Soot formation and oxidation characteristics of air-diluted propane diffusion flames have been experimentally investigated under the elevated pressure conditions. PAH concentrations showed more pressure sensitive behavior comparing to soot volume fractions. The flame/soot temperatures in soot oxidation region were obtained using the MOLLIP technique. Under the complete soot oxidation environment, the flame/soot temperature is increased with pressure. The increased temperature could accelerate the soot oxidation process and then exothermic oxidation reaction, in turn, could further raise the flame/soot temperature, which would result in the enhancement of soot oxidation process.
This work reviews the effects of catalyst formulation and exhaust gas composition on soot oxidation in CDPF (Catalytic Diesel Particulate Filter). DOC's (Diesel Oxidation Catalysts) have been loaded with Pt catalyst (Pt/$Al_{2}O_3$) for reduction of HC and CO. Recent CDPF's are coated with the Pt catalyst as well as additives like Mo, V, Ce, Co, Fe, La, Au, or Zr for the promotion of soot oxidation. Alkali (K, Na, Cs, Li) doping of metal catalyst tends to increase the activity of the catalysts in soot combustion. Effects of coexistence components are very important in the catalytic reaction of the soot. The soot oxidation rate of a few catalysts are improved by water vapor and NOx in the ambient. There are only a few reports available on the mechanism of the PM (particulate matter) oxidation on the catalysts. The mechanism of PM oxidation in the catalytic systems that meet new emission regulations of diesel engines has yet to be investigated. Future research will focus on catalysts that can not only oxidize PM at low temperature, but also reduce NOx, continuously self-cleaning diesel particulate filters, and selective catalysts for NOx reduction.
Active regeneration in CDPF requires $O_2$ which regenerates soot at high temperature. However, small amount of NO can interrupt $O_2$ regeneration in CDPF. To verify this phenomena, soot oxidation experiments using a flow reactor with a $Pr/CeO_2$ catalyst are carried out to simulate Catalyzed Diesel Particulate Filter (CDPF) phenomena. Catalytic soot oxidation with and without small amount of NO is conducted under tight contact condition. As the heating rate rises, the temperature gap of maximum reaction rate is increased between with and without 50ppm NO. To accelerate the $NO_2$ de-coupling effect, CTO process is performed to eliminate interfacial contact for that time. As CTO process is extended, temperature which indicates peak reaction rate increases. From this result, it is found that small amount of NO can affect tight contact soot oxidation by removal of interfacial contact between soot and catalyst.
The soot and OH radical distributions have been experimentally studied in ethylene and propane laminar diffusion flames. The integrated soot volume fraction was measured along the centerline of a flame using a laser light extinction method. Planar laser light scattering and PLIF techniques are employed for the soot and OH radical distribution measurements utilizing Nd:YAG laser and OPO, FDO system. The concentration of OH radical is rapidly decreased at the edge of sooting region, which implies the importance of OH radical species on the soot oxidation process. For ethylene flames, the addition of air in fuel moves the OH radical distribution towards the center line of a flame at the soot oxidation region, while the concentration of OH radical remains relatively high at the soot formation region. The interaction between soot particles and OH radicals becomes more active with fuel-air at the soot oxidation region. For propane flames, however, any indication of the increased interaction between soot particles and OH radicals with fuel-air was not noticed.
The characteristics of $NO-NO_2$ conversion and soot oxidation by corona discharge are investigated experimentally. The discharge current decreases with the increase of oxygen concentration and it increases more sharply for anode corona than for cathode corona as discharge voltage increases after corona onset voltage. $NO-NO_2$ conversion increases with the energy density of corona discharge and the addition of $O_2$ in a base $N_2$ gas. Soot oxidation occurs at approximately $480^{\circ}C$ in a mixture of 21% $O_2$, base $N_2$ gas, and enhances as temperature increases. The initiation temperature of soot oxidation advances greatly to about $280^{\circ}C$ with the addition of 300ppm $NO_2$, which is generated from the conversion of NO to $NO_2$ by corona discharge. CO is generated at higher temperature by about $50{\sim}100^{\circ}C$ than $CO_2$ in the process of soot oxidation.
$TiO_2$, $Al_2O_3$를 담체로 한 Pt계 촉매에서 NOx, soot의 동시 제거 반응과 촉매의 열충격에 대한 연구를 수행하였다. 실험은 NOx와 soot의 반응을 독립 또는 동시에 반응시킨 조건으로 수행하였으며 그 결과 담체의 종류 및 상에 따라서 서로 상이한 NOx 제거능력과 soot 산화력을 나타내었고, soot의 산화시작온도의 결정은 NOx 제거능력과 상관관계가 있었다. NOx, soot의 동시 반응 시에는 생성된 $NO_2$에 의하여 soot 산화시작온도가 저온으로 이동하였다. 또한 열충격에 대한 NOx 제거율은 Pt/$Al_2O_3$ 촉매가 Pt/$TiO_2$ 촉매에 비하여 효율저하가 적게 일어났으며 soot 산화력은 활성점인 Pt의 소결현상에 의하여 촉매에 관계없이 모두 감소하였다.
The effects of laser heating on soot formation and oxidation of propylene diffusion flames have been studied experimentally under nearly sooting conditions. The non-sooting flame can be converted to a sooting flame when the laser light heats up a flame at 7 mm height, while a sooting flame can be changed to a non-sooting flame when a flame is heated with laser light at flame height of 13 mm. The selective heating at the soot formation and/or oxidation region determines the sooting behavior of a diffusion flame. The increased soot/flame temperatures are most likely to be responsible for both the decreased and increased soot formation/oxidation.
By utilizing a semi-empirical soot model, the applicability of the laminar flamelet concept for simulating the formation and oxidation of soot in the laminar diffusion flame has been studied. The source terms for two transport equations of the soot formation and oxidation are calculated in the mixture fraction/scalar dissipation rate space for laminar flamelets and stored in a library. In this study, emphasis is given to the interaction associated with radiation and soot formation. The radiative heat loss is obtained by solving the radiative transfer equation using the unstructured grid finite volume method with the WSGGM. The calculated temperatures and soot volume fractions agree relatively well with the experimental data and the previous numerical results of Kaplan et al. using the detailed chemistry.
본 논문에서는 이소 옥탄을 연료로 사용하는 층류 확산 화염에서 불완전 연소의 결과로 발생하는 그을음 입자의 성장 및 산화과정을 조사하였다. 또한, 철 연료첨가제의 그을음 발생 억제 효과를 평가하였다. 광 계측 기술을 이용하여 화염 안 그을음 입자의 탄성 산란 광을 화염의 높이에 따라 계측하고, 미광 보정 과정을 통하여 그을음 입자의 미분 산란 계수를 구하였다. 이 미분 산란 계수를 비교하여, 화염에서 그을음 입자의 성장 및 산화과정을 조사하였는데, 산화과정을 통하여 화염 내의 그을음 양이 감소하는 것을 관찰하였다. 철 연료 첨가제를 첨가한 화염에 대해서 동일한 연구 방법으로 구한 미분 산란 계수가 연료 첨가제가 첨가되지 않은 화염보다 더 작은 값을 보였다. 또한, 화염의 높이에 따라 반경방향으로 투과율을 측정하였는데, 연료 첨가제를 첨가한 연료의 화염은 투과율이 산화영역에서 약 5% 증가하는 것을 관찰하였고, 이는 미분 산란 계수와 동일한 경향을 보였다. 이것은 연료첨가제의 성분이 촉매 역할을 하여 그을음이 산화를 촉진해 화염 안의 그을음 양이 감소한 것으로 사료된다.
In this study, we examined the effect of NO addition on the ozone-induced soot oxidation activity of $LaMnO_3$ perovskite catalysts. The addition of 10~20% NO ($NO_2$) with respect to the concentration of ozone effectively enhanced the rate of ozone-induced soot oxidation rate over $LaMnO_3$. However, the excessive addition of NO ($NO_2$) was detrimental to ozone-induced soot oxidation activity. It is supposed nitrogen oxides would adsorb on the catalyst and then react with carbon-oxygen species developed on soot surface, but an excessive addition of nitrogen oxide would inhibit the formation of carbon-oxygen species, which is a key intermediate in the reaction, and consequently suppress the oxidation rate of soot.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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