본 논문의 목적은 부채꼴방전(GlidArc) 플라즈마 개질을 이용하여 프로판으로부터 카본블랙의 형성이 없는 합성가스 생산을 위한 개질특성과 최적 운전조건을 연구하였다. 또한 수소 생산 및 프로판 전환율을 항상시키기 위해 반응기 내의 촉매반응 영역에 13 wt%의 니켈촉매를 충진하여 수증기 몰 비, 이산화탄소 몰 비, 입력 전력, 주입 유량 변화의 변수별 연구를 수행하였다. 그 결과, 수증기 몰 비, 이산화탄소 몰 비, 입력 전력, 주입 유량이 각각 1.86, 0.48, 1.37 kW, 14 L/min일 때 프로판 전환율이 62.6%로 최적이었다. 위의 조건에서 합성가스의 건가스 기준에 농도는 $H_2\;44.4%,\;CO\;18.2%,\;CH_4\;11.2%,\;C_2H_2\;2.0%,\;C_3H_6\;1.6%,\;C_2H_4\;0.6%,\;C_3H_4$ 0.4%이며, 이산화탄소 전환율은 29.2%, 합성가스 내의 $H_2/CO$ 농도 비는 2.4이다.
폐플라스틱은 조성뿐만 아니라 다양한 플라스틱의 종류로 인하여 열분해 및 연소 속도가 달라진다. 본 연구는 폐플라스틱 고체 연료 (Refused Plastic Fuel)의 열분해 및 연소 시 설계요소 도출을 위한 열중량 분석 및 동역학 특성을 규명하였다. 열중량 분석기 (Thermogravimetric analysis)의 결과을 이용하여 동력학 특성 중 가장 일반적인 방법인 Kissinger 방법을 통하여 활성화 에너지를 구하였다. TGA의 실험 조건은 다음과 같이 설정하였다. 질소 가스유량 20 ml/min, 승온 속도 $5{\sim}50^{\circ}C/min$ 및 최대온도는 $800^{\circ}C$로 하였다. 본 연구의 폐플라스틱 열분해 특성 연구를 위하여 적용된 방법은 실제의 반응기에서 반응기의 성능, 설계 및 최적 운전조건을 결정할 때 기초자료로 사용될 수 있을 것으로 사료된다.
Processing a large area substrate for liquid crystal display (LCD) or solar panel applications in a capacitively coupled plasma (CCP) reactor is becoming increasingly challenging because of the size of the substrate size is no longer negligible compared to the wavelength of the applied radio frequency (RF) power. The situation is even worse when the driving frequency is increased to the Very High Frequency (VHF) range. When the substrate size is still smaller than 1/8 of the wavelength, one can obtain reasonably uniform process results by utilizing with methods such as tailoring the precursor gas distribution by adjustingthrough shower head hole distribution or hole size modification, locally adjusting the distance between the substrate and the electrode, and shaping shower head holes to modulate the hollow cathode effect modifying theand plasma density distribution by shaping shower head holes to adjust the follow cathode effect. At higher frequencies, such as 40 MHz for Gen 8.5 (2.2 m${\times}$2.6 m substrate), these methods are not effective, because the substrate is large enough that first node of the standing wave appears within the substrate. In such a case, the plasma discharge cannot be sustained at the node and results in an extremely non-uniform process. At Applied Materials, we have studied several methods of modifying the standing wave pattern to adjusting improve process non-uniformity for a Gen 8.5 size CCP reactor operating in the VHF range. First, we used magnetic materials (ferrite) to modify wave propagation. We placed ferrite blocks along two opposing edges of the powered electrode. This changes the boundary condition for electro-magnetic waves, and as a result, the standing wave pattern is significantly stretched towards the ferrite lined edges. In conjunction with a phase modulation technique, we have seen improvement in process uniformity. Another method involves feeding 40 MHz from four feed points near the four corners of the electrode. The phase between each feed points are dynamically adjusted to modify the resulting interference pattern, which in turn modulate the plasma distribution in time and affect the process uniformity. We achieved process uniformity of <20% with this method. A third method involves using two frequencies. In this case 40 MHz is used in a supplementary manner to improve the performance of 13 MHz process. Even at 13 MHz, the RF electric field falls off around the corners and edges on a Gen 8.5 substrate. Although, the conventional methods mentioned above improve the uniformity, they have limitations, and they cannot compensate especially as the applied power is increased, which causes the wavelength becomes shorter. 40 MHz is used to overcome such limitations. 13 MHz is applied at the center, and 40 MHz at the four corners. By modulating the interference between the signals from the four feed points, we found that 40 MHz power is preferentially channeled towards the edges and corners. We will discuss an innovative method of controlling 40 MHz to achieve this effect.
본 연구에서는 합성천연가스(synthetic natural gas, SNG)를 생산하기 위한 공정 개발을 위해 RIST-IAE에서 제안한 공정의 4차 반응기에 대하여 합성가스($H_2/CO_2$)를 이용하여 메탄화 반응을 수행하였다. 실험의 조건은 온도, 압력, 공간속도 등을 변화시켰으며, 이때 $CO_2$ 전환율, $CH_4$ 선택도, 반응 후 $H_2$의 농도에 대해 고찰하였다. 그 결과 $CO_2$ 메탄화반응에 의한 $CH_4$의 선택도는 공간속도가 낮을수록, 그리고 압력이 높을수록 증가하였다. 한편, 온도의 경우에는 $320^{\circ}C$에서 최대 값을 보였다. 이러한 결과로부터 SNG 공정에 적합한 4차반응기의 최적 조건을 얻을 수 있었다.
표면처리폐수 내 질산성 질소를 제거하기 위한 전기화학적 처리공정에서 전극간격, 환원제, 1단 처리수 반송, 타 물질과 동시 처리 등 네 가지 조건을 변화시키며 실험을 진행하였다. 실험 결과, 전극간격은 10 mm일 때 질산성 질소 제거효율이 높았으며 10 mm 보다 전극간격이 좁아질 경우 농도분극 현상의 증가로 인해 제거효율이 감소하며 10 mm 보다 넓어질 경우 전압이 상승하여 에너지 소모가 증가하였다. 환원제 영향에 대한 실험 결과, 질산성 질소가 환원되는 과정에서 수소가 소모되기 때문에 수소이온 농도가 높은 산성조건에서 더 원활한 환원반응이 이루어졌으며 아연을 1.2배 투입할 경우 질산성 질소와의 반응량이 증가하여 질산성 질소 제거효율이 증가하였다. 1단 처리수를 반송할 경우 난류가 형성되어 환원전극에 부착된 아연이 탈착되어 재 이용되고 내부 확산이 증가하여 농도분극현상이 감소함으로 인해 질산성 질소 제거효율이 증가하였으며 아연 투입량 감소 효과가 나타났다. 암모니아성 질소는 질산성 질소 제거에 영향을 미치지 않았고 폐수 내 염소성분이 충분할 경우 질산성 질소와 동시 처리에도 문제가 없는 것으로 나타났다. 중금속은 환원되는 과정에서 전자를 소모하여 질산성 질소 제거효율은 감소하지만 전류밀도 증가나 본 장치의 전단을 중금속 제거용으로 사용하는 방법 등으로 해결이 가능할 것으로 생각한다.
열분해 공정을 이용하여 원료고무(SBR)와 타이어를 분해한 결과 온도가 증가함에 따라 액상 생성물의 수율이 전반적으로 증가하고 기상 생성물은 수율은 감소하는 경향을 보였다. SBR의 경우 $700^{\circ}C$에서 액상 생성물의 수율이 86%로 최대값을 보인후 $700^{\circ}C$ 이상에서는 액상 생성물의 수율이 약간 감소하였으며, 타이어의 경우 $700^{\circ}C$에서 액상 생성물의 수율이 55%로 최대값을 보였다. 가열 속도에 따른 SBR과 타이어의 생성물 수율 변화는 가열 속도가 증가할수록 액상 생성물의 수율은 증가하고 기상 생성물의 수율은 감소하는 경향을 확인할 수 있었다. SBR과 타이어의 열분해 후 생성된 액상 생성물의 수평균 분자량은 740~2486, 740~1719로 나타났으며, 39~40 kJ/g의 발열량을 나타내었다. 또한 GC-MSD로 분석한 결과 50 여 가지의 유기화합물이 생성되는 것으로 나타났으며 대부분 방향족 화합물이 많이 형성되는 것을 확인하였다. 분해 잔류물의 SEM 분석 결과 열분해 온도가 증가함에 따라 입자의 크기는 감소하며 입자가 균일함을 알 수 있었으며, BET로 표면적을 측정한 결과 열분해 온도가 증가함에 따라 비표면적은 증가하는 경향을 보였으며 $47{\sim}63m^2/g$의 표면적을 나타내었다. 따라서 열분해 공정의 경우 열분해 온도는 $700^{\circ}C$ 가열 속도는 높게 조업하는 것이 바람직하며 비활성 기체를 계속 흘려주는 것이 액상 생성물의 수율을 높일 수 있으며, 액상 생성물은 연료로써 사용이 가능하고 잔류물은 카본 블랙이나 활성탄으로 사용이 가능할 것으로 사료된다.
1톤/일급 분류층 가스화기를 사용하여 국내 정유공장에서 발생하는 중질잔사유를 1,000~1,20$0^{\circ}C$의 온도 조건과 3kg/$\textrm{cm}^2$의 압력조건에서 가스화 시켜 CO, H$_2$, $CO_2$, 메탄의 합성가스 발생 농도 변화와 탄소전환율, 냉가스효율을 고찰하였다. 실험 결과 중잔유 공급량 31 /kg/hr인 조건에서 H$_2$ 최대 45%, CO 최대 26%인 가스농도를 보여주었으며, 시료 공급량 20 kg/hr, 산소/시료비가 1.2인 조건에서 탄소전환율은 최대 87%, 냉가스효율은 최대 68%를 얻을 수 있었다. 가스화기 운전의 가장 중요한 변수인 산소량의 변화에 따른 합성가스 농도의 변화는 수소성분의 증가율이 CO와 $CO_2$에 비해 높았으며, 산소/시료비가 0.6에서 1.2로 변화하는 동안 가스화기의 온도는 11$0^{\circ}C$ 정도 증가하였다. 또한, 가스화기 온도 증가에 따른 메탄농도의 감소폭은 온도가 높을수록 컸으며, 메탄농도와 가스화기 온도간에는 가스화기 온도를 유추할 수 있는 상관관계가 있었다.
본 연구에서는 Lab 규모의 생물반응장치를 제작하여 운전조건 변화(온도, 저해물질(Cl), 활성화된 질산화균 투입 등)가 질산화에 미치는 영향을 파악하여 저온 조건에서 질산화효율을 향상시킬 수 있는 방안을 찾고자 하였다. $NO_2{^-}-N+NO_3{^-}-N$ 농도 실험에서 $20^{\circ}C$의 경우 염소를 투입하여 질산화균을 사멸한 후 활성화된 질산화균을 투입하면, 정상수준까지 회복하는데 약 4일 정도 소요되었다. $10^{\circ}C$의 경우, 활성화된 질산화균을 투입하여 이전 상태로 회복 되는 데는 약 7일 정도 소요되어 $20^{\circ}C$에 비하여 약 3일이 더 소요되었다. 비질산화속도 실험에서는 $10^{\circ}C$ 운전조건에서 활성화된 질산화균 투입 후 1일경과시 비질산화속도는 0029 mgN/gSS/hr에서 6일 경과시 0.767 mgN/gSS/hr까지 증가하였다. 선형 모형식과 지수함수 모형식에 의한 8일 경과후의 비질산화속도는 각각 0.840, 3.625 mgN/gSS/hr로 예측되어 정상수준인 2.592 mgN/gSS/hr을 상회하는 것으로 예상되었다. 본 연구를 통하여 저온 운전시 활성화된 질산화균을 주입하면 질산화효율을 향상시키는데 많은 효과가 있음을 확인하였다. 향후 연구에서 현장별 운전특성을 고려한 ANB 투입량의 결정, 효율적인 ANB reactor의 설계 등에 대한 추가적인 연구가 진행된다면 동절기 질산화효율 향상에 많은 기여를 할 수 있을 것이다.
본 연구에서는 막결합생물반응조(MBR)공법을 비롯한 하수고도처리공법에서 유입하수량의 변화에 따른 슬러지 특성 변화를 파악하고자 하였다. 일 1.5톤을 처리하는 모형실험시설에서 설계유량 대비 유입하수량을 100, 70, 40, 10%로 변화시켜가며 이에 따른 비탈질속도(specific denitrification rate)와 비질산화속도(specific ammonia oxidation rate)의 변화를 측정하였다. 각 공법의 폭기조에서 채취한 슬러지의 비질산화속도는 유입하수량 100% 조건에서 세 가지 공법 모두 유사한 값($0.10gNH_4/gMLVSS/day$)으로 측정되었다. 유입하수량이 70%에서 40%로 감소함에 따라 비질산화속도가 크게 감소하는 경향을 나타냈다. 비탈질속도 역시 유입하수량이 감소함에 따라 최대 50%가량 감소하였다. 유입하수량이 감소할수록 비탈질속도와 비질산화속도가 감소하는 경향을 나타냈으나 원수의 총질소 농도와 반응조 내 미생물 농도를 고려하면 질소제거율에 영향을 미칠 정도는 아니었다. 따라서 유입하수량이 감소하는 경우에도 반응조 내 미생물 농도를 높게 유지할 수 있다면 안정적인 질소 제거가 가능할 것으로 판단된다.
$C_9$-알데히드를 수소화하여 $C_9$-알콜을 제조하는 공정에 사용하기 위한 최적의 촉매를 선정하고, $C_9$-알콜의 수율을 극대화하기 위한 운전 조건을 확립하기 위한 실험을 수행하였다. 구리 전구체로 acetate를 사용하고 침전제로 $Na_2CO_3$를 사용하여 제조한 $CuO/ZnO/Al_2O_3$(60:30:10 wt%) 촉매의 표면적 및 구리 비표면적이 가장 우수하였으며 $C_9$-알데히드 수소화 반응에서도 가장 우수한 성능을 보였다. 최적화된 촉매를 장착한 trickle bed 반응기를 사용하여 $175^{\circ}C$, 800 psi, $WHSV=3hr^{-1}$의 조건에서 94.1 wt%의 $C_9$-알콜 수율을 얻었다. 알데히드의 수소화 반응에 사용되는 다른 촉매들과 비교한 결과 Ni/kieselghur 촉매와 유사한 성능을 보였으며 $Cu-Ni-Cr-Na/Al_2O_3$ 촉매 및 $Ni-Mo/Al_2O_3$ 촉매의 경우보다 우수한 성능을 보이는 것을 확인하였다. 장기 촉매 테스트를 통해서 촉매의 안정성을 확인한 결과 약 72시간 이후에는 고비점 부산물의 생성량 증가로 인하여 $C_9$-알콜의 수율이 약간씩 감소하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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