Radioactive iodine (131I) released from nuclear power plants has been a critical environmental concern for workers. The effective trapping of radioactive iodine isotopes from the off-gas stream generated from nuclear facilities is an important issue in radioactive waste treatment systems evaluation. Numerous studies on retaining methyl iodide (CH3I131) by impregnated activated carbons under the high content of moisture have been extensively studied so far. But there have been no good results on how to remove methyl iodide at high humid conditions up to now. A new challenge is to introduce other promising impregnating chemical agents that are able to uptake enough radioactive methyl iodide under high humid conditions. In order to develop a good removal efficiency to control radioiodine gas generated from a high humid process, activated carbons (ACs) impregnated with triethylene diamine (TEDA) and qinuclidine (QUID) were prepared. In addition, the removal efficiencies of the activated carbons (ACs) under humid conditions up to 95% RH were evaluated by applying the standard method specified in ASTM-D3808. Quinuclidine impregnated activated carbon showed a much higher decontamination factor above 1,000, which is enough to meet the regulation index for the iodine filters in nuclear power plants (NPPs).
Tejaswini Vaidya;John P. Stanford;Nicolene van Rooyen;Krishnan Raja;Vivek Utgikar;Piyush Sabharwall
방사성폐기물학회지
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제21권2호
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pp.205-224
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2023
The emission of off-gas streams from used fuel recycling is a concern in nuclear energy usage as they contain radioactive compounds, such as, 3H, 14C, 85Kr, 131I, and 129I that can be harmful to human health and environment. Radioactive iodine, 129I, is particularly troublesome as it has a half-life of more than 15 million years and is prone to accumulate in human thyroid glands. Organic iodides are hazardous even at very low concentrations, and hence the capture of 129I is extremely important. Dynamic adsorption experiments were conducted to determine the efficiency of sodium mordenite, partially exchanged silver mordenite, and fully exchanged silver mordenite for the removal of methyl iodide present at parts per billion concentrations in a simulated off-gas stream. Kinetic analysis of the system was conducted incorporating the effects of diffusion and mass transfer. The possible reaction mechanism is postulated and the order of the reaction and the values of the rate constants were determined from the experimental data. Adsorbent characterization is performed to investigate the nature of the adsorbent before and after iodine loading. This paper will offer a comprehensive understanding of the methyl iodide behavior when in contact with the mordenites.
원자력시설에서 방사성요오드 제거용으로 사용되는 TEDA 침착활성탄의 고온공정에서의 메틸요오드의 제거성능을 은이온제올라이트(AgX)와 상호 비교하였다. $30^{\circ}C~400^{\circ}C$ 온도범위에서 온도에 따른 메틸요오드의 흡착량 및 탈착후 잔존량을 측정한 결과, 비첨착활성탄의 흡착성능은 온도가 증가함에 따라 급격히 감소하지만 TEDA 침착활성탄의 흡착성능은 $100^{\circ}C$부근에서도 AgX와 거의 유사한 값을 나타내었고, 탈착후 잔존량은 $250^{\circ}C$까지도 비침착활성탄에 비하여 매우 높은 값을 유지하였다. 또한 $100^{\circ}C$ 이상의 고온공정에서 AgX 및 TEDA 침착활성탄을 충전한 고정층 파괴특성을 상호 비교하였으며, 반응 생성기체의 분석으로부터 AgX에 의한 메틸요오드 제거 메커니즘을 제안하였다.
원자력시설에서 방사성요오드 제거용으로 사용되는 TEDA 첨착활성탄의 고온공정에서치 메틸요오드의 제거성능을 은이온제올라이트(AgX)와 상호 비교하였다. 3$0^{\circ}C$-40$0^{\circ}C$ 온도범위에서 온도에 따른 메틸요오드의 흡착량 및 탈착후 잔존량을 측정한 결과, 비첨착활성탄의 흡착성능은 온도가 증가함에 따라 급격히 감소하지만 TEDA 첨착활성탄의 흡착성능은 10$0^{\circ}C$ 부근에서도 AgX-10과 거의 유사한 값을 나타내었고, 탈착후 잔존량은 25$0^{\circ}C$ 까지도 비첨착활성탄에 비하여 매우 높은 값을 유지하였다. 또한 10$0^{\circ}C$ 이상의 고온공정에서 AgX 및 TEDA 첨착활성탄을 충전한 고정층 파과특성을 상호 비교한 결과 10$0^{\circ}C$ 이상에서 AgX-10의 메틸요오드 흡착량 및 잔존량은 TEDA 첨착활성탄에 비하여 평균 30%정도 높은 값을 나타내어 고온에서 더 흡착성능이 우수함을 보여주고 있다. 흡착반응 후 생성된 기체의 성분을 분석한 결과를 토대로 AgX-10 흡착제를 충전한 고정층에서 메틸요오드 제거 메카니즘을 제안하였다.
원자력산업이 발생하는 방사성폐기물은 고체, 액체 그리고 기체상으로 구분된다. 특히 기체상 방사성폐기물인 방사성 메틸요오드는 활성탄을 이용하여 흡착된다. 이때 활성탄에는 방사성 메틸요오드를 보다 효율적으로 포집하기 위해 5 wt%의 트리에틸렌다이아민 (Trietylenediamine; 1,4-diazania-bicycle[2.2.2]octane, TEDA)이 첨착되어 있다. 일반적으로 대기중에서 TEDA와 메틸요오드($CH_3I$)는 I-TEDA(TEDA와 메틸요오드 결합물)를 형성하게 된다. 방사성 요오드를 포집한 방사성 폐 활성탄을 재사용하기 위해서는, 이러한 형태의 I-TEDA를 제거해야 하는데, 현재는 아세토나이트릴을 이용한 습식재활용법이 개발되었다. 그러나 이러한 습식재활용법은 다량의 2차폐기물을 발생하는 문제점이 있기 때문에, 본 연구에서는 I-TEDA를 제거하기 위한 방법으로 초임계이산화탄소를 기본용매로써 사용하였으며, 수정미량저울(Quartz Crystal Microbalance, QCM)을 이용하여 I-TEDA의 제거율을 측정하였다. 실험결과 I-TEDA를 제거하기 위해 추출을 위한 첨가용액으로 메탄올이 가장 적합하였고, 최적화된 온도, 압력 및 추출용매의 유량조건을 찾아내었다. 이러한 결과를 바탕으로 하여 방사성 폐활성탄으로부터 I-TEDA를 제거할 수 있는 가능성에 대한 검토를 하였다.
원자력시설의 고온공정에서 발생되는 방사성요오드를 제거하기 위하여 은이온 교환 합성제을 라이트를 사용하고 있는데, 담체로 사용되는 고가의 합성제올라이트 대신에 천연제올라이트를 이용하기 위한 기초연구를 수행하였다. 천연제올라이트를 NaCl 및 $NaNO_3$용액으로 전처리한 후 표면개질에 따른 표면 및 물리적 특성을 XRD, SEM-EDAX 및 BET 분석을 통하여 분석하였다. 아울러 표면개질된 천연제올라이트의 은이온 교환 특성을 $150^{\circ}C$에서 메틸요오드 흡착성능과 연관시켜 분석하였으며, 1 N $NaNO_3$ 용액으로 표면개질한 후 1.2N $AgNO_3$로 은이온교환한 경우가 가장 적합한 것으로 나타났다. 표면개질 은이온교환 천연제올라이트(Ag-SMNZ)를 이용하여 온도범위 $100{\sim}300^{\circ}C$에서 등온흡착실험을 수행한 결과, 13X의 흡착성능과 거의 비슷한 결과를 보여주었고, 은이온교환 합성제올라이트(AgX)의 최대 흡착성능과 비교하여 약 50%에 근접한 것으로 나타났다. 또한 $150^{\circ}C$와 $200^{\circ}C$에서 약간 높은 흡착성능을 가지며 탈착후 잔존량을 통해 이 온도영역에서 강한 화학흡착이 일어남을 추측할 수 있었다.
공학적 안전설비 공기정화계통의 규제지침인 Reg. Guide 1.52(Rev.3)의 변경사항중 성능시험과 관련한 운전가능성 시험시간 단축, HEPA 필터 현장누설시험용 시험물질 변경 및 활성탄 성능시험 Methyl Iodidie 투과허용율 상향 변경을 영광 5,6호기에 적용하고자, 모사실험장치와 현장 설비를 활용하여 기술적 타당성을 확인하는 실험을 수행하였다. 10시간 이상의 장시간 운전가능성 시험을 통해 계통내 습분을 제거하여도 시험후 1~4일만에 회복됨을 확인하여 운전가능성 시험은 기기적 운전가능성 점검에 적합한 매월 15분 이상의 시험을 수행하는 것이 타당함을 확인하였다. HEPA 필터 현장누설시험용 시험물질 변경을 위해 DOP와 PAO의 에어로졸 입자크기, 발생량, 누설인지도를 비교한 결과 PAO는 원전에서도 DOP 대체시험물질로 사용 가능함을 확인하였다. 베드깊이 4 인치 이상의 활성탄여과기에 대한 Methyl Iodide의 투과율 허용치가 0.175 %에서 0.5 %로 상향 변경된 것은, ASTM D3803(1989)으로의 활성탄 성능시험 방법 변경에 따른 것으로서, $30^{\circ}C$ 상대습도 95 %에서의 Methyl Iodide 투과허용율 0.5 %가 사용 중 활성탄의 성능을 시험하기에 충분히 보수적인 시험방법임을 확인하였다. 본 실험 결과를 바탕으로 영광 5,6호기는 인허가변경을 완료하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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