the air electrode for solid oxide fuel cell were synthesized by a glycine-nitrate combustion process. The powders were then examined by X-ray diffraction(XRD) and scanning electron microscopy (SEM). The as-formed powders were composed of very fine ash particles linked together in chains. X-ray maps of the LSM powders milled for 1.5 h showed that the metallic elements are homogeneously distributed inside each grain and in the different grains. The powder XRD patterns of the LSM with x < 0.3 showed a rhombohedral phase; the phase changes to the cubic phase at higher compositions($x{\geq}0.3$) calcined in air at $1200^{\circ}C$ for 4 h. Also, the SEM micrographs showed that the average grain size decreases as Sr content increases. Composite air electrodes made of 50/50 vol% of the resulting LSM powders and yttria stabilized zirconia(YSZ) powders were prepared by colloidal deposition technique. The electrodes were studied by ac impedance spectroscopy in order to improve the performance of a solid oxide fuel cell(SOFC). Reproducible impedance spectra were confirmed using the improved cell, which consisted of LSM-YSZ/YSZ. The composite electrode of LSM and YSZ was found to yield a lower cathodic resistivity than that of the non-composite one. Also, the addition of YSZ to the $La_{1-x}Sr_xMnO_3$ ($0.1{\leq}x{\leq}0.2$) electrode led to a pronounced, large decrease in the cathodic resistivity of the LSM-YSZ composite electrodes.
50/50 vol% LSM-YSZ (La$_{1-x}$Sr$_{x}$MnO$_3$-yttria stabilized zirconia)의 복합공기극이 콜로이드 증착법에 의해 연마된 YSZ 전해질상에 증착되었다. 그 전극 특성은 주사전자현미경, X선회절과 임피던스 분석기에 의해 연구되어졌다. 90$0^{\circ}C$에서 공기/LSM -YSZ/YSZ/Pt/공기 셀에 대해 측정된 전형적인 임피던스 스펙트럼들은 2개의 불완전한 호(depressed arc)로 구성되었다. LSM 전극에 대한 YSZ의 첨가는 전극내의 삼상계(TPB) 영역을 증가시켰으며, 이것이 LSM-YSZ 복합공기극의 비저항을 감소시켰다. 또한 전해질 표면의 불순물 제거와 TPB 길이의 증가를 위한 전해질 표면연마는 공기극의 비저항을 훨씬 더 감소시켰다. LSM-YSZ 공기극의 비저항은 작동온도, 공기극의 조성과 입자크기, 인가전류 및 전해질의 표면거칠기에 의해 큰 영향을 받았다.
(La,Sr)MnO$_3$(LSM)-YSZ 복합체 양극에 있어서 소결온도 및 전극두께와 cathodic potential이 전극 특성에 미치는 영향을 고찰하였다. 양극의 소결은 삼상계면의 양을 결정하는 중요한 변수로 LSM 단미 양극과 YSZ가 40 wt% 포함된 LSM-YSZ 복합체 양극 모두 120$0^{\circ}C$에 소결했을 때 가장 낮은 분극저항을 나타내었다. 또한 양극 후막의 두께가 얇아지면 양극의 in-plane 저항이 증가하여 ohmic 저항이 증가하였는데, LSM-YSZ 복합체 양극의 경우 약 30$mu extrm{m}$ 정도의 전극두께가 가장 효과적인 전극 특성을 나타내었다. 한편, LSM-YSZ 복합체 양극에 -0.5 V의 cathodic potential을 인가함에 따라 양극에서 일어나는 산소환원반응의 활성이 증가하였는데, 1가 산소이온의 표면확산반응의 분극저항은 감소하였으나, 고주파수 영역에서 나타나는 산소이온전달반응의 저항은 거의 변화하지 않았다. 이것은 Mn의 환원에 의한 양극표면에 생성된 산소공공에 기인한다.
Electrode of solid oxide fuel cell must have sufficient porosity to allow gas transport to the interface with electrolyte effectively but high porosity has a negative impact on structural stability in electrode support. Thus, the upper limit of porosity is based on consideration of mechanical strength of electrode. In this study, the effect of microstructure of Ni-YSZ anode supported SOFC on the mechanical and electrical property was investigated. LSCF composite cathode and 8YSZ electrolyte were used. The porosity of the anode was modified by the amount of graphite powder and added graphite contents were 24, 18, 12 vol%, respectively. The higher the porosity, the better the electrical performance, $P_{max}$. While the flexural strength decreased with increasing the amount of graphite. But the rate of increase in electrical performance and the rate of decrease in mechanical strength were not directly proportional to amount of graphite. The optimum graphite content incorporating both electrical and mechanical performance was 18 vol%.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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