사용후핵연료의 중간저장시설인 콘크리트 캐스크(cask)는 해안부근에 입지할 가능성이 크기 때문에 염해에 대한 문제가 크게 우려된다. 그리고 염해에 의한 철근의 부식 및 균열발생은 철근콘크리트구조물의 방사선 차폐기능뿐 아니라 구조성능 저하의 주요 원인이기 때문에 염해에 대한 평가는 매우 중요한 사항이다. 특히 염해환경과 함께 콘크리트 캐스크 내부에서는 사용후핵연료의 발열에 의해 $60^{\circ}C$정도의 고온 환경이 예상되기 때문에 고온에서의 염해에 대한 검토가 요구되지만, 기존 콘크리트 구조물의 염해평가에서는 온도에 대한 영향이 전혀 고려되어 있지 않아 고온에서 염해에 노출된 철근콘크리트구조물들의 내구설계 및 수명예측을 위해 참고할 만한 자료가 거의 없다. 이 연구에서는 다양한 온도환경에서의 염수(NaCl)침지시험을 통해 콘크리트의 염화물이온 확산계수를 측정하고 염화물이온 확산계수와 온도의 관계를 규명하고자 하였다. 실험 결과, 콘크리트의 염화물이온 확산계수는 온도의 증가에 따라 현저히 증대하여 고온환경에서의 염해 발생가능성이 매우 큰 것으로 조사되었다. 또한 크리트의 염화물이온 확산계수는 물시멘트(W/C)비가 낮아질수록 감소하였고, 이 경향은 온도가 증가(고온환경)하여도 동일하게 나타났다. 염화물이온 확산계수의 온도의존성은 아레니우스식(Arrhenius equation)으로 나타내어졌고 회귀분석 결과, 확산계수의 대수 값은 절대온도의 역수와 선형관계를 나타내었다. 또한 온도의존성을 나타내는 활성화에너지(activation energy)는 물시멘트(W/C)비가 낮을수록 높게 나타났다.
방사성폐기물의 심층처분에서 생물권에서의 방사성 핵종 이동을 핵종의 이동 경과 시간을 계산하여 평가하는 방법이 제안되었다. 방사성 핵종은 자연 방벽에서 유출되어 지하 천부의 지하수 흐름을 따라 대규모 지표수체에 도달한다고 가정하였다. 생물권은 기반암 위에 있는 대수층을 포함하는 천부 지하 환경으로 정의하였다. 제안된 방법을 이용하여, 계산 알고리즘을 수립하였고, 알고리즘을 수행하는 컴퓨터 코드를 작성하였다. 작성된 코드는 간단한 사례에서 계산된 모의 결과를 해석해 계산 결과 및 지표 부근에서의 방사성 핵종 이동에 의한 방사선량 평가에 널리 이용되는 공공 프로그램의 계산 결과와 비교하여 검증하였다. 사례 연구 조건을 가상의 심층처분장에서의 방사성 핵종 이동에 대한 이전 연구를 통해 작성하였다. 작성된 코드는 사례 연구에서 생물권의 하천으로 유출되는 핵종의 이동량을 계산하였다. 이전 연구에서는 가상의 처분장에서 모암까지의 방사성핵종의 이동만을 보여주었기 때문에, 이 코드는 모든 경로를 지나가는 방사성 핵종의 전체적인 이동을 파악하는데 도움이 될 수 있었다.
원자력시설의 해체를 위한 표면오염도를 측정함에 있어 기존의 일반적인 단일층 함침 복합체의 단점을 개선한 치밀한 구조의 지지층 위에 활성층의 2차막을 도포 하여 제조된 이중 구조의 고분자 복합체를 제조하고 이들의 특성을 분석하였다. 세륨활성화된 이트리움실리케이트(Cerium-activated ytttrium silicate, CAYS)를 함침시킨 폴리설폰 이중구조 필름은 1차 지지층으로서 폴리설폰 (polysulfone, PSF)과 메틸렌클로라이드 (methylene chloride, MC)로 이루어진 2액용액을 유리판 위에 제막하고 증발을 통해 MC를 제거하여 고분자의 유리화(vitrification)를 통해 치밀한 구조로 고형화하도록 하였다. 고형화한 1차층 위에 CAYS 와 용매로 이루어진 2차 제막용액을 덧붙여 도포하고 물에 침지시키거나 대기방치를 통해 고형화시켰다. 이렇게 이루어진 2중 구조의 무기섬광체 함침 복합체 필름은 2차 제막층에 손가락 형태의 큰 기공이 생성되었으며, 1차층과 2차층이 완전히 결합되어 있어 우수한 기계적 물성을 나타냈다. 한편, 섬광체인 CAYS를 첨가하였을 때 필름에 생성되는 은 기공의 형성이 증대되는 특성을 보였으며, 용매의 증발에 의해 고형화 된 필름은 치밀한 구조의 형상을 보였다. 제조된 필름들은 방사성핵종의 탐지에 있어 신뢰할만한 탐지 결과를 보였다.
국내의 가동 중지된 우라늄 변환시설의 해체 시 다량의 우라늄으로 오염되어 있는 금속성 폐기물의 재활용 또는 자체처분을 위한 제염기술로 중성염 전해액을 사용하는 전해제염 공정의 적용성을 평가하기 위하여 우라늄 변환시설 내부설비의 주 구성 재료인 SUS-304 및 Inconel-600에 대한 전기화학적 용해거동 연구를 수행하였다. 이를 위하여 중성염 전해질의 형태, 전해질의 농도, 전류밀도, 처리시간과 같은 전해제염 조건들이 금속 재료의 용해에 미치는 영향을 평가하였다. 모의 시편을 사용한 비방사성 전해용해 실험 결과를 근거로 실제 우라늄 변환시설로부터 인출한 $UO_2$, AUC (ammonium uranyl carbonate) 및 ADU (ammonium diuranate) 오염시편에 대해 $Na_2SO_4$및 $NaNO_3$ 중성염 용액에서 전해 제염실험을 수행하였으며, 오염물의 종류 및 오염 준위의 대소와는 관계없이 모든 시편에 대하여 10분 이내의 짧은 시간 내에 자체처분 기준치 이하로 $\beta$ 방사능 준위를 감소시킴으로써 본 중성염 전해제염이 매우 성공적임을 확인하였다.
본 연구는 대부분 매립되어지고 있는 생활폐기물자원회수시설(소각장)에서 발생한 소각재 중 바닥재를 용융하여 정석탈인법의 정석재로 사용하기 위한 연구로 용융은 $1,100^{\circ}C$에서 용융한 뒤 0.35mm 이하의 것을 사용하였다. 실험의 결과 인농도 10mg/L 이하의 인공하수의 경우 90%이상의 제거율을 얻을 수 있었으며 인농도를 변화시키면서 실험에 적절한 인농도를 100 mg/L로 결정하였다. 초기 인농도 100 mg/L, 칼슘이온농도 50 mg/L, pH 8의 인공하수에 분말 용융슬래그 1%(W/V) 주입하여 정석탈인반응에서 인제거를 방해하는 것으로 알려진 알카리도의 영향실험을 하였는데, 알카리도가 증가하면서 그 반응속도도 느려지는 것을 확인할 수 있었다. 반응 온도의 영향 또한 동일한 방법으로 실험하였으며 $15{\sim}35^{\circ}C$의 범위에서 반응 속도 상수값을 구한 결과 온도가 증가하면서 반응속도가 증가하는 것을 볼 수 있었다.
전기화학적으로 생성되는 $Ag^{2+}$를 사용하는 MEO 공정에 의한 NO 제거에 전류밀도, $AgNO_3$ 농도, 세정 용액의 유속 및 NO-공기 혼합가스 유속이 미치는 영향을 조사하였다. 전류밀도가 증가할수록 NO의 산화 반응 속도 및 제거 효율이 증가하였으며, 0.1 M 이상의 $AgNO_3$ 농도 조건에서 ㅍ 농도가 NO의 제거 효율에 미치는 영향은 무시할 만 하였다. 세정용액의 유속이 증가할수록 NO의 제거효율은 점진적으로 증가한 반면에 NO-공기 혼합가스의 유속이 증가할수록 NO의 제거효율은 점진적으로 감소하였다. 실험 범위 내에서 도출한 최적조건을 적용한 MEO 공정 및 3 M 질산 흡수 공정을 복합적으로 적용하여 NO-공기 혼합가스를 처리하였으며, NO 및 $NO_x$의 제거 효율은 각각 95% 및 63%를 얻었다.
음이온교환수지인 IRN-78및 IRN-77과의 혼합 수지를 액체 상태로 직접 분해 처리하기 위하여 Fenton 시약을 이용하였다. 개선된 분해방법의 특징은 수지를 먼저 건조시키고 $FeSO_4$ 용액을 수지에 완전히 흡수시킨 후 일정량의 $H_2O_2$를 첨가하여 분해반응을 유도하는 방법을 적용하였다. 촉매로서 $CuSO_4,\;Cu(NO_3)_2$ 및 IRN-77 수지의 분해시 사용한 $FeSO_4$를 각각 사용하여 각 이온교환수지의 단독 및 혼합수지의 분해에 필요한 적절한 촉매와 그의 농도 및 $H_2O_2$의 소요량을 측정하였다. IRN-78 수지에 대해 $CuSO_4$ 촉매를 사용한 경우, 초기 분해반응을 유도하기 위해 $40^{\circ}C$까지 가열이 필요하였으며, 반응유도시간은 촉매의 적정온도에서 약 20분 이내 개시되는 것으로 나타났다. 동 수지에 $FeSO_4$를 사용한 경우에는 가열 없이 즉시 분해반응이 진행되었으며 분해율도 수% 높게 나타났다. 결론적으로 IRN-78 및 IRN-77과의 혼합수지의 분해를 위한 최적 촉매는 $FeSO_4$로 나타났으며 가열하지 않고 상온에서 반응유도시간 없이 각 수지를 단독으로 분해한 경우보다 적은 양의 $H_2O_2$로 완전히 액상으로 분해시킬 수 있는 좋은 결과를 얻었다. 또한 이들 각각의 수지 및 혼합수지에 대한 적절한 촉매 및 적정 농도와 완전분해에 필요한 $H_2O_2$의 양을 제시하였다.
본 연구는 nPr-BTP/nitrobenzene 추출 계에 의한 악티나이드(III)의 선택적 분리로, 우선 자연친화적 CHN 형 의 nPr-BTP (2.6-Bis-(5.6-n-propyl-1.2.4-triazin-3-yl)-pyridine)를 합성하고, 이의 희석제에 대한 용해성 및 질산에 대한 안정성 등을 평가하였다. 악티나이드(III)의 대표원소로는 Am을 선정하였으며, 0.1M nPr-BTP/nitrobenzene-1M $HNO_3$, O/A=2의 조건에서 Am은 약 85%, RE 원소는 Eu가 8%, 기타 Nd, Ce, Y 등은 3% 이하가 추출되어 (이때 Am/Eu의 상호분리 계수 약 60정도) 악티나이드(III)의 선택적 추출에는 별 문제가 없을 것으로 판단되었다. 그러나 Am의 역추출의 경우 0.05M 질산용액으로 O/A=1 에서 약43%가 역추출 되었으며, O/A=0.3에서도 65% 정도만이 역추출 되어 질산 이외의 다른 역추출제의 개발이 요구되고 있다.
본 연구는 실제 HLW 수준의 다성분 계 모의 용액으로부터 $Zr-DEHPA/NDD-HWO_3$ 금속함유 추출 계에 의한 Am-Cm/RE 원소의 공분리 및 이의 상호분리 연구를 수행하였다. 우선 금속함유 추출제인 Zr-DEHPA를 자체 제조하고, 제 3상 방지 조건 결정과 질산 농도, DEHPA 농도, Zr 함유량 등이 공추출에 미치는 영향을 평가하여 최적 조건으로 (15g/L Zr-1M DEHPA)/NDD-1M $HNO_3$ 추출 계를 설정하였다. 이때 추출률은 Am (81%), Cm (85%), RE 원소 (80% 이상), Mo (98%), Fe (85%), U (98%), Np (73%), 기타 원소 (5% 이하) 등으로 Am-Cm/RE의 공분리 적용성은 양호하나, U, Np, Mo, Fe의 선제거가 필요하고 특히 제 3상 형성 유발 물질인 Zr이 거의 함유되지 않아야 한다. 그리고 공추출된 Am-Cm/RE를 Am-Cm (역추출제 : 0.05M DTPA-1M Lactic acid-pH 3.6)${\rightarrow}RE$ (역추출제 : 5M $HNO_3$) 순으로 상호 분리하여 각각의 분리계수를 평가하였으며 이때 Am은 65.4%, Cm은 63.9% RE 원소(Y 제외)는 85% 이상이 역추출 되었다.
본 연구에서는 다성분의 모의 HLW 용액으로부터 $(TBP-TOA)/NDD-HNO_3$ 혼합추출 계에 의한 Tc, Np, U의 공분리 및 이의 순차 분리 적용 가능성을 평가하였다. 우선 제 3상 방지 및 TBP, TOA,질산 농도 등이 Tc, Np, U의 공분리에 미치는 영향 등을 고려하여 최적 조건으로 (30% TBP-0.5% TOA)/NDD-1M $HNO_3$ 계를 선정하였다. 이때 추출율은 Tc (81%), Np (85%), U (93%), Am/RE 원소 (9% 이하) Pd (약 8%), 기타 원소 (5% 이하)로 Tc, Np 및 U의 공분리는 매우 우수하였으나, 조업 측면에서 Zr의 선 제거 (약 99 % 이상)가 요구되었다. 그리고 공추출된 Tc, Np 및 U을 Tc (역추출제 : 5 M $HNO_3$)${\rightarrow}Np$ 환원 (역추출제 : 0.1 M AHA)${\rightarrow}U$ (역추출제 : 0.01 M $HNO_3$)의 순으로 순차 분리하여 각각의 분리계수를 평가하였으며, 이때 Tc은 95%, Np은 98%, U은 99%를 회수할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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