In this study, a conceptual pyroprocess flowsheet has been devised by combining several dry-type unit processes; its applicability as an alternative fuel cycle technology was analyzed. A key point in the evaluation of its applicability to the fuel cycle was the recovery yield of fissile materials from spent fuels as well as the proliferation resistance of the process. The recovery yields of uranium and transuranic elements (TRU) were obtained from a material balance for every unit process composing the whole pyroprocess. The material balances for several elemental groups of interest such as uranium, TRU, rare earth, gaseous fission products, and heat generating elements were calculated on the basis of the knowledge base that is available from domestic and foreign experimental results or technical information presented in open literature. The calculated result of the material balance revealed that uranium and TRU could be recovered at 98.0% and 97.0%, respectively, from a typical PWR spent fuel. Furthermore, the anticipated TRU product was found to emit a non-negligible level of $\gamma$-ray and a significantly higher level of neutrons compared to that of a typical plutonium product obtained from the PUREX process. The results indicate that the product from this conceptual pyroprocessing should be handled in a shielded cell and that this will contribute favorably to retaining proliferation resistance.
This study was carried out to reduce the problem during distillation process, which separate U, TRU (TRans Uranium) metal electro deposit, Cd and LiCl-KCl eutectic salt generating from LCC (Liquid Cadmium Cathode) electro winning process. The cadmium recovering apparatus was manufactured to separate for each metal using solid-liquid separation method. The apparatus consists of the first sieve for the separation of U and TRU metal electrodeposit, the second sieve for the separation of LiCl-KCl eutectic salt, cadmium collection basket, and a heating furnace. In addition, the size of each sieve is 2 mm to 3 mm. In this experiment, a metal wire was employed to replace TRU metal electrodeposit and U, which exist actually in a LCC crucible. In the solid state, The LiCl-KCl is separated at 340℃ at which the solid and the liquid of the remaining cadmium and LiCl-KCl eutectic salt coexists in each, after the metal wire separated at 500℃. As a result, it seems that it would be beneficial to set the processing condition in the distillation process with the additional treatment process of cadmium and LiCl-KCl eutectic salt.
본 연구에서는 경수로 사용후핵연료로부터 다시 핵연료 물질로 재사용할 수 있는 우라늄과 초우라늄원소군을 분리/회수하기 위한 고온전해분리 공정(Pyroprocessing)의 기술적 타당성을 조사하였으며, 나아가서 핵비확산 측면에서 기존 핵연료주기기술의 대체기술로서 적합성이 있는지를 검토하였다. 먼저 고온전해분리 공정에 편입될 각종 단위공정을 조합하여 전체 공정을 구성하였다. 그리고 사용후핵연료에 들어 있는 여러 가지 물질들의 분리 과정에서, 본 연구에서 확보한 실험결과와 관련 문헌에 발표된 각종 분리도 자료를 바탕으로 문제의 원소군들 즉, 우라늄, 초우라늄원소군, 희토류, 귀금속류, 그리고 열발생원소군들이 공정흐름도에서 어떤 경로를 따라 흘러가는지 그 향방을 추적하여 보았다. 결과적으로 전체 공정의 물질수지 산출 결과에 의하면 우라늄과 초우라늄원소군(TRU)은 각각 98.0wt%, 97.0wt%가 제품으로 회수될 수 있으며 나머지 원소군들은 대부분 제거되어 방사성폐기물로 분리될 수 있음을 파악하였다. 게다가 초우라늄원소군 제품이 상당한 ${\gamma}$-방사선과 중성자선을 방출하고 있어 핵비확산에 유리하게 작용하고 있음을 알 수 있었다.
Electrorefining is a key step in pyroprocessing. The electrorefining process is generally composed of two recovery steps - the deposit of uranium onto a solid cathode and the recovery of the remaining uranium and TRU elements simultaneously by a liquid cadmium cathode. The solid cathode processing is necessary to separate the salt from the cathode since the uranium deposit in a solid cathode contains electrolyte salt. Distillation process was employed for the cathode processing. It is very important to increase the throughput of the salt separation system due to the high uranium content of spent nuclear fuel and high salt fraction of uranium dendrites. In this study, a mesh-covered crucible was investigated for the sat distillation of electrorefiner uranium deposits. A liquid salt separation step and a vacuum distillation step were combined for salt separation. The adhered salt in uranium deposits was efficiently removed in the mesh-covered crucible. The salt distiller was operated simply since repeated cooling - heating step was not necessary for the change of the crucible. The operation time could be reduced by the use of the mesh-covered crucible and the combined operation of the two steps. A method to preserve a vacuum level was proposed by double O-rings during the operation of the distiller with the mesh-covered crucible. After the salt distillation, the salt content was measured and was below 0.1wt% after the salt distillation. The residual salt after the salt distillation can be removed further during melting of uranium metal.
Electrorefining is a key step in pyroprocessing. The electrorefining process is generally composed of two recovery steps - the deposit of uranium onto a solid cathode and the recovery of the remaining uranium and TRU elements simultaneously by a liquid cadmium cathode. Uranium deposit recovered from the solid cathode is a dendritic powder. It is necessary to separate the adhered salt from the deposits prior to the consolidation of uranium deposit. The adhered salt is composed of lithium, potassium, uranium, and rare earth chlorides. Distillation process was employed for the cathode processing. One of the operation methods is distillation of the salt at low temperature ($900^{\circ}C$), and then melting of the deposit at high temperature to avoid a backward reaction. For the development of the salt distiller, the distillation behavior of the low vapor pressure chlorides should be studied. Rare earth chlorides in the adhered salt of uranium deposits have relatively low vapor pressures compared to the process salt (LiCl-KCl). In this study, the evaporation rates of the lanthanum and neodymium chlorides were measured for the salt separation from electrorefiner uranium deposits in the temperature range of $825{\sim}910^{\circ}C$. The evaporation rate of both chlorides increased with an increasing templerature. The evaporation rate of lanthanum chloride varied from 0.12 to $1.68g/cm^2/h$. Neodymium chloride was more volatile than lanthanum chloride. The evaporation rate of neodymium chloride varied from 0.20 to $4.55g/cm^2/h$. The evaporation rate of both chlorides are more than $1g/cm^2/h$ at $900^{\circ}C$. Even though the evaporation rates of both chlorides were less than that of the process salt, the contents of the lanthanide chlorides were small in the adhered salt. Therefore it can be concluded that $900^{\circ}C$ is suitable for the operation temperature of the salt distiller.
환경시료중의 극미량의 악티늄계 동위원소들을 분석하기는 무척 어렵다. 이들 원소들은 개별 분리하는 작업이 필요하며, 알파분광법으로 분석한 어떤 핵종들은 검출감도도 높은 편이다. 이런 극미량의 악티늄계 동위원소들을 분석하기 위해 용매추출법이 결합된 TRU-Spec 이온교환수지와 음이온 교환수지를 사용하여 악티늄계 원소들을 분리한 후 알파분광법으로 검출하였다. 그리고 U과 Th의 검출한계를 낮추기 위해 중성자방사화분석법을 적용하였다. 중성자방사화분석법을 적용하기 위한 바탕물질로 고순도 V foil을 사용하여 검출감도를 10배 향상시킬 수 있었으며, 이 분석법을 표준시료인 NIST-4354, IAEA-368 퇴적물 시료에 적용한 결과 표준값과 10% 이내에서 잘 일치하였다.
원전발생 방사성폐기물 시료 중 TRU를 정량하기위해 모의 사용 후 핵연료 시료 용액 중 Pu, Am 및 Cm 을 이온교환수지 및 HDEHP 추출크로마토그래피로 분리한 다음 알파분광분석법으로 각 핵종의 함량을 정량하였다. Dowex AG1 음이온수지 에서 12M HC1-0.lMHI 용리액으로 Pu를 분리하고 이차분리관인 HDEHP 흡착 분리 관에서 DTPA-Lactic Acid 용리액으로 Am과 Cm을 군분리하였다. 분리된 Pu, Am 및 Cm은 0.1M $NaHSO_4$-0.53M $Na_2SO_4$ 매질에서 전착한 다음 알파분광분석법으로 $^{239}Pu$, $^{241}Am$및 $^{244}Cm$의 알파에너지의 방사능을 측정하여 회수율을 추하였다. 비방사성 금속원소 및 우라늄을 포함하는 합성용액 시료중 $^{239}Pu$, $^{241}Am$및 $^{244}Cm$ 을 측정한 결과 각각 83.8%, 85.2% 및 86.3% 의 회수율을 나타내었다.
사용후핵연료을 건식처리하는 파이로프로세싱 중 전해정련 및 제련공정 후 발생되는 우라늄과 초우라늄 및 희토류 등의 염화물을 함유한 LiCl-KCl 공융염에는 특히 희토류 함량이 높기 때문에 유효자원으로 활용이 가능한 형태의 우라늄과 초우라늄의 분리/회수가 쉽지 않다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 본 연구에서는 $LiCl-KCl-UCl_3-NdCl_3$ 시스템에서 산화제($K_2CO_3$)를 이용하여 $UCl_3$를 산화물 형태로 전환한 후 전기화학적 방법을 이용하여 $NdCl_3$를 금속형태로 분리하는 실험을 실시하였다. 실험에 앞서, 이론적 평형계산을 수행하여 우라늄 염화물을 산화물로 전환하기 위한 실험조건을 결정하였다. 상기의 실험에서 LiCl-KCl 내 $UCl_3$는 첨가제의 주입량이 이론적 반응당량에 근접하였을 때 거의 대부분이 염내에서 염화물 형태로 존재하지 않는 것으로 나타났다. 이후 액체금속음극을 이용하여 $NdCl_3$를 금속형태로 전착시켰으며, 전착실험 후 투명한 용융상의 LiCl-KCl 공융염과 갈색의 우라늄 산화침전물이 존재함이 확인되었다. 이러한 결과들을 통해 $LiCl-KCl-UCl_3-NdCl_3$ 시스템에서 우라늄 및 희토류를 각각 분리할 수 있는 방안을 수립할 수 있을 것으로 판단된다.
본 웹사이트에 게시된 이메일 주소가 전자우편 수집 프로그램이나
그 밖의 기술적 장치를 이용하여 무단으로 수집되는 것을 거부하며,
이를 위반시 정보통신망법에 의해 형사 처벌됨을 유념하시기 바랍니다.
[게시일 2004년 10월 1일]
이용약관
제 1 장 총칙
제 1 조 (목적)
이 이용약관은 KoreaScience 홈페이지(이하 “당 사이트”)에서 제공하는 인터넷 서비스(이하 '서비스')의 가입조건 및 이용에 관한 제반 사항과 기타 필요한 사항을 구체적으로 규정함을 목적으로 합니다.
제 2 조 (용어의 정의)
① "이용자"라 함은 당 사이트에 접속하여 이 약관에 따라 당 사이트가 제공하는 서비스를 받는 회원 및 비회원을
말합니다.
② "회원"이라 함은 서비스를 이용하기 위하여 당 사이트에 개인정보를 제공하여 아이디(ID)와 비밀번호를 부여
받은 자를 말합니다.
③ "회원 아이디(ID)"라 함은 회원의 식별 및 서비스 이용을 위하여 자신이 선정한 문자 및 숫자의 조합을
말합니다.
④ "비밀번호(패스워드)"라 함은 회원이 자신의 비밀보호를 위하여 선정한 문자 및 숫자의 조합을 말합니다.
제 3 조 (이용약관의 효력 및 변경)
① 이 약관은 당 사이트에 게시하거나 기타의 방법으로 회원에게 공지함으로써 효력이 발생합니다.
② 당 사이트는 이 약관을 개정할 경우에 적용일자 및 개정사유를 명시하여 현행 약관과 함께 당 사이트의
초기화면에 그 적용일자 7일 이전부터 적용일자 전일까지 공지합니다. 다만, 회원에게 불리하게 약관내용을
변경하는 경우에는 최소한 30일 이상의 사전 유예기간을 두고 공지합니다. 이 경우 당 사이트는 개정 전
내용과 개정 후 내용을 명확하게 비교하여 이용자가 알기 쉽도록 표시합니다.
제 4 조(약관 외 준칙)
① 이 약관은 당 사이트가 제공하는 서비스에 관한 이용안내와 함께 적용됩니다.
② 이 약관에 명시되지 아니한 사항은 관계법령의 규정이 적용됩니다.
제 2 장 이용계약의 체결
제 5 조 (이용계약의 성립 등)
① 이용계약은 이용고객이 당 사이트가 정한 약관에 「동의합니다」를 선택하고, 당 사이트가 정한
온라인신청양식을 작성하여 서비스 이용을 신청한 후, 당 사이트가 이를 승낙함으로써 성립합니다.
② 제1항의 승낙은 당 사이트가 제공하는 과학기술정보검색, 맞춤정보, 서지정보 등 다른 서비스의 이용승낙을
포함합니다.
제 6 조 (회원가입)
서비스를 이용하고자 하는 고객은 당 사이트에서 정한 회원가입양식에 개인정보를 기재하여 가입을 하여야 합니다.
제 7 조 (개인정보의 보호 및 사용)
당 사이트는 관계법령이 정하는 바에 따라 회원 등록정보를 포함한 회원의 개인정보를 보호하기 위해 노력합니다. 회원 개인정보의 보호 및 사용에 대해서는 관련법령 및 당 사이트의 개인정보 보호정책이 적용됩니다.
제 8 조 (이용 신청의 승낙과 제한)
① 당 사이트는 제6조의 규정에 의한 이용신청고객에 대하여 서비스 이용을 승낙합니다.
② 당 사이트는 아래사항에 해당하는 경우에 대해서 승낙하지 아니 합니다.
- 이용계약 신청서의 내용을 허위로 기재한 경우
- 기타 규정한 제반사항을 위반하며 신청하는 경우
제 9 조 (회원 ID 부여 및 변경 등)
① 당 사이트는 이용고객에 대하여 약관에 정하는 바에 따라 자신이 선정한 회원 ID를 부여합니다.
② 회원 ID는 원칙적으로 변경이 불가하며 부득이한 사유로 인하여 변경 하고자 하는 경우에는 해당 ID를
해지하고 재가입해야 합니다.
③ 기타 회원 개인정보 관리 및 변경 등에 관한 사항은 서비스별 안내에 정하는 바에 의합니다.
제 3 장 계약 당사자의 의무
제 10 조 (KISTI의 의무)
① 당 사이트는 이용고객이 희망한 서비스 제공 개시일에 특별한 사정이 없는 한 서비스를 이용할 수 있도록
하여야 합니다.
② 당 사이트는 개인정보 보호를 위해 보안시스템을 구축하며 개인정보 보호정책을 공시하고 준수합니다.
③ 당 사이트는 회원으로부터 제기되는 의견이나 불만이 정당하다고 객관적으로 인정될 경우에는 적절한 절차를
거쳐 즉시 처리하여야 합니다. 다만, 즉시 처리가 곤란한 경우는 회원에게 그 사유와 처리일정을 통보하여야
합니다.
제 11 조 (회원의 의무)
① 이용자는 회원가입 신청 또는 회원정보 변경 시 실명으로 모든 사항을 사실에 근거하여 작성하여야 하며,
허위 또는 타인의 정보를 등록할 경우 일체의 권리를 주장할 수 없습니다.
② 당 사이트가 관계법령 및 개인정보 보호정책에 의거하여 그 책임을 지는 경우를 제외하고 회원에게 부여된
ID의 비밀번호 관리소홀, 부정사용에 의하여 발생하는 모든 결과에 대한 책임은 회원에게 있습니다.
③ 회원은 당 사이트 및 제 3자의 지적 재산권을 침해해서는 안 됩니다.
제 4 장 서비스의 이용
제 12 조 (서비스 이용 시간)
① 서비스 이용은 당 사이트의 업무상 또는 기술상 특별한 지장이 없는 한 연중무휴, 1일 24시간 운영을
원칙으로 합니다. 단, 당 사이트는 시스템 정기점검, 증설 및 교체를 위해 당 사이트가 정한 날이나 시간에
서비스를 일시 중단할 수 있으며, 예정되어 있는 작업으로 인한 서비스 일시중단은 당 사이트 홈페이지를
통해 사전에 공지합니다.
② 당 사이트는 서비스를 특정범위로 분할하여 각 범위별로 이용가능시간을 별도로 지정할 수 있습니다. 다만
이 경우 그 내용을 공지합니다.
제 13 조 (홈페이지 저작권)
① NDSL에서 제공하는 모든 저작물의 저작권은 원저작자에게 있으며, KISTI는 복제/배포/전송권을 확보하고
있습니다.
② NDSL에서 제공하는 콘텐츠를 상업적 및 기타 영리목적으로 복제/배포/전송할 경우 사전에 KISTI의 허락을
받아야 합니다.
③ NDSL에서 제공하는 콘텐츠를 보도, 비평, 교육, 연구 등을 위하여 정당한 범위 안에서 공정한 관행에
합치되게 인용할 수 있습니다.
④ NDSL에서 제공하는 콘텐츠를 무단 복제, 전송, 배포 기타 저작권법에 위반되는 방법으로 이용할 경우
저작권법 제136조에 따라 5년 이하의 징역 또는 5천만 원 이하의 벌금에 처해질 수 있습니다.
제 14 조 (유료서비스)
① 당 사이트 및 협력기관이 정한 유료서비스(원문복사 등)는 별도로 정해진 바에 따르며, 변경사항은 시행 전에
당 사이트 홈페이지를 통하여 회원에게 공지합니다.
② 유료서비스를 이용하려는 회원은 정해진 요금체계에 따라 요금을 납부해야 합니다.
제 5 장 계약 해지 및 이용 제한
제 15 조 (계약 해지)
회원이 이용계약을 해지하고자 하는 때에는 [가입해지] 메뉴를 이용해 직접 해지해야 합니다.
제 16 조 (서비스 이용제한)
① 당 사이트는 회원이 서비스 이용내용에 있어서 본 약관 제 11조 내용을 위반하거나, 다음 각 호에 해당하는
경우 서비스 이용을 제한할 수 있습니다.
- 2년 이상 서비스를 이용한 적이 없는 경우
- 기타 정상적인 서비스 운영에 방해가 될 경우
② 상기 이용제한 규정에 따라 서비스를 이용하는 회원에게 서비스 이용에 대하여 별도 공지 없이 서비스 이용의
일시정지, 이용계약 해지 할 수 있습니다.
제 17 조 (전자우편주소 수집 금지)
회원은 전자우편주소 추출기 등을 이용하여 전자우편주소를 수집 또는 제3자에게 제공할 수 없습니다.
제 6 장 손해배상 및 기타사항
제 18 조 (손해배상)
당 사이트는 무료로 제공되는 서비스와 관련하여 회원에게 어떠한 손해가 발생하더라도 당 사이트가 고의 또는 과실로 인한 손해발생을 제외하고는 이에 대하여 책임을 부담하지 아니합니다.
제 19 조 (관할 법원)
서비스 이용으로 발생한 분쟁에 대해 소송이 제기되는 경우 민사 소송법상의 관할 법원에 제기합니다.
[부 칙]
1. (시행일) 이 약관은 2016년 9월 5일부터 적용되며, 종전 약관은 본 약관으로 대체되며, 개정된 약관의 적용일 이전 가입자도 개정된 약관의 적용을 받습니다.