Solar simulator를 이용한 프로판의 수증기 개질은 집광된 태양에너지를 이용하기 위한 목적으로 수행되었다. 본 연구에서는 이와 같은 태양열에너지의 화학적 축열을 실시하기 위해 Solar Simulator를 이용한 메탄의 수증기 개질을 연구하였다. 태양열 모사 램프로 1.24kW급 Xenon-arc lamp를 사용하였다. 반응기는 앞면의 Quartz window와 Absorber로 구성되어 있다. 램프의 빛은 Quartz window를 통하여 촉매층에 직접적으로 방사된다. 프로판의 수증기개질 반응은 고온에서 일어나기 때문에 열에 강한 SiC로 만들어진 Ceramic foam을 Absorber로 사용하였다. 촉매는 Absorber에 Wash-coat하여 사용하였으며, 담지된 촉매는 Ni을 활성성분으로 하는 ICI 46-6와 귀금속 촉매인 Ru/$Al_2O_3$를 사용하였다. 반응기는 SUS 재질로 제작되었으며, 반응기 외부는 Insulation을 하여 열손실을 감소시켰다. Propane과 Steam의 비율은 S/C ratio를 3으로 하여 실험하였다. 실험은 온도와 촉매에 따른 Solar Steam reforming의 반응특성을 분석하였다.
Solid oxide fuel cells (SOFCs), as high-temperature fuel cells, have various advantages. In some merits of SOFCs, high temperature operation can lead to the capability for internal reforming, providing fuel flexibility. SOFCs can directly use CH4 and CO as fuels with sufficient steam feeds. However, hydrocarbons heavier than CH4, such as ethylene, ethane, and propane, induce carbon deposition on the Ni-based anodes of SOFCs. In the case of the ethylene steam reforming reaction on a Ni-based catalyst, the rate of carbon deposition is faster than among other hydrocarbons, even aromatics. In the reformates of heavy hydrocarbons (diesel, gasoline, kerosene and JP-8), the concentration of ethylene is usually higher than other low hydrocarbons such as methane, propane and butane. It is importatnt that ethylene in the reformate is removed for stlable operation of SOFCs. A new methodology, termed post-reforming was introduced for removing low hydrocarbons from the reformate gas stream. In this work, activity tests of some post-reforming catalysts, such as CGO-Ru, CGO-Ni, and CGO-Pt, are investigated. CGO-Pt catalyst is not good for removing ethylene due to low conversion of ethylene and low selectivity of ethylene dehydrogenation. The other hand, CGO-Ru and CGO-Ni catalysts show good ethylene conversion, and CGO-Ni catalyst shows the best reaction selectivity of ethylene dehydrogenation.
The purpose of this paper is to investigate the optimal condition of the syngas production by reforming of propane using Gliding arc plasma reformer. The gliding arc plasma reformer in 3 phases has been newly designed and developed with a quick starting and fast response time. It can be applicable to the various types of fuels (Hydrocarbons $C_xH_y$), and it has a high conversion rate of fuels and high production of hydrogen. The parametric screening studies were carried out according to the changes of a steam feed amount i.e., steam/carbon ratio, total gas flow rate and input electric power. The optimum operating conditions were S/C ratio 2.8, total gas flow rate of 14 L/min and input electric power of 2.4 kW. The result of optimum operating conditions showed the 55 % $H_2$, 14 % CO, 15 % $CO_2$, 10 % $C_3H_8$ and 4 % $CH_4$. Also, $C_3H_8$ conversion, $H_2$ yield and $H_2$ selectivity were 90 %, 42 %, 15 %, respectively. The energy efficiency and specific energy requirements were 37 % and 334 kJ/mol respectively.
$LaCrO_{3}$를 기본으로 하는 perovskite형 재료인 $La_{0.7}Sr_{0.3}Cr_{1-x}Ni_{x}O_{3}$(0.1 ${\leq}$ x ${\leq}$ 0.5)를 citric acid와 EDTA를 이용한 졸-겔법(sol-gel method)으로 합성하였다. 제조한 촉매의 특성분석은 BET, XRD, SEM, $H_2$-TPR, EA 그리고 TEM을 이용하였고, 프로판 수증기 개질 반응을 통하여 촉매 활성을 평가하였다. Perovskite 산화물의 A-site에는 Sr을 30 ml% 고정치환하고, B-site에 Ni 치환양을 증가시키면서 프로판 수증기 개질 반응 실험을 수행한 결과 Ni 치환양과 S/C의 비(steam to carbon ratio)가 증가할수록 프로판 전환율과 수소 수율이 향상되었다. $La_{0.7}Sr_{0.3}Cr_{0.5}Ni_{0.5}O_{3}$(LSCN-0.5)촉매가 S/C의 비가 1.7이고, $800^{\circ}C$의 반응온도 조건에서 100%의 프로판 전환율과 95.9%의 높은 수소 수율을 나타내어 가장 좋은 촉매 활성을 보였다. 반응 후의 촉매에서는 filamentous cabon형태의 탄소 침적형태가 나타나며, Ni 치환양이 증가할수록 침적되는 탄소의 양이 증가하는 것을 확인하였다.
상업용 니켈 촉매를 사용하여 메탄과 천연가스의 수증기 개질 반응을 각각 수행하였다. 수증기 개질 반응의 변수는 반응 온도와 반응물의 분압이었다. Kinetic data로부터 Power law rate model과 Langmuir-Hinshelwood model의 매개변수를 구하였다. 순수한 메탄을 수증기 개질 반응 실험의 원료로 사용한 경우에는 Langmuir-Hinshelwood model 식은 물론이고 Power law rate model을 사용하여 반응 속도를 적절하게 표현할 수 있었다. 그러나 천연가스 중의 메탄의 수증기개질 반응 속도를 표현하는데 있어서는 Power law rate model보다 Langmuir-Hinshelwood model이 훨씬 더 적합한 것을 확인하였다. 이러한 거동은 천연가스 중에 포함되어있는 메탄, 에탄, 프로판 및 부탄이 동일한 촉매 활성점에 경쟁적으로 흡착하기 때문으로 해석할 수 있었다.
본 연구는 $Ni/Ce_xZr_{1-x}O_2$ 촉매를 이용하여 프로판의 자열개질반응을 통한 수소제조에 관한 것이다. $Ni/Ce_xZr_{1-x}O_2$ 촉매는 용매로서 물을 사용한 방법(CZ-W), 우레아와 물을 사용한 방법(CZ-UW), 우레아, 에탄올 및 물을 사용한 방법(CZ-UWA)으로 각각 제조하였다. 반응물질의 조성은 $Steam/C_3H_8$=3, $C_3H_8/O_2$=2.70 이었고, 반응은 상압 고정층 유통식 반응기에서 $300{\sim}700^{\circ}C$ 온도범위에서 진행하였다. 촉매제조시 용매에 우레아 및 에탄올을 첨가할 경우 촉매의 활성이 증가하였다. CZ-UW 촉매의 경우 클러스터형태의 탄소생성에 기인한 활성점 피막으로 인해 쉽게 비활성화가 초래됐다. 하지만 CZ-UWA 촉매의 경우 반응 후 탄소가 활성에 영향을 미치지 않는 나노파이버형태로 존재하여 활성저하가 발생되지 않음을 SEM을 통해 확인했다. 또한 $Ni/Ce_{0.75}Zr_{0.25}O_2$ 촉매의 전환율 및 수율이 더 좋게 나타났으며 또한 소량의 Cobalt를 첨가했을 때 탄소에 대한 저항성이 크게 향상됨을 TGA로 확인하였다.
본 논문에서는 plasmatron을 사용하여 프로판의 개질에 의해 SynGas 생산의 최적의 조건을 연구하였다. 플라즈마는 공기와 아크 방전에 의해 생성되며 합성 가스의 상관 관계뿐만 아니라 수증기, $CO_2$ 또는 반응기에 촉매를 추가하여 프로판 전환에 미치는 영향과 수소의 수율, $H_2/CO$ 비에 대해 연구하였다. $O_2/C_3H_8$ 유량비, $H_2O/C_3H_8$ 유량비와 $CO_2/C_3H_8$ 유량비를 각각 $0.94{\sim}1.48,\;4.3{\sim}10$과 $0.8{\sim}3.05$로 변화하였을 때, $H_2O/C_3H_8$ 유량비의 변화 결과가 최대 $28.2{\sim}31.6%$의 $H_2$ 농도를 나타냈으며, 촉매를 추가하고 $H_2O/C_3H_8$ 유량비의 변화결과 $6.6{\sim}7.1%$의 최소 CO 농도를 나타냈다. 그리고 $H_2/CO$ 비는 $3.89{\sim}4.86$을 나타냈다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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