• Journal of Radiation Protection and Research
• /
• 제47권2호
• /
• pp.99-106
• /
• 2022

Background: The radionuclide inventory calculation codes such as ORIGEN and FISPACT collapse neutron reaction libraries with energy spectra and generate an effective one-group cross-section. Since the nuclear cross-section data, energy group (g) structure, and other input details used by the two codes are different, there may be differences in each code's activation inventory calculation results. In this study, the calculation results of neutron-induced activation inventory using ORIGEN and FISPACT were compared and analyzed regarding radioactive waste classification and worker exposure during nuclear decommissioning. Materials and Methods: Two neutron spectra were used to obtain the comparison results: Watt fission spectrum and thermalized energy spectrum. The effective one-group cross-sections were generated for each type of energy group structure provided in ORIGEN and FISPACT. Then, the effective one-group cross-sections were analyzed by focusing on ⁵⁹Ni, ⁶³Ni, ⁹⁴Nb, ⁶⁰Co, ¹⁵²Eu, and ¹⁵⁴Eu, which are the main radionuclides of stainless steel, carbon steel, zircalloy, and concrete for decommissioning nuclear power plant (NPP). Results and Discussion: As a result of the analysis, ¹⁵⁴Eu and ⁵⁹Ni may be overestimated or underestimated depending on the code selection by up to 30%, because the cross-section library used for each code is different. When ORIGEN-44g, -49g, and -238g structures are selected, the differences of the calculation results of effective one-group cross-section according to group structure selection were less than 1% for the six nuclides applied in this study, and when FISPACT-69g, -172g, and -315g were applied, the difference was less than 1%, too. Conclusion: ORIGEN and FISPACT codes can be applied to activation calculations with their own built-in energy group structures for decommissioning NPP. Since the differences in calculation results may occur depending on the selection of codes and energy group structures, it is appropriate to properly select the energy group structure according to the accuracy required in the calculation and the characteristics of the problem.

• 방사성폐기물학회지
• /
• 제16권1호
• /
• pp.49-58
• /
• 2018

본 연구는 고온 열분해를 통한 Cs, Sr 등 고방사성핵종의 고정화를 위하여 각각 Cs이 흡착된 CHA (K형 Chabazite zeolite)-Cs, CHA-PCFC (potassium cobalt ferrocyanide)-Cs 및 Sr이 흡착된 4A-Sr, BaA-Sr 등의 제올라이트 계에서 TGA 및 XRD에 의한 배소 온도 변화에 따른 상변환을 고찰하였다. CHA-Cs 제올라이트 계의 경우 $900^{\circ}C$ 까지는 CHA-Cs의 형태를 유지하고 있으며, $1,000^{\circ}C$에서 무정형 단계를 거친 후 $1,100^{\circ}C$에서 pollucite ($CsAlSi_2O_6$)로 재결정 되었다. 반면에 CHA-CFC-Cs 제올라이트 계는 $700^{\circ}C$ 까지는 CHA-PCFC-Cs 형태를 유지하고 있으나, $900{\sim}1,000^{\circ}C$ 사이에서 구조가 파괴되어 무정형으로 상변환된 후 $1,100^{\circ}C$에서 pollucite로 재결정 되었다. 한편 4A-Sr 제올라이트 계의 경우 $700^{\circ}C$ 까지는 4A-Sr의 구조를 유지하고 있으며, $800^{\circ}C$에서 무정형으로 상변환 된 다음 $900^{\circ}C$에서는 Sr-feldspar ($SrAl_2Si_2O_8$, hexagonal)으로, $1,100^{\circ}C$에서 $SrAl_2Si_2O_8$ (triclinic)로 재결정 되었다. 그러나 BaA-Sr 제올라이트 계의 경우는 $500^{\circ}C$ 이하부터 구조가 파괴되기 시작하여 $500{\sim}900^{\circ}C$에서 무정형 단계를 거친 후, $1,100^{\circ}C$에서 Ba/Sr-feldspar ($Ba_{0.9}Sr_{0.1}Al_2Si_2O_8$ 및 $Ba_{0.5}Sr_{0.5}Al_2Si_2O_8$ 공존)로 재결정 되었다. 상기 제올라이트 계 모두 온도 증가에 따라 탈수/(분해)${\rightarrow}$ 무정형${\rightarrow}$ 재결정의 단계를 거쳐 광물상으로 재결정 되었으며, 고온 열분해 과정에서의 Cs 및 Sr의 휘발성, 침출성 등의 추가 연구가 요구되지만 각 제올라이트 계에 흡착된 Cs 및 Sr은 pollucite나 Sr-feldspar, Ba/Sr-feldspar 등으로 광물화 하여 Cs과 Sr을 배소체/(고화체) 내에 완전히 고정화 시킬 수 있을 것으로 보인다.

• 암석학회지
• /
• 제23권3호
• /
• pp.239-247
• /
• 2014

(U-Th)/He 연령측정법은 자연상에 존재하는 $^{238}U$, $^{235}U$ 및 $^{232}Th$이 붕괴할 때 알파 입자($^4He$ 원자)가 형성되는 현상을 이용한 연령측정법이다. 모 동위원소인 $^{238}U$, $^{235}U$ 및 $^{232}Th$과 붕괴산물인 $^4He$의 양을 측정하여 (U-Th)/He 연령을 구할 수 있다. 이렇게 형성된 $^4He$ 원자는 대부분의 지질학적 시료내에서 비교적 저온에서도 빠르게 확산되는데, 이는 $^4He$가 불활성 기체이고 다른 원소에 비해 작기 때문이다. 따라서 방사성 붕괴에 의한 $^4He$의 형성(ingrowth)과 확산에 의한 $^4He$의 방출(diffusive loss)이 지질학적 시간동안 어떻게 진행 되었느냐에 따라 현재 남아있는 $^4He$의 양이 결정된다. 예를 들어, 인회석내에서의 He 확산은 다른 광물에 비해 빨라서, 비교적 저온인 $80^{\circ}C$에서도 He이 빠르게 인회석 밖으로 방출되는 것으로 알려져 있다. 자연상의 온도조건이 약 $40^{\circ}C$ 이하로 떨어졌을 때 비로소 인회석내 He 확산이 충분히 느려져서 대부분의 He이 인회석내에 보존된다. 따라서 (U-Th)/He 연령은 시료가 $80-40^{\circ}C$를 통과한 시기를 지시한다. 자연상에서 이러한 온도범위에 해당하는 깊이를 "부분 보존대"(partial retention zone)의라 한다. 전통적으로 흔히 쓰이는 폐쇄온도(closure temperature)는 보통의 입자크기와 냉각속도에서, 인회석 경우 약 $60-70^{\circ}C$, 저어콘 및 티탄석의 경우 약 $200^{\circ}C$로 알려져 있다. 특히 인회석의 He 폐쇄온도는 다른 열역사 측정법에 비해 다소 낮기 때문에 비교적 최근의 열역사 또는 천부에서의 지각융기 현상을 기술하는데 매우 유용하게 쓰일 수 있다.

• 자원환경지질
• /
• 제56권2호
• /
• pp.167-183
• /
• 2023

사용 후 핵연료(SNF: spent nuclear fuel) 지하 처분장에서 발생된 가스는 처분장 내에서 자체로 이동성이 클 뿐 아니라, 처분장 내 방사성핵종 거동에도 영향을 줄 수 있다. 지하 처분장 방벽 내에서 가스-핵종 발생 및 거동 기작에 대한 연구와 가스 거동이 처분장의 안전성에 미치는 영향에 대한 연구가 처분장 건설 이전에 충분히 수행되어져야 함에도 불구하고, 처분장 다중 방벽내 가스-핵종 거동에 대한 연구는 국내는 물론 국외에서 조차 매우 초보적인 단계이다. 본 연구에서는 지하 SNF 처분장 내 가스 발생과 거동 특성과 관련된 국내외 선행연구 결과들을 고찰하여, 가스 발생/거동 기작을 처분장의 수리지질학적 진화과정에 따라 분류하여 설명하였다. 처분장 내 가스 발생을 크게 SNF의 핵분열에 의한 방사성 가스 생성, SNF 저장 용기의 부식에 의한 가스 발생, 지하수의 산화-환원 반응에 의한 가스 생성, 미생물 활동과 천연 방벽 내 지화학적 반응에 의한 가스 생성 등 총 5가지 유형으로 구분하여 정리하였다. 처분장 다중 방벽 내 가스 거동과 관련된 선행연구 자료들을 정리하여, 방벽 내 가스 거동 시나리오를 다공성 매체에서 일어나는 거동 형태에 따라, 총 4가지 형태(① visco-capillary 흐름을 포함하는 공극 내 자유상 가스 이동, ② 공극 수 내 용존상 기체로서 이류 및 확산 이동, ③ 체적팽창에 의한 거동(dilatant pathway), ④ 가압파쇄에 의한 인장 절리 흐름 등)로 구분하여 제시하였다. 본 연구를 통해 고찰한 SNF 처분장의 다중 방벽 시스템 내 가스 발생 기작과 거동 특성자료들은, 향 후 지하 SNF 처분장 내 가스-핵종 거동관련 다양한 실험 및 모델링 연구를 계획하고, 국내 건설할 처분장의 안전성을 가스 거동관점에서 평가하는데 유용하게 사용될 것으로 기대한다.

• 분석과학
• /
• 제21권6호
• /
• pp.474-479
• /
• 2008

중국의 주요 황사발원지로 알려진 오도스 사막, 알라샨 사막, 타클라마칸 사막 및 황토고원의 표층퇴적물에 분포되어 있는 우라늄계열의 $^{226}Ra$, 토륨계열의 $^{228}Ac$과 비 계열인 $^{40}K$과 같은 지각중 대표적인 자연방사성핵종의(naturally occurring radioactive nuclide: NORN) 방사능 특성을 조사하였다. 감마선 분광법을 이용하여 NORN의 비방사능(specific activity: SA, Bq/kg)을 측정하고 비방사능 비(specific activity ratio: SAR)를 산출하여 발원지에 따른 자연방사능 특성을 분석하였다. 발원지에 따른 세 핵종의 SA값은 $^{226}Ra$의 경우 세 사막지대에서는 평균 17.9~21.9 Bq/kg으로 매우 유사한 값을 가지는 반면 황토고원에서는 평균 35.0 Bq/Kg으로 큰 차이를 나타내고 있었다. $^{228}Ac$의 경우는 오도스 사막과 알라샨 사막에서는 평균 27.1~27.2 Bq/kg으로 거의 같은 값을 가지며 타클라마칸 사막에서는 31.7 Bq/kg 그리고 황토고원에서는 49.0 Bq/kg으로 큰 차이를 나타내고 있었다. $^{40}K$의 경우는 636~943 Bq/kg 으로 네 곳의 발원지에서 특별한 차이를 나타내지 않았다. $^{226}Ra/^{228}Ac$의 평균 SAR 값에서 네 곳의 발원지에서 0.708-0.721로 거의 일정하게 나타났고 $^{226}Ra/^{40}K$과 $^{228}Ac/^{40}K$의 평균 SAR 값을 보면, 오도스와 알라샨 사막은 각각 0.0209-0.0213과 0.0287-0.0320으로 유사한 값을 나타내고 있으나 타클라마칸 사막과 황토고원 표층시료들에서의 평균 SAR 값을 보면, 0.0353, 0.0506과 0.0493, 0.0773으로 상당한 차이를 나타낸다.

• 방사성폐기물학회지
• /
• 제18권1호
• /
• pp.83-90
• /
• 2020

흑연 동위원소 비율법(GIRM)은 비핵화 검증 도구로써 흑연감속로의 플루토늄 생산량을 예측하는데 사용된다. 원자로가 가동되면 ²³⁸U의 중성자 포획 반응에 의해 플루토늄이 생성되어 축적되고 동시에 흑연 내 불순물도 핵반응을 통해 다른 핵종으로 바뀌기 때문에 플루토늄의 생성량과 불순물의 농도는 일정한 상관 관계를 갖는다. 이러한 상관관계에도 불구하고 어느 특정 시점에서의 불순물의 농도는 불순물의 초기 농도에 의존하기 때문에 불순물의 초기 농도가 알려지지 않으면 불순물의 절대 농도만으로 플루토늄 생산량을 예측하는 것은 불가능하다. 그러나 불순물의 초기 동위원소 비율은 초기 불순물 농도에 상관없이 알려져 있기 때문에 불순물의 동위원소 비율과 플루토늄 생산량의 관계는 흑연감속로에서 플루토늄 생성량을 예측하는 유용한 도구가 될 수 있다. 흑연동위원소 비율법의 지표 원소로 Boron, Lithium, Chlorine, Titanium, Uranium 등이 이용되는 것으로 알려져 있다. 위 지표원소의 동위원소 비와 플루토늄 생성량 사이의 상관 관계가 초기 불순물 농도에 의존하지 않는지를 네 가지 다른 흑연 불순물 조성을 이용하여 평가하였다. ¹⁰B/¹¹B, ³⁶Cl/³⁵Cl, ⁴⁸Ti/⁴⁹Ti, ²³⁵U/²³⁸U은 흑연의 초기 불순물 농도에 상관없이 누적 플루토늄 생성량과 일관된 상관 관계를 갖는다. 이러한 원소들은 다른 원소의 핵반응에 의해 해당 원소의 동위원소가 생성되지 않기 때문이다. 반면 ⁶Li/⁷Li과 플루토늄 생성량의 상관관계는 흑연 내 불순물의 초기 농도에 의존한다. ⁷Li은 ⁶Li의 중성자 포획 반응에 의해서 생성되기도 하지만 ¹⁰B의 (n, α)반응으로도 생성되는 것이 더 지배적이기 때문에 ¹⁰B의 초기 농도가 ⁷Li의 생성량에 영향을 미치는 것이다. 따라서 Lithium은 흑연 동위원소 비율법을 위한 지표 원소로 적절하지 않음을 알 수 있다.