본 연구는 1차원 반응기 모델을 이용한 수치 시뮬레이션을 통해 수소투과량, 수소선택도, 사용된 촉매의 양, 급송흐름에서의 $H_2O/CO$ 조성비 및 Ar sweep gas가 막반응기(membrane reactor)에서의 수성가스전이반응의 성능에 미치는 영향을 분석하였다. 막반응기에서 평형상태보다 향상된 수소수율을 얻기 위해선 적어도 100 이상의 수소선택도를 가져야 함이 관찰되었으며, 수소투과량이 계속 증가될 경우에는 수소수율의 증가폭이 점차 감소됨이 보였다. 낮은 수소투과량의 경우에는 촉매량이 증가할수록 초기엔 증가된 CO 전환율을 보이다가 점차 그 증가폭이 감소되었으며, 높은 수소투과량의 경우에는 촉매의 양과 무관하게 높은 CO 전환율이 관찰되었다. 급송흐름에서의 $H_2O/CO$ 조성비가 1.5 이상인 경우엔 수소투과량이 막반응기에서의 CO 전환율에 미치는 영향이 미미하였고, 막반응기에서 평형상태보다 향상된 CO 전환율을 얻기 위해선 적어도 $6.7{\times}10^{-6}mol\;s^{-1}$ 의 Ar 몰유속이 필요함이 밝혀졌다.
탄화수소계열의 연료로부터 고순도 수소를 생산하는 것은 연료전지의 효율적인 운전과 밀접하다. 일반적으로 대부분의 탄화수소연료에서 수소를 생산하는 과정은 수소, 일산화탄소, 이산화탄소와 수증기혼합물이 생성되는 개질과정 및 일산화탄소를 저감하는 전이반응과 선택적 산화반응 과정으로 구성되어있다. 전이반응은 일산화탄소를 이산화탄소로 전환하는 동시에 수소가 생성되는 고온전이와 저온전이로 구성된 두 단계의 촉매전환 공정이다. 전이반응은 개질가스를 고온전이 반응에서 일산화탄소를 $3\sim4%$까지 낮추며 저온전이 반응에서 0.5%까지 저감한다. 본 연구에서 개질가스 중 일산화탄소를 0.5% 이하로 저감하기 위하여 전이반응기 설계 및 실험을 진행하였다.
Hydrocarbon is required to be converted to pure hydrogen without carbon monooxide (CO) for polymer exchange membran fuel cell (PEMFC) applications. In this paper, CO cleaning processes as the downstream of Dimethyl ehter (DME) autothermal reforming process were performed in micro-reactors. Our study suggested two kinds of water gas shift (WGS) reaction process: High Temperature shift (HTS) - Low Temperature shift (LTS), Middle temperature shift (MTS). Firstly, using perovskite catalyst for MTS was decreased effieiciency since methanation. Using HTS-LTS the CO concentration was decreased about 2% ($N_2$ & $H_2O$ free) with the reaction temperature of $420^{\circ}C$ and $235^{\circ}C$ for HTS and LTS, respectively. As the final stage of CO cleaning process, preferential oxidation (PROX) was applied. The amount of additional oxygen need 2 times of stoichiometric at $65^{\circ}C$. The total conversion reforming efficiency of 75% was gained.
메탄올 수증기 개질반응에 대한 적용가능성을 파악하기 위하여 메탄올 합성용 촉매인 ICI-M45와 수성가스 전환반응용 촉매인 MDC-3와 MDC-7을 비교 연구하였다. 또한 수성가스전환 반응에 대한 세 촉매의 비교실험도 수행하였다. 그 결과 MDC-7이 메탄올 수증기 개질반응에서 가장 높은 전화율을 보였으며, $H_2$와 $CO_2$ 생성속도 또한 높게 나타났다. 수성가스 전환반응용 촉매인 MDC-7과 메탄올 합성촉매인 ICI-M45를 이용하여 촉매 충진 방법에 따른 메탄올의 전화율에서의 변화를 살펴본 결과, MDC-7 단독보다 낮은 메탄올의 전화율을 보였다. 수성가스 전환반응에서도 DC- 7, MDC-3, 그리고 ICI-M45의 순으로 반응성이 감소하였다. 상기 두 반응에서 MDC-7이 가장 우수한 이유로는 높은 비표면적과 Cu의 분산도, 그리고 적절한 Cu와 Zn의 비율에 기인함을 확인할 수 있었다.
We fabricated the QCM with Langmuir-Blodgett(LB) film deposited at the different subphase pH and investigated the resonant frequency response by the injection of organic gas response. In the $\pi$-A isotherms, the monolayer on the air/water interface had different limiting area per molecule and showed more condensed status as increasing the subphase pH. When palmitic acid LB film was deposited on the QCM, the resonant frequency shift was proportional to the deposited layer and had more resonant frequency shift in the case of the higher pH range as expected. In the resonant frequency for the injection of organic gas, it has been improved in the case of LB film fabricated at the lower subphase pH range and dependant upon the molecular weight of organic gas.
연료전지와 수소를 사용하는 연료전지 자동차의 상용화를 위해서는 수소 공급용 수소 스테이션(hydrogen station)의 개발이 중요한 핵심 기반기술이다. 일반적으로 수소 스테이션은 탈황반응, 개질반응(reforming), 수성가스전환(WGS) 반응 및 수소분리(PSA) 장치로 구성된 수소제조 공정과 압축, 저장 및 분배 장치로 구성된 후처리(post-treatment) 공정으로 구성되어 있다. 본 총설에서는 수소 경제(hydrogen economy) 사회로의 진입을 위해 국내외에서 연구개발 중인 수소 스테이션에 대한 연구 개발 동향과 전망을 고찰하였다. 그리고 향후 풍력 및 태양열 등 재생 가능 에너지(renewable energy)원으로부터 물의 분해에 의한 수소제조 기술이 확립되기 전까지는 화석연료의 개질 반응이 수소를 제조하는 핵심기술이 될 것으로 판단된다. 따라서 화석연료의 탈황반응, 화석연료의 개질 반응에 의한 수소제조, CO 농도 저감을 위한 수성가스 전환반응 및 수소의 분리기술 등 수소 스테이션의 상용화에 필수적인 단위공정개발에 대한 최근의 연구동향을 정리하였다.
Nanorod and particle shape $CeO_2$ were synthesized via hydrothermal process and precipitation method, respectively, and used as supports of Pt catalyst for water gas shift (WGS) reaction. Three different durations (12, 48, and 96h) for hydrothermal process were applied for the preparation of nanorod type $CeO_2$. 1.0 wt% of Pt was loaded on the prepared supports with incipient wetness method prior to the catalytic activity tests that were carried out at a GHSV of $95,541h^{-1}$, and a temperature range of 200 to $360^{\circ}C$. Varying duration of hydrothermal process led to the difference in physical characteristics of $CeO_2$ nanorods, such as aspect ratio, BET surface area, pore diameter, and pore volume. Consequently, the catalytic activities of Pt/$CeO_2$ nanorods were affected by the physical characteristics of the supports and appeared to be in the order of Pt/$CeO_2$(12) > Pt/$CeO_2$(48) > Pt/$CeO_2$(96). The comparison of the catalytic activities and results of the analysis (XPS, XRD, SEM, BET and TPR) for the supports revealed that the activity of the catalysts depends on chemical states of the Pt and the support materials in the temperature range that is lower than $280^{\circ}C$. However, the activity is rather dependent on the physical characteristic of the supports because the increased gas velocity limits the mass transfer of reactants in micropores of the supports.
Water gas shift reactor in fuel processing is an important part that converts carbon monoxide into hydrogen. Fuel processing system for PEMFC usually has two stages of WGS reactors, which are high temperature and low temperature shifter. In this study we prepared noble metal catalysts and compared their performances with that of a commercial iron chromium oxide catalyst. Noble metal catalysts and the commercial catalyst showed quite different temperature dependence of carbon monoxide conversion. The conversion of carbon monoxide at the commercial catalyst was very low at medium temperature(${\sim}300^{\circ}C$) and increased rapidly as temperature increased while the conversion at noble metal catalysts was high in the medium temperature range and decreased as temperature increased, which is thermodynamically expected. Their characteristics agreed well with the literature published, and we are accomplishing further study for improvement of the noble metal catalysts.
The water gas shift conversion catalyst prepared by the American Cyanamide Co. was subjected to fluidization in a 2-in. Pyrex glass tube to obtain the basic fluidization characteristic data. The size of the catalyst charged ranged from 70 to 120 meshes and it was supported on a single layer 300-mesh wire gauze through which the fluidizing medium, the air, was passed. Following are some data and facts found by the authors: (1) The catalyst particles were porous, and their surfaces were trough and irregular. (2) The average effective particle density and the average shape factor of these particles were 152.2 lb/$ft^3$ and 0.865 respectively. (3) As the particle diameter of the catalyst increased, the minimum fluid voidage of the bed decreased slightly. (4) Just before the incipient fluidization, pressure drop suddenly fell and the bed expanded simultaneously. (5) After fluidization set in, the expansion characteristics of the catalyst bed were similar to those of sand and glass beads except intense bubbling in the catalyst bed.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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