Self-assembled monolayers (SAMs) were formed by adsorption of thioacetyl-terminated tolanethioacetate (TTA) on Au(111) in a 0.5-mM ethanol solution after one day immersion at room temperature. Molecular-scale STM imaging revealed that the TTA SAMs were composed of two mixed phases; an ordered phase with small domains describing a ( × 2 )R30° structure and a disordered phase. Interestingly, after annealing the precovered TTA SAMs on Au(111) at 90 °C for 1 h, the small ordered domains grew unidirectionally, resulting in the formation of unique rod-like domains, which were assigned a ( × 2 )R7° structure. These results will be very useful in understanding the formation and thermal behavior of TTA SAMs on gold surfaces.
We have been investigating electropolymerization of pyrrole in aqueous electrolyte solutions in acidic as well as in neutral conditions by in situ electrochemical quartz crystal oscillator method, where resonant frequency and resonant resistance can be monitored simultaneously with current-voltage measurements during electropolymerization of pyrrole. The properties of thin PPy films prepared on electrode surfaces depended strongly on the experimental variables of electrode potentials applied, solution pH, kinds and quantity of supporting electrolytes, added chemicals, and the mode of electrochemical method employed. We are applying our experience gained on electropolymerization of pyrrole to immobilizing biomolecules onto electrode surfaces to develop a biosensor system. In this work, we wish to present the results on electrochemical monitoring on electropolymerization of pyrrole in the presence of DNA and albumin in different electrochemical conditions. Additionally we will summarize our investigations on the miniaturization of biomolecules/PPy composites by means of scanning tunneling microscopy.
Defects existing on the clean Si(5 5 12)-$2{\times}1$, composed of one-dimensional(1-D) structures such as honeycomb (H) chain, $\pi$-bonded ($\pi$) chains, dimer-adatom (D-A) row, and tetramer (T) row, have been investigated by scanning tunneling microscopy (STM). It is found that the defects can be classified to two categories: One is originated from phase boundaries in D-A and T rows having $2{\times}$ periodicities, by which buckling directions are reversed, and the other is caused by missing atoms on $\pi$ chains, D-A rows, and T rows. All these defects are symmetric with respect to the [6 6 $\bar{5}$] direction, which is due to one-dimensional symmetry along the [1 $\bar{1}$ 0] direction. Especially it is worth noticing that on H chains none of such defects exist, which implies that the H chain is energetically the most stable among 1-D structures existing on Si(5 5 12)-$2{\times}1$.
The metallic nanoparticles (Pt, Au, Ag. Cu, etc.) supported on ceria-titania mixed oxide exhibit a high catalytic activity for the water gas shift reaction ($H_2O\;+\;CO\;{\leftrightarrow}\;H_2\;+\;CO_2$) and the CO oxidation ($O_2\;+\;2CO\;{\leftrightarrow}\;2CO_2$). It has been speculated that the high catalytic activity is related to the easy exchange of the oxidation states of ceria ($Ce^{3+}$ and $Ce^{4+}$) on titania, but very little is known about the ceria titanium interaction, the growth mode of metal on ceria titania complex, and the reaction mechanism. In this work, the growth of $CeO_x$ and Au/$CeO_x$ on rutile $TiO_2$(110) have been investigated by Scanning Tunneling Microscopy (STM), Photoelectron Spectroscopy (PES), and DFT calculation. In the $CeO_x/TiO_2$(110) systems, the titania substrate imposes on the ceria nanoparticles non-typical coordination modes, favoring a $Ce^{3+}$ oxidation state and enhancing their chemical activity. The deposition of metal on a $CeO_x/TiO_2$(110) substrate generates much smaller nanoparticles with an extremely high activity. We proposed a mechanism that there is a strong coupling of the chemical properties of the admetal and the mixed-metal oxide: The adsorption and dissociation of water probably take place on the oxide, CO adsorbs on the admetal nanoparticles, and all subsequent reaction steps occur at the oxide-admetal interface.
제일원리계산 방법을 이용하여 Ag/Si(111)$\sqrt{3}{\times}\sqrt{3}$(이후로 $\sqrt{3}-Ag$로 표시) 표면에 은 원자가 추가로 흡착된 표면의 원자구조와 에너지를 조사하였다. 은의 덮임율을 0.02 ML에서 0.14 ML로 변화시켜가며 구조변화를 살펴보았다. 흡착된 은 원자들은 대부분 $\sqrt{3}-Ag$ 표면의 은 원자층의 작은 삼각형(ST)의 중간에 자리 잡았다. 특이한 것은 은 원자들은 은 원자층 보다 아래로 내려간다는 것이다. 은 흡착원자(adatom)의 덮임율이 증가함에 따라 adatom들은 클러스터를 만들려는 경향을 보였다. 은 흡착원자들이 모인 클러스터의 에너지를 계산해 보면 흡착원자가 세 개일 때 가장 안정됨을 알 수 있었다. 이 삼원자 클러스터를 구성 단위로 하여 $\sqrt{21}{\times}\sqrt{21}$ 구조의 원자구조를 결정할 수 있었다. 각 덮임율에서 가장 에너지가 낮은 구조들에 대한 STM 영상을 시뮬레이션 해 보면 은 원자는 찬 상태에서 어둡게 보였다. 이는 은 원자가 기판으로 전하를 제공해 줌을 의미한다. 그리고 원자층의 구조변화가 STM 실험에서 보이는 미세한 특성까지도 잘 설명하였다.
Surface structure and molecular orientation of self-assembled monolayers (SAMs) formed by the spontaneous adsorption of tetrahydrothiophene (THT) and thiophene (TP) on Au(111) were investigated by means of scanning tunneling microscopy (STM) and carbon K-edge near edge X-ray absorption fine structure (NEXAFS) spectroscopy. STM imaging revealed that THT SAMs have a commensurate (3 ${\times}\;2\sqrt[]{3}$) structure containing structural defects in ordered domains, whereas TP SAMs are composed of randomly adsorbed domains and paired molecular row domains that can be described as an incommensurate packing structure. The NEXAFS spectroscopy study showed that the average tilt angle of the aliphatic THT ring and $\pi$-conjugated TP ring in the SAMs were calculated to be about $30^o\;and\;40^o$, respectively, from the surface normal. It was also observed that the $\pi$* transition peak in the NEXAFS spectrum of the TP SAMs is very weak, suggesting that a strong interaction between $\pi$-electrons and the Au surface arises during the self-assembly of TP molecules. In this study, we have clearly demonstrated that the surface structure and adsorption orientation of organic SAMs on Au(111) are strongly influenced by whether the cyclic ring is saturated or unsaturated.
Kim, Min-Kook;Oh, Dong-Hwa;Baik, Jae-Yoon;Jeon, Cheol-Ho;Park, Chong-Yun;Ahn, Joung-Real
한국진공학회:학술대회논문집
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한국진공학회 2009년도 제38회 동계학술대회 초록집
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pp.361-361
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2010
The separated quasi-one-dimensional ($7{\times}7$) and ($5{\times}5$) phases on vicinal Si(557) surfaces were successfully realized by changing the crystallographic orientation and thermal treatment conditions. A small change in the crystallographic orientation of the Si(557) surface stabilized the quasi-one-dimensional ($5{\times}5$) phase of a (111) facet on vicinal Si(557) surfaces and made it coexist with a quasi-one-dimensional ($7{\times}7$) phase after an optimal thermal treatment, whereas only the quasi-one-dimensional ($7{\times}7$) phase was stable on the Si(557) surface. Interestingly, this causes the (111) terraces with different widths (L) to prefer only one of the $5{\times}5$ (L=12) and $7{\times}7$ (L=9) phases resulting in long-range order of both phases along the step edge direction, which was observed by scanning tunneling microscopy (STM) and was supported by first principle calculations. In contrast, the quasi-one-dimensional ($5{\times}5$ and ($7{\times}7$) phases were arranged randomly across the step edge direction. The change of surface morphology of vicinal Si(557) surfaces will be discussed with STM images and theoretical calculations by changing crystallographic cutting angles and thermal treatment conditions.
초고진공 아래에서 주사터널링현미경을 이용해서 $495^{\circ}C$의 Si(5 5 12) 기판에 호모에피텍시를 시도하여 층상성장의 미세한 과정을 연구하였다 최초에는 Si Dimer가 기본블록이 되어 Si(5 5 12) 단위세포 내 (337)과 (225) 부분의 Si Dimer/Adatom 자리에 우선적으로 흡착하여 Si(5 5 12) 단위세포는 Si addimer로 채워진 $3\times(337)$ 세부 부분과 $1\times(113)$ 세부 부분으로 변한다. 이 과정 중 Si(5 5 12) 단위세포 내 또 다른 (337)에 있는 Tetramer는 Si Dimer를 흡착할 수 있는 Dimer/Adatom 자리로 변환한다 추가적인 Si 흡착으로 각각의 (337) 부분은 (112)과 (113)으로 나뉘어, 마침내 Si(5 5 12) 단위세포는 $3\times(112)\;와\; 4\times(113)$의 패싯들로 바뀐다. 이 단계에서 벌집사슬형과 Dimer/Adatom의 1차원 구조의 상호 변환이 선택적으로 일어난다. 기판의 단위세포 주기를 가지는 패싯의 높이는 2.34 효까지 성장하며, 끝으로 이 패싯 사이의 골짜기가 채워진다. 마지막 단계가 끝나면 균일하고 평평한 Si(5 5 12) 테라스가 복원된다. 본 연구로부터 Si(5 5 12) 호모에피텍시가 단위세포 당 28 개의 Si 원자가 흡착됨으로써 주기적으로 이루어지고, 기판 단위세포 내에서 패시팅이 균일한 오버레이어 필름 두께를 유도하는 데에 결정적 역할을 한다는 점에서 그 성장 방식이 독특하다고 할 수 있다.
Recently, the surface electronic states have attracted much attention since their standing wave patterns created around steps, defects, and adsorbates on noble metal surfaces such as Au(111), Ag(110), and Cu(111) were observed by scanning tunneling microscopy (STM). As a typical example, a striking circular pattern of "Quantum corral" observed by Crommie, Lutz, and Eigler, covers a number of text books of quantum mechanics, demonstrating a wavy nature of electrons. After the discoveries, similar standing waves patterns have been observed on other metal and demiconductor surfaces and even on a side polane of nano-tubes. With an expectation that the surface states could be utilized as one of ideal cases for studying two dimensionakl (sD) electronic system, various properties, such as mean free path / life time of the electronic states, have been characterized based on an analysis of standing wave patterns, . for the 2D electron system, electron density is one of the most importnat parameters which determines the properties on it. One advantage of conventional 2D electron system, such as the ones realized at AlGaAs/GaAs and SiO2/Si interfaces, is their controllability of the electrondensity. It can be changed and controlled by a factor of orders through an application of voltage on the gate electrode. On the other hand, changing the leectron density of the surface-state 2D electron system is not simple. On ewqy to change the electron density of the surface-state 2D electron system is not simple. One way to change the electron density is to deposit other elements on the system. it has been known that Pd(111) surface has unoccupied surface states whose energy level is just above Fermi level. Recently, we found that by depositing Pd on Cu(111) surface, occupied surface states of Cu(111) is lifted up, crossing at Fermi level around 2ML, and approaches to the intrinsic Pd surface states with a increase in thickness. Electron density occupied in the states is thus gradually reduced by Pd deposition. Park et al. also observed a change in Fermi wave number of the surface states of Cu(111) by deposition of Xe layer on it, which suggests another possible way of changing electron density. In this talk, after a brief review of recent progress in a study of standing weaves by STM, I will discuss about how the electron density can be changed and controlled and feasibility of using the surface states for a study of 2D electron system. One of the most important advantage of the surface-state 2D electron system is that one can directly and easily access to the system with a high spatial resolution by STM/AFM.y STM/AFM.
Atomic force microscopy (AFM) [1] can now not only image individual atoms but also construct atom letters using atom manipulation method [2]. Therefore, the AFM is the second generation atomic tool following the well-known scanning tunneling microscopy (STM). The AFM, however, has the advantages that it can image even insulating surfaces with atomic resolution and also measure the atomic force itself between the tip-apex outermost atom and the sample surface atom. Noting these advantages, we have been developing a novel bottom-up nanostructuring system, as shown in Fig. 1, based on the AFM. It can identify chemical species of individual atoms [3] and then manipulate selected atom species to the designed site one-by-one [2] to assemble complex nanostructures consisted of many atom species at room temperature (RT). In this invited talk, we will introduce our results toward atom-by-atom assembly of composite nanomaterials based on the AFM at RT. To identify chemical species, we developed the site-specific force spectroscopy at RT by compensating the thermal drift using the atom tracking. By converting the precise site-specific frequency shift curves, we obtained short-range force curves of selected Sn and Si atoms as shown in Fig. 2(a) and 2(b) [4]. Then using the atom-by-atom force spectroscopy at RT, we succeeded in chemical identification of intermixed three atom species in Pb/Sn/Si(111)-(${\surd}3$'${\surd}3$) surface as shown in Fig. 2(c) [3]. To create composite nanostructures, we found the lateral atom interchange phenomenon at RT, which enables us to exchange embedded heterogeneous atoms [2]. By combining this phenomenon with the modified vector scan, we constructed the atom letters "Sn" consisted of substitutional Sn adatoms embedded in Ge adatoms at RT as shown in Fig. 3(a)~(f) [2]. Besides, we found another kind of atom interchange phenomenon at RT that is the vertical atom interchange phenomenon, which directly interchanges the surface selected Sn atoms with the tip apex Si atoms [5]. This method is an advanced interchangeable single atom pen at RT. Then using this method, we created the atom letters "Si" consisted of substituted Si adatoms embedded in Sn adatoms at RT as shown in Fig. 4(a)~(f) [5]. In addition to the above results, we will introduce the simultaneous evaluation of the force and current at the atomic scale using the combined AFM/STM at RT.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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