Park, Geun-Il;Kim, In-Tae;Lee, Jae-Kwang;Ryu, Seung-Kon;Kim, Joo-Hyung
Carbon letters
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제2권1호
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pp.9-14
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2001
Adsorption and desorption characteristics of methyl iodide at high temperature conditions up to $250^{\circ}C$ by TEDA-impregnated activated carbon, which is used for radioiodine retention in nuclear facility, was experimentally evaluated. In the range of temperature from $30^{\circ}C$ to $250^{\circ}C$, the adsorption capacity of base activated carbon decreased sharply with increasing temperature but that of TEDA-impregnated activated carbon showed higher value even at high temperature ranges. Especially, the desorption amount of methyl iodide on TEDA-impregnated carbon represented lower value than that on unimpregnated carbon. The breakthrough curves of methyl iodide in the fixed bed packed with base carbon and TEDA-impregnated activated carbon at high temperature were compared. TEDA-impregnated activated carbon would be applicable to adsorption process up to $150^{\circ}C$ for the removal of radioiodine in a nuclear facility.
원자력 발전소에서 유출되는 세슘은 인체의 유해성으로 인하여, 이를 안전하게 처리하는 기술이 요구되고 있다. 본 연구에서는 수용액에 용해된 세슘을 효율적으로 제거하고자, triethylenediamine (TEDA) 첨착 공정을 활성탄소에 적용하였다. 이 실험에서는 활성탄소 표면을 다양한 TEDA(2.5, 5.0, 7.5, 10.0, 12.5%) 농도로 화학적 개질을 하였으며, 세슘 제거효율 평가에 의하여 최적의 TEDA 농도가 5.0%임을 구할 수 있었다. 또한, 5.0% TEDA로 첨착된 활성탄을 사용하여 5.0과 10.0 mg/L의 세슘을 처리하였을 때, 제거효율은 각각 71.5%와 61.1%를 나타내었다. 그리고 온도 변화에 의한 흡착동력학 실험으로부터, 화학적 흡착이 이루어짐을 알 수 있었다. 이 연구를 통하여 얻어진 새로운 복원 기술은 지표수와 지하수에 함유된 세슘을 실용적으로 제거하는데 사용될 수 있을 것이다.
Lee, Hyun Chul;Lee, Doo Yong;Kim, Hak Soo;Kim, Cho Rong
Nuclear Engineering and Technology
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제52권11호
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pp.2652-2659
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2020
The methyl iodide (CH3I) removal performance of tri-ethylene-di-amine impregnated activated carbon (TEDA-AC) used in the air cleaning unit of nuclear power plants (NPPs) should be maintained at least 99% between 24 month-performance test period. In order for evaluating the effectiveness of TEDA-AC on the removal performance of CH3I in nuclear power plant during the operation of NPPs, the long-term test for up to 15 months was carried out under the simulated operating conditions (e.g., 25 ℃, RH 50%, ppb level poisoning gases injection) at nuclear power plants (NPPs). The TEDA-AC samples were analyzed with the Brunauer-Emmett-Teller (BET) specific surface area and TEDA content as well as CH3I penetration test. It is clearly evident that more than 99% of CH3I removal performance of TEDA-AC was observed in the TEDA-AC samples during 15 months of long-term operation under the simulated NPP operating conditions including the ppb level of organic and oxide form of poisoning gases. BET specific surface area and TEDA content that can affect the CH3I removal performance of TEDA-AC were also maintained as those in new TEDA-AC during 15 months of long-term operation.
원자력산업이 발생하는 방사성폐기물은 고체, 액체 그리고 기체상으로 구분된다. 특히 기체상 방사성폐기물인 방사성 메틸요오드는 활성탄을 이용하여 흡착된다. 이때 활성탄에는 방사성 메틸요오드를 보다 효율적으로 포집하기 위해 5 wt%의 트리에틸렌다이아민 (Trietylenediamine; 1,4-diazania-bicycle[2.2.2]octane, TEDA)이 첨착되어 있다. 일반적으로 대기중에서 TEDA와 메틸요오드($CH_3I$)는 I-TEDA(TEDA와 메틸요오드 결합물)를 형성하게 된다. 방사성 요오드를 포집한 방사성 폐 활성탄을 재사용하기 위해서는, 이러한 형태의 I-TEDA를 제거해야 하는데, 현재는 아세토나이트릴을 이용한 습식재활용법이 개발되었다. 그러나 이러한 습식재활용법은 다량의 2차폐기물을 발생하는 문제점이 있기 때문에, 본 연구에서는 I-TEDA를 제거하기 위한 방법으로 초임계이산화탄소를 기본용매로써 사용하였으며, 수정미량저울(Quartz Crystal Microbalance, QCM)을 이용하여 I-TEDA의 제거율을 측정하였다. 실험결과 I-TEDA를 제거하기 위해 추출을 위한 첨가용액으로 메탄올이 가장 적합하였고, 최적화된 온도, 압력 및 추출용매의 유량조건을 찾아내었다. 이러한 결과를 바탕으로 하여 방사성 폐활성탄으로부터 I-TEDA를 제거할 수 있는 가능성에 대한 검토를 하였다.
원자력시설에서 방사성요오드 제거용으로 사용되는 TEDA 침착활성탄의 고온공정에서의 메틸요오드의 제거성능을 은이온제올라이트(AgX)와 상호 비교하였다. $30^{\circ}C~400^{\circ}C$ 온도범위에서 온도에 따른 메틸요오드의 흡착량 및 탈착후 잔존량을 측정한 결과, 비첨착활성탄의 흡착성능은 온도가 증가함에 따라 급격히 감소하지만 TEDA 침착활성탄의 흡착성능은 $100^{\circ}C$부근에서도 AgX와 거의 유사한 값을 나타내었고, 탈착후 잔존량은 $250^{\circ}C$까지도 비침착활성탄에 비하여 매우 높은 값을 유지하였다. 또한 $100^{\circ}C$ 이상의 고온공정에서 AgX 및 TEDA 침착활성탄을 충전한 고정층 파괴특성을 상호 비교하였으며, 반응 생성기체의 분석으로부터 AgX에 의한 메틸요오드 제거 메커니즘을 제안하였다.
원자력시설에서 방사성요오드 제거용으로 사용되는 TEDA 첨착활성탄의 고온공정에서치 메틸요오드의 제거성능을 은이온제올라이트(AgX)와 상호 비교하였다. 3$0^{\circ}C$-40$0^{\circ}C$ 온도범위에서 온도에 따른 메틸요오드의 흡착량 및 탈착후 잔존량을 측정한 결과, 비첨착활성탄의 흡착성능은 온도가 증가함에 따라 급격히 감소하지만 TEDA 첨착활성탄의 흡착성능은 10$0^{\circ}C$ 부근에서도 AgX-10과 거의 유사한 값을 나타내었고, 탈착후 잔존량은 25$0^{\circ}C$ 까지도 비첨착활성탄에 비하여 매우 높은 값을 유지하였다. 또한 10$0^{\circ}C$ 이상의 고온공정에서 AgX 및 TEDA 첨착활성탄을 충전한 고정층 파과특성을 상호 비교한 결과 10$0^{\circ}C$ 이상에서 AgX-10의 메틸요오드 흡착량 및 잔존량은 TEDA 첨착활성탄에 비하여 평균 30%정도 높은 값을 나타내어 고온에서 더 흡착성능이 우수함을 보여주고 있다. 흡착반응 후 생성된 기체의 성분을 분석한 결과를 토대로 AgX-10 흡착제를 충전한 고정층에서 메틸요오드 제거 메카니즘을 제안하였다.
In order to understand the breakthrough behaviour of iodine vapours on impregnated carbon systems, an active carbon, 80 CTC grade, $12{\times}30$ BSS particle size and $1104\;m^2/g$ surface area, was impregnated with metal salts such Cu, Cr, Ag, Mo and Zn, and an organic compound Triethylene diamine (TEDA) to prepare different carbon systems such as whetlerite, whetlerite/TEDA, whetlerite/KI/KOH and ASZMT. The prepared adsorbents along with active carbon were characterized for surface area and pore volume by $N_2$ adsorption at liquid nitrogen temperature. These carbon systems were compared for their CT (concentration X time) values at 12.73 to 53.05 cm/sec space velocities and 2 to 5 cm carbon column bed heights. The carbon column of 5.0 cm bed height and 1.0 cm diameter was found to be providing protection against iodine vapours up to 5.5 h at 3.712 mg/L iodine vapour concentration and 12.73 cm/sec space velocity. The study clearly indicated the adsorption capacities of carbon systems to be directly proportional to their surface area values. Dead layer with all the prepared carbon systems was found to be less than 2.0 cm indicating it to be minimum bed height to have protection against $I_2$ vapours. Effect of carbon bed height and flow rate was also studied. The active carbon showed maximum protection at all bed heights and flow rates in comparison to all other impregnated carbon systems, showing that only physical adsorption is responsible for the removal of iodine vapours.
Radioactive iodine (131I) released from nuclear power plants has been a critical environmental concern for workers. The effective trapping of radioactive iodine isotopes from the off-gas stream generated from nuclear facilities is an important issue in radioactive waste treatment systems evaluation. Numerous studies on retaining methyl iodide (CH3I131) by impregnated activated carbons under the high content of moisture have been extensively studied so far. But there have been no good results on how to remove methyl iodide at high humid conditions up to now. A new challenge is to introduce other promising impregnating chemical agents that are able to uptake enough radioactive methyl iodide under high humid conditions. In order to develop a good removal efficiency to control radioiodine gas generated from a high humid process, activated carbons (ACs) impregnated with triethylene diamine (TEDA) and qinuclidine (QUID) were prepared. In addition, the removal efficiencies of the activated carbons (ACs) under humid conditions up to 95% RH were evaluated by applying the standard method specified in ASTM-D3808. Quinuclidine impregnated activated carbon showed a much higher decontamination factor above 1,000, which is enough to meet the regulation index for the iodine filters in nuclear power plants (NPPs).
Samples of active carbon of $1150\;m^2/g$ surface area were impregnated with ammoniacal salts of copper, chromium and silver, with and without triethylenediamine. The samples of impregnated carbon were aged at $50^{\circ}C$, with and without 90% RH (relative humidity), for a little more than one year and chemically evaluated periodically. Initially copper (II) and chromium (VI) reduced very fast in the samples in humid atmosphere to the extent of 30% and 60% respectively in four months. These values were found to be unaffected by the presence of triethylenediamine (TEDA) indicating that the chemical did not retard the reduction process of chromium (VI) and copper (II). However, in the absence of humidity the reduction of the impregnants was significantly less (10-12%, w/w) in four months. It was quite evident; therefore, that the moisture was mainly responsible for the reduction of chromium (VI) and copper (II) species in impregnated carbons. The prolonged ageing of the samples with and without triethylenediamme after four months with and without humid atmosphere showed that the extent of reduction of chromium (VI) was very low, i.e. 5-10% and of copper (II) was 2-25%. Silver is not reduced due to carbon, as it remained unchanged in concentration on storage. The impregnated carbon samples (100 g) without triethylenediamine, which were aged at room temperature for 5 years in absence of humidity and unaged when evaluated against cyanogen chloride (CNCl) at a concentration of 4 mg/L and airflow rate of 30 lpm showed a high degree of protection (80- 110 minutes).
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[게시일 2004년 10월 1일]
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