광양 광산 폐석더미에 많은 양으로 방치되어 있는 황철석으로부터 유용금속을 보다 효과적으로 용출시켜내기 위해서 $42^{\circ}C$에서 미생물 용출실험을 실시하였다. $42^{\circ}C$의 미생물 용출 실험에서 생존할 수 있는 토착 호산성박테리아를 일본 하쵸바루 산성 온천수에서 채취하였고, 박테리아의 용출능력을 향상시켜 주기 위하여 황철석-용출 배양액에 yeast extract를 첨가하였다. 원소황과 yeast extract가 포함된 성장-배양액에서 성장한 토착박테리아들은 막대 모양으로 나타났다. 크기가 약 $0.7\times2.6\;{\mu}m$, $0.6\times7\;{\mu}m$, $0.8\times5\;{\mu}m$ 및 $0.7\times8.4\;{\mu}m$인 박테리아들이 황철석 표면에 부착하였다. 막대 모양의 박테리아들은 황철석 표면에 발달한 육각형 공동 주변과 공동 안쪽 벽면에 집중적으로 군집을 형성하여 부착하였다. 길이가 약 $4.92\;{\mu}m$에서 약 $10.0\;{\mu}m$인 filament-shaped 박테리이들이 황철석 표면의 크랙 주변과 크랙 안쪽 벽변에 부착하였다. 황철석에 대한 XRD분석에서, 박테리아에 반응시킨 시료가 비교시료에 비하여 상대적으로 (111), (311), (222) 및 (320) 결정면들의 강도는 감소하였고, (200), (210) 및 (211)의 결정면들의 강도는 증가하였다. Fe 이온은 미생물학적 용출량이 화학적 용출량에 비하여 3.4배 이상 높게 용출되었고, Zn 이온은 화학적 용출량보다 미생물학적 용출량이 2배 이상 높게 용출되었다. 토착호산성박테리아가 황철석의 특정 표면을 선택적으로 공격히는 것을 SEM 및 XRD분석에서 확인하였다. 앞으로 보다 더 높은 온도로 미생물 용출실험을 실시한다면 보다 많은 유용금속이온이 용출될 것으로 기대된다.
애씨디싸이오바실러스 페로악시댄스(Acidithiobacillus ferrooxidans; Af)에 의한 황철석의 산화 기작을 이해하기 위해 황철석-용액간 접종 배취실험 (batch experiment)을 수행하고, 주기적으로 용액의 화학 조성과 함께 반응 황철석의 표면을 주사전자현미경 (scanning electron microscope; SEM)으로 관찰하였다. 반응 용액의 Fe 농도 분석 결과는 Af가 뚜렷이 구분되는 성장 적응기와 증식기를 거침을 나타내었다. Af 성장 적응기 동안에 황철석 표변에 부착된 개체가 관찰됨으로써 이 기간 동안의 황철석이 Af에 의해 직접용탈 산화됨이 확인되었다. 하지만 부착된 개체가 많이 발견되지 않는 점과 Fe가 주로 Fe(III)로 존재한다는 점 등으로 인해 적응기간 동안 Af가 황철석을 주로 직접용탈을 통해 용해 시켰다고 확신하기는 어렵다. Af 성장 적응기의 중반 이후부터 증식기 직전까지 Fe 함량이 크기 증가 하지 않고 정체되는데, 이는 이 시기에 Af에 의한 황철석의 산화가 직접 또는 간접 용탈식 산화든, Af가 산화 기작의 전환을 위해 적응 기간을 분명히 필요로 하는 것으로 보인다. SEM 관찰 결과 황철석의 표면에서 Af의 세포 분열이 관찰되었다. 이 세포분열 외형을 따라 황철식이 그대로 용식된 모습을 보여주는데, 이는 Af에 의한 산화 속도가 매우 불균등하며 산화가 진행되는 동안에는 농도의 변화로 부터 계산되는 속도보다 훨씬 빠르게 진행됨을 나타낸다. Af의 접종이 이루어진 황철석의 표면에 훨씬 많은 부식홈이 관찰되어 이 미생물에 의한 산화가 무기적인 산화보다 훨씬 빨리 진행됨을 지시한다. Af에 의한 부식 홈은 좁고 깊어, 이것이 적응기-증식기 전이에 영향을 끼쳤을 가능성이 있다.
Most of the gold (-silver) vein deposits at Yeongdong District are mainly distributed in the precambrian metamorphic rocks. Based on the Ag/Au total production and ore grade ratios, the chemical composition of electrum and the associated sulfides, the gold(-silver) deposits at Yeongdong District may be classified into 4 classes: pyrrhotite - type gold deposits( I), pyrite - type gold deposits (IT A; massive vein), pyrite - type gold deposits (II B; nonmassive vein) and argentite - type gold - silver deposits(III). The chemical study on electrum(including native gold) revealed that Au content (2.8 to 92.4 atomic%) of electrums varies very widely for different classes of deposits. The Au content of electrum associated with pyrrhotite (Class I), ranging from 47.1 to 92.4 atomic% Au, is clearly higher than that associated with pyrite (Classes IIA, IIB and III). In contrast, classes I, II, and III deposits do not show clear differences in Au content of electrum. In general, pyrrhotite - type gold deposits(I) are characterized by features such as simply massive vein morphology, low values in the Ag/Au total production and ore grade ratios, the absence or rarity of silver - bearing minerals except electrum, and distinctively simple mineralogy. Although the geological and mineralogical features and vein morphology of pyrite - type gold deposits(IIA)are very similar to those of pyrrhotite - type gold deposits (I), Class II A deposits reveal significant differences in the associated iron sulfide (i. e. pyrite) with electrum and Au content of electrum. The Ag/Au total production and ore grade ratios from Class II A deposits are relatively slightly higher than those from Class I deposits. Pyrite - type gold deposits(II B) and argentite - type gold - silver deposits (III) have many common features; complex vein morphology, medium to high values in the Ag/Au total production and ore grade ratios and the associated iron sulfide (i. e. pyrite). In contrast to Class II B deposits, Class III deposits have significantly high Ag/Au total production and ore grade ratios. It indicates distinct difference in the abundance of silver minerals (i. e. native silver and argentite). The fluid inclusion analyses and mineralogical data of electrum tarnish method indicate that the gold mineralization of Classes I and II A deposits was deposited at temperatures between $230^{\circ}$ and $370^{\circ}C$, whereas the gold (-silver) mineralization of Classes ITB and ill formed from the temperature range of $150^{\circ}-290^{\circ}C$. Therefore, Classes I and IT A deposits have been formed at higher temperature condition and/or deeper positions than Classes IIB and III.
암석 또는 광미시료에 포함되어 있는 황철석의 산화에 의해 발생하는 산성배수를 저감하기 위하여 황철석 표면에 철인산염 피막을 형성시킬 수 있다. 첫 단계로 표준황철석을 이용한 실내실험을 통하여 최적의 피막형성 조건을 도출하였다. 피막형성제와 황철석을 24시간 반응시킬 때 최적조건은 $10^{-2}M\;KH_2PO_4,\;10^{-2}M\;H_2O_2$, PH 6으로 결정되었으며, 이 조건으로 황철석을 피막처리한 후 반사현미경, 주사전자현미경, 에너지분산분광기로 피막의 형성을 확인하였다. 피막의 내구성을 검증하기 위하여 온도 pH, 산화제의 농도변화에 따른 인산염의 용출을 조사한 결과, $4^{\circ}C$와 $70^{\circ}C$에서 온도의 영향은 거의 없었으며, 강산 또는 강알칼리 환경에서 $3.4\%$미만, 산화제의 농도별 조건하에서 $1.0\%$미만의 인산염이 피막으로부터 용출되었다. 실험 결과는 암석 또는 광미시료의 철인산염 피막형성 연구의 기초자료로 활용될 수 있을 것이다.
조간대 퇴적물 내에서 황화물의 형성과 그 행동을 고찰하기 위해 황해 경기만에 위치한 반월조간 대에서 1990년부터 1992년에 걸쳐 총 7번의 주상시료를 채취하여, 황 상염, 암모늄, 인산염, 황화수소, 철이온 등의 공극수 용존성분과 AVS, 원소황, pyrite sulfur 등의 퇴적물 내 황화물을 분석하였다. 공극수에서 황화수소, 암모늄, 인산염 등의 농도가 활발한 황산염환원의 결과로 이인해 깊이에 따라 증가하는 경향이 나타났다. 한편 철이온의 농도는 표 아래에서 급격히 감소했는데, 황화수소의 농도를 고려할 때 이는 황화물의 형성을 지시하는 것으로 생각된다. 퇴적물 내의 황화물을 분 석한 결과 총황화물의 양은 최고 7.9 mg/g 이었다. 황화물 중 가장 우세한 형태는 AVS 로 언제나 전체 황화물의 50%를 넘었으며, 가장 안정한 형태의 황화물로 알려진 pyrite sulfur가 element sulfuur보다 약간 많았다. 이 지역에서 퇴적물 내 황화물 중 ASV는 언제나 활발하게 만들 어지지만, ASV와 element sulfur의 반응으로 형성되는 pyrite sulfur 는 그 형성이 제한되기 때문으로 생각된다. 그리고 가장 중요한 제한 요소는 element sulfur의 양으로 생각된다.
공시균주인 Thiobacillus ferrooxidans(ATCC 19859)와 광양의 폐광산수에서 분리한 Thiobacillus KY를 이용하여 황칠광(pyrite, FeS2)에 대하여 30일간 침출반응하여 반응시간에 따른 황철광의 표변특성 변화를 관찰하였다. Thiobacillus ferrooxidans (ATCC 19859)의 경우 반응시간 20일 경과 후Thiobacillus KY는 반응 시간 10일 후 각각 황철광 표변에 결정구조의 변화가 관찰되었 다. FezS의 결합에서 S-Fe-S의 결합이 끊어점에 기언하는 [311] 평면의 상대적으로 감소와 침출시간 증가에 따른 [111]평면과 [220]의 상대적으로 노출의 증가의 특정을 나타냈다. SEM-EDS 결과 침출시키기 전의 시료는 Fe 36.97%, S 45.71%, Si 16.94% 이며 반응이 진행됨에 따라 황성분의 비율이 증가하였다. 또한 노출된 황칠광 위에 칩착물은 S 59.56%, Fe 38.9%, Si 1.53%의 원지구성비를 가진 물질이었다. 이러한 결과로 부터 침출이 진 행되면서 결정구조의 변화와 황과 철의 침착물에 의하여 황철광 의 표면이 비활성화된다는 결론을 도출할 수 있다.
본 연구는 산성광산배수를 유발하는 광미를 연료전지 기술에 적용하여 유용하게 활용할 수 있는지 알아보기 위해 수행하였다. 황철석 성분을 함유한 광미와 철산화를 촉진하기 위한 철산화균을 포함한 토착세균을 사용하여 미생물연료전지를 구성하여, 광미 내 황철석 함량이 높을수록 연료전지의 전기적 효율이 향상됨을 확인하였다. 또한, 광미를 활용한 연료전지에서 토착세균 주입을 통해 전류밀도와 전력밀도를 각각 3배, 10배 정도 향상시켜, 철산화에 관여하는 미생물의 주입이 광미를 이용한 연료전지 효율 향상에 도움이 됨을 확인하였다. 본 연구는 광산 지역 토착세균의 생태학적 기능을 연료전지 기술과 활용해 광미로부터 오염유발 우려물질을 저감함과 동시에 전기 생산이 가능함을 확인하여, 광미를 활용한 미생물연료전지 기술이 광미의 무해화 및 전기 생산을 위한 기술로 사용될 수 있음을 보여준다.
The Keumryeong deposits is a low grade copper deposits in which copper minerals form disseminated grains and thin veinlets in felsic volcanics seem to be dacite. Alteration of the volcanics consists mainly pervasive propylitization and silicification. Potassic alteration characterized by biotite developed locally adjacent to southwestern contact of granodiorite body. Principal sulfide minerals in altered zone are mainly pyrite and lesser chalcopyrite. Chalcopyrite content in potassic zone is relatively higher than that of surrounding propylitized zone. Pyrite and chalcopyrite accompanies magnetite, molybdenite, sphalerite, pyrrhotite, arsenopyrite, pentlandite, marcasite, hematite, ilmenite, rutile, bismuthinite and native Bi as disseminations, veinlets and knots. Granodiorite body is propylitized and contains veinlets of pyrite, chalcopyrite and molybdenite. Fluid inclusions in sulfide-bearing quartz veinlets and quartz grains of felsic volcanics and granodiorite in altered zone consist of liquid-rich, vapor-rich, $CO_2-bearing$ and halite-bearing inclusions. These four types of inclusion intimately associated on a microscopic scale and indicate condensing or boiling of ore fluid during mineralization. Homogenization temperature of coexisting fluid inclusions are mostly in the range of 350 to $450^{\circ}C$. High salinity fluid contains 28.6 to 48.4 weight percent NaCI equivalent and moderate salinity fluid cotains 0.5 to 12.5 weight percent NaCl equivalent. Pressure estimated from $CO_2$ mole fraction of $CO_2-bearing$ inclusion range 160 to 375 bars. The Kigu copper deposits is a fissure filling copper vein developed 500 m south from the Keumryong deposits. Mineralogy and fluid inclusion data of the Kigu deposits are similar to that of the Keumryeong deposits. Homogenization temperature of fluid inclusions from the Kigu deposits are reasonable agreement with temperature estimated from sulfidation curve of cubanite-chalcopyrite-pyrite-pyrrhotite and pyrite-pyrrhotite mineral assemblages. Not only mineral occurrence and wall rock alteration in the Keumryeong deposits but also fluid inclusion data such as temperature, salinity, pressure and boiling evidences are similar to those of porphyry copper deposits.
현세 반담수와 염수습지 퇴적층에 함유된 황철석 ($FeS_2$)의 함량이 담수습지 퇴적층에서보다 상대적으로 많은 것으로 나타났다. 일본 히로시마 삼각주 퇴적층에서의 황철석 유황($FeS_2$-S)의 함량차이의 이유는 초기 현세동안에 고 해수면(palaeo-sea level)의 위치가 수백년 동안 같았으며 또한 배수가 잘 되지않은 염수습지가 현재의 평균해수면 보다 27m~28m 낮은 위치에 발달하였음을 지시한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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