The degradation of alachlor has been investigated using sonolysis (US), photocatalysis (UV) and sonophotocatalysis (US/UV) using three photocatalyst viz. $TiO_2$ (mixture of anatase and rutile), $TiO_2$ (anatase) and ZnO. The effect of photocatalyst loading on the extent of degradation of alachlor has been investigated by varying $TiO_2$ (both types) loading over the range of 0.01 g/L to 0.1 g/L and ZnO loading over the range of 0.05 g/L to 0.3 g/L. The optimum loading of the catalyst was found to be dependent on the type of operation i.e., photocatalysis alone or the combined operation of sonolysis and photocatalysis. All the combined processes gave complete degradation of alachlor with maximum rate of degradation being obtained in the case of sonophotocatalytic process also showing synergistic effect at optimized loading of photocatalyst. About 50% to 60% reduction in TOC has been obtained using the combined process of sonophotocatalysis depending on the operating conditions. The alachlor degradation fitted first order kinetics for all the processes under investigation. It has been observed that the $TiO_2$ (mixtrure of anatase and rutile) is the most active photocatalyst among the three photocatalysts studied in the current work. The effect of addition of radical enhancers and scavengers on sonophotocatalytic degradation of alachlor has been investigated in order to decipher the controlling mechanism. The alachlor degradation products have been identified using LC-MS method.
폐수처리방법으로는 분해가 어려운 유해화합물을 효과적으로 정화처리 할 수 있는 방법 개발을 위해, 최근 주목받고 있는 새로운 AOP(advanced oxidation process, 고급산화법) 공정인 초음파분해와 전기분해를 함께 이용하여 연구하였다. 대상 물질은 TCE(trichloroethylene)와 2,4-DCP(2,4-dichlorophenol)이며, 각 공정의 분해효율과 특성을 구하기 위해 각 시료물질들에 대해 초기농도, 초기 pH, 초음파 power 그리고 전류밀도 등을 변화시키며 최적 분해 조건을 조사하였다. 또한 시료물질에 대한 라디칼 포착제로 알려진 NaHCO3의 영향을 조사하여 각 시료물질의 분해반응 경로를 간접적으로 확인한 결과는 다음과 같다. TCE는 열분해반응이 지배적이며, 2,4-DCP 경우는 열분해반응 못지않게 라디칼 분해반응도 경쟁적으로 일어난다는 것을 알 수 있었다. 초음파와 전기분해를 동시에 적용시켰을 때, 두 시료 모두에서 120분 이내, 65% 이상 제거율을 보였으며, 제거율은 초기농도가 높을 때 그리고 초음파 power와 전류밀도가 증가할수록 향상되었다. 그리고 초기수용액의 pH 영향 실험에서는 TCE는 산성수용액에서 제거율이 높지만 2,4-DCP의 경우에는 알칼리성 수용액에서 제거율이 높은 것으로 나타났다.
수용액 속에 강력초음파를 조사(照射)하면 공동화기포 (cavitation bubble) 속의 매우 높은 온도의 열에 의해 수증기가 해리되어 OH (hydroxyl radical) 과 H (hydrogen radical) 이 생성되고 그것들이 수용액 속에 함유되어 있는 물질들을 산화 또는 환원시켜 분해시키며, 한편으로는 과산화수소를 생성한다. 따라서 생성된 과산화수소의 양과 유기물질의 초음파 분해반응메카니즘과는 상관관계가 있을 것임을 예측할 수 있으며, 이러한 예측을 확인하기 위해 공기로 포화시킨 증류수와 그 증류수에 각각 TCE, Benzene, 그리고 2,4-DCP 등 세 가지 유기물질들을 용해시킨 수용액으로부터 생성된 과산화수소의 양을 측정하고 그 결과를 분석하였다. 그 결과, 생성된 과산화수소의 양은 증류수>TCE수용액>2,4-DCP수용액 >benzene수용액의 순으로 많고 유기물질의 농도가 낮을수록 적어 TCE는 높은 온도의 수용액에서는 고온과 고압인 공동화기포내와 그 공동화기포가 파열될 때 그 주위에서 직접 열분해되고 저농도의 수용액에서는 라디칼반응에 의해 분해되며, 벤젠과 2,4-DCP는 열분해 및 라디칼반응에 의해 분해된다고 제안된 초음파 분해반응메카니즘과 일치함을 나타내었다. 사용한 실험변수인 초음파의 주파수와 음향출력, 그리고 시료물질의 농도 등의 영향은 주파수가 높고 음향출력이 낮을수록 과산화수소의 생성량이 적어 수중에 강력초음파를 조사(照射)하였을 때의 에너지원인 공동화와 이들 변수와의 관계에 대한 초음파이론과 일치하였다.
Diethyl phthalate (DEP) is widely spread in the natural environment as an endocrine disruption chemicals (EDs). Therefore, in this study, ultrasound (US) and ultraviolet (UVC), including various applied power density (10-40 W/L), UV wavelengths (365 nm, 254 nm and 185 nm) and frequencies (283 kHz, 935 kHz) were applied to a DEP contaminated solution. The pseudo-first order degradation rate constants were in the order of $10^{-1}$ to $10^{-4}\;min^{-1}$ depending on the processes. Photolytic and sonophotolytic DEP degradation rate also were high at shortest UV wavelength (VUV) due to the higher energy of photons, higher molar absorption coefficient of DEP and increased hydroxyl radical generation from homolysis of water. Sonolytic DEP degradation rate increased with increase of applied input power and the dominant reaction mechanism of DEP in sonolysis was estimated as hydroxyl radical reaction by the addition of t-BuOH, which is a common hydroxyl radical scavenger. Moreover, synergistic effect of were also observed for sonophotolytic degradation with various UV irradiation.
Diethyl phthalate (DEP) and nonylphenol (NP) are widely spread in the natural environment as an endocrine disruption chemicals (EDs). Therefore, in this study, ultrasound (US) and ultraviolet (UVC), including $TiO_2$, as advanced oxidation processes (AOPs) were applied to a DEP and NP contaminated solution. When only the application of US, the optimum frequency for significant DEP degradation and a high rate of hydrogen peroxide ($H_2O_2$) formation was 283 kHz. We know that the main mechanism of DEP degradation is radical reaction and, NP can be affected by both of radical reaction and pyrolysis through only US (sonolysis) process and combined US+UVC (sonophotolysis) process. At combined AOPs (sonophotolysis/sonophotocatalysis) such as US+UVC and US+UVC+$TiO_2$, significant degradation of DEP and NP were observed. Enhancement effect of sonophotolysis and sonophotocatalysis system of DEP and NP were 1.68/1.38 and 0.99/1.17, respectively. From these results, combined sonophotocatalytic process could be more efficient system to obtain a significant DEP and NP degradation.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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