수소이온 교환 막을 가진 직접 메탄올 연료전지(DMFC)는 기존의 전력원에 비해 많은 장점을 가지고 있다. 그러나 직접메탄올 연료전지는 메탄올 crossover, 음극의 과전압, limiting current density 등 해결해야할 문제들이 있다. 직접메탄올 연료전지의 물리화학적 현상은 여러 편미분방정식들로 표현 가능하다. 본 연구에서는 이러한 편미분방정식을 풀기위해 FEMLAB를 이용하였다. FEMLAB은 PDE를 기초로 문제를 정의하고 1, 2, 3D, 비선형, 그리고 시간의 함수 형태의 편미분방정식들로 정의된 시스템을 전산모사하기위해 디자인되었다. 시스템의 메탄올 농도 분포를 알아보기 위해 촉매층에서 전기화학적반응식으로 Tafel식을 적용하여 전산모사를 수행하였다. 전산모사를 통해 음극의 촉매층에서 메탄올 농도의 급격한 감소는 직접 메탄올 연료전지의 성능저해의 요인임을 확인하였다.
박막연의 변형은 고분자 전해질 연료전지의 성능에 상당한 영향을 미친다. 탄소공기판의 응력 분포는 고분자 전해질 연료전지의 안정성과 작동 효율의 중요변수이다. 본 논문에서는 작동 조건에서의 공기판과 박막면의 구조해석을 수행하였다. 박막면의 구조적 변형은 연료전지의 변수들의 분포에 영향을 미친다. 본 연구에서는 두 가지 모델에 대한 해석을 수행하였다. 한가지는 박막면의 물성치를 비선형으로 가정한 것이고, 나머지 한가지는 박막면의 물성치를 비선형으로 가정하고 공기판과 박막면의 접촉면에 접촉 조건을 적용한 경우이다. 이 두 가지 경우에 대해서 해석해본 결과 각각의 응력과 변형율의 분포에서 차이가 있음을 알 수 있었다. 이 결과를 통해 연료전지의 연구에서 비선형 접촉 해석이 필요함을 알 수 있다.
고분자 전해질형 연료전지에서는 수소이온의 이온전도성 저하를 방지하기 위하여 외부에서 가습하여 주는 방식이 일반적이지만, 가습에 소요되는 부품을 일부라도 제거할 경우 연료전지의 효율은 높이고 제작단가도 경감할 수 있다. 이를 위하여 저가습 및 무가습 실험을 수행하였으며, 정확한 data의 수집과 시험장비의 자동제어를 위하여 National Instrument사의 compact field point (cFP)를 사용하였다. 무가습 실험 중 stack의 안정성 측면을 고려하기 위하여 수소연료가 부족하거나 갑작스런 voltage drop이 발생할 경우 LabVIEW logic에 의한 stack 보호용 자동차단 시스템을 구현하였다. Humidifier와 heater의 온도를 조절하여 공급유체의 상대습도 및 온도를 각각 조절하였으며, 이에 필요한 이론적 온도는 Antoine equation을 사용하여 산정하였다. Anode와 cathode 양측 $100\%$ 가습 경우를 기준으로 가습량을 조절하면서 실험을 수행하였으며 성능 차이를 그래프로 도시하여 양측의 변화에 대한 영향을 볼 수 있도록 하였다. Stack의 온도가 $70^{\circ}C$이고 양측 무가습일 경우에 성능 측정이 불가능하여 stack의 온도를 저온에서부터 변화시키면서 무가습 성능을 실시간으로 측정하여 보았다 일반적으로 hydronium ion은 anode측에서 cathode측으로 계속 이동하여야 전기를 생성할 수 있으므로 cathode측 무가습이 anode측 무가습보다 성능이 더 잘 나오는 것으로 예측하였으나 이와 반대되는 경향의 실험 결과를 얻었다. Anode측 무가습과 cathode측 무가습의 standard deviation은 anode 무가습일 경우가 크게 발생하였고 양측 무가습일 경우는 stack의 온도가 높을수록 크게 관찰되었다. 이와 같은 현상은 공기중의 상대습도와 back diffusion등에 영향을 받을 수 있으므로 각종 변수들의 영향을 분리하여 관찰할 수 있는 실험을 수행중에 있다.
본 연구에서는 3차원 전산유체역학 모델을 적용하여 서펜타인 유로를 갖는 고분자 전해질 분리막(PEM) 연료전지의 성능평가를 수행하였다. PEM 연료전지의 전산 모델은 등온조건하에서의 이동현상을 고려하여, 물질 및 운동량 전달, 전극에서의 반응속도론 그리고 전기적 흐름을 모두 포함하였다. 한편, 병류로 흐르도록 형성된 구조의 유로 형태는 본 연료전지모델에서 유로의 폭과 높이의 비인 종횡비와 유로와 립 폭의 비인 반응면적비를 변화시키며 다양한 형상으로 고려되었다. 유로의 형상이 변화될 경우 연료전지 내부의 수소와 산소의 질량분율 분포가 계산되었으며, 이에 따라, 활성화과전압의 계산 값이 변하게 되며 전류밀도 분포가 최종적으로 결정되었다. CFD 결과는 종횡비가 클수록 성능이 증가하고 반응면적비가 클수록 성능이 감소하는 것을 보였다. 본 연구의 모델에 의하면 서펜타인 유로의 형상에 의해, 성능특성이 경향성을 보이는 결과를 보여주었으며, 이와같은 결과는 다른 문헌에 보고 된 CFD 결과들과 전반적으로 잘 부합하는 것으로 나타났다.
연료전지의 박막면은 공기판에 비해 변형이 쉬운 재질로 이루어져 있다. 박막면의 구조적 변형에 따라 채널 단면의 형상이 바뀔 수 있고, 채널의 형상이 변하면 유통특성은 크게 달라질 수 있다. 연료전지의 공기판을 설계할 때에 유동 특성은 성능을 좌우하는 중요한 요소이다. 설계된 공기판의 검증을 위해서는 유동 특성을 파악하고, 유동 특성이 효율적인 성능을 갖기 위한 조건을 만족시키는가를 알아보아야 한다. 본 연구에서는 공기판의 유동 특성을 파악하기 위해 유동해석을 수행하였고, 동일한 조건에서의 실험을 수행하여 해석결과를 검증하였다. 그리고 박막면의 구조적 변형에 의한 유동 특성의 변화를 알아보기 위하여 박막면과 공기판의 구조해석을 수행한 결과를 이용하여 박막면의 구조적 변형을 고려한 유동해석을 수행하여 박막면의 구조적 변형을 고려하지 않은 유동해석의 결과와 그 특성을 비교하였다. 그 결과 상당한 차이가 발생함을 알 수 있었다. 연료전지의 설계를 위해 해석 및 실험시 구조변형이 고려되어야 함을 규명할 수 있다.
일반적으로 PEM 연료전지에서는 수분 균형이 시스템의 효율에 결정적으로 영향을 미치기 때문에, 이에 대한 균형(balance)을 잡는 것이 매우 중요하다. 특히, 촉매 층에서 물이 넘치는 익수현상(flooding)이나 건조현상(drying)이 발생하게 되면 연료전지의 효율이 급격하게 저하하므로, 항상 수분의 균형이 잡히도록 시스템을 제어하는 것이 일반적이다. 이 때,수분의 익수현상이나 건조현상은 PEM 연료전지의 용량과 주위의 환경, 즉 온도와 습도에 많은 영향을 받게 된다. 금번 논문에서는 가정용 규모인 3kW급에서 10kW급까지의 PEM 연료전지를 설치하였을 때, 주위의 환경(온도와 습도)이 수분 이동에 어떠한 영향을 미치는 지를 시간에 따라서 시뮬레이션(simulation)한 결과를 보여주고 있다. 결과에서 유입공기의 온도가 $50^{\circ}C$ 이하일 경우, 고정부하가 5kW급 이하이면 대부분이 건조현상이 발생하였으나, 고정부하가 6kW급 이상이 되면 익수현상이 운전시간이 20분 이내에서 발생하였다. 또한 고정부하를 최고 10kW급까지 올린 경우, 유입공기의 온도가 $50^{\circ}C$까지는 익수현상이 발생하였으나 $60^{\circ}C$ 이상인 경우에는 거의 건조현상이 발생함을 알 수 있었다.
고분자 전해질 연료전지의 구동과정 중 습도제어는 매우 중요한 제어 조건이다. 물 관리 측면에서는 저가습 조건이 유리하고, 배출수 활용 및 에너지 효율면에서는 고가습이 유리하다. 본 연구에서는 배출수 활용면에서 저가습과 고가습 구동 과정에서 배출수의 특성에 대해서 연구하였다. 배출수의 불순물은 막과 전극의 열화 과정에서 발생하는 것이므로 저가습과 고가습 조건에서 막전극합체(MEA)열화에 대해서도 연구하였다. 연료극 0% RH의 저가습 조건에서 라디칼 발생속도가 커 고분자 막 열화의 주요 원인임을 보였다. 양쪽 극 모두 고가습(RH 100%) 0.6 V에서 불소 이온 농도 약 20 ppb로 낮은 농도를 나타내서, 수전해 원료수로 사용하기에 충분하였다. 고가습 조건에서 배출한 응축수에서 0.2 ppb 이하의 매우 낮은 농도의 백금이 검출되었다.
PEMFC(Proton Exchange Membrane Fuel Cell) 차량은 미래 청정수송기관으로 각광받고 있지만 수소스테이션의 인프라부족으로 현재는 수소를 공급해주는 연료개질기를 함께 장착하여 구동하여야 한다. 탄화수소연료로부터 수소를 생산하는 연료개질기를 대상으로 다양한 연구가 진행되어왔는데 기존연구에서는 열적중립 조건의 ATR(Auto-Thermal Reformer) 반응기에 대해 집중적으로 분석하거나 공정최적화부문에서 최대수소생산을 목표로 주로 열효율을 목적함수로 설정하여 평가해 왔다. 본 연구에서는 100 kW PEMFC용 연료개질기를 대상으로 간단한 소형시스템을 얻기 위해 외부 유틸리티가 필요없는 단열열교환망으로 구성된 조건에서 기존 열효율이 아닌 수소효율을 새로이 정의하여 가솔린, LPG, 디젤 각 연료에 대해 최적운전조건을 도출하였다. 가솔린의 경우 기존 비교문헌보다 9.43% 연료절감효과를 얻음으로써 제안한 목적함수의 타당성을 입증하였고, 추가적으로 수소효율 및 열교환량, 열교환면적에 대한 민감도 분석을 실시하였다. 마지막으로 제안한 시스템을 한국시장에 적용할 경우 LPG 연료를 사용하는 연료개질기가 가장 경제적임을 알 수 있었다.
휴대용 고분자전해질 연료전지의 수소발생용으로써 $NaBH_4$는 많은 장점을 갖고 있다. 본 연구에서는 $NaBH_4$ 가수분해 반응용 Co-P-B/Cu 촉매의 내구성에 대해 연구하였다. Co-P-B/Cu 촉매의 내구성 미치는 반응 온도, $NaBH_4$ 농도, NaOH 농도, 촉매 소성온도 등의 영향에 대해 실험하였다. 촉매의 내구성은 가수분해 반응 중에 발생하는 gel 형성에 영향을 받았다. 즉 gel 형성에 의해 촉매 손실률이 증가하였다. $NaBH_4$ 농도가 고농도일 때는 $60^{\circ}C$ 이상에서는 gel 형성이 안 되어 촉매 손실률이 낮았다. 그러나 $40^{\circ}C$ 이하에서는 gel이 형성되어 촉매 손실률이 증가했다. $NaBH_4$ 20 wt%, $40^{\circ}C$에서 NaOH 농도증가에 따라 겔이 형성되어 촉매 손실률이 증가함을 보였다. Co-P-B/Cu 촉매의 높은 온도에서 소성은 내구성을 향상시켰지만 촉매 활성을 감소시켰다.
휴대용 고분자전해질 연료전지의 수소발생용으로써 $NaBH_4$는 많은 장점을 갖고 있다. 본 연구에서는 $NaBH_4$ 가수분해 반응의 수소 수율에 대해 연구하였다. $NaBH_4$ 가수분해 반응의 수소 수율에 미치는 촉매 형태, 온도, $NaBH_4$ 농도, NaOH 농도 등의 영향에 대해 실험하였다. 촉매는 Co-P/Cu, Co-B/Cu와 Co-P-B/Cu를 사용하였는데 이들 촉매 종류에 따라 $NaBH_4$ 가수분해 반응의 수소 수율에 미치는 영향은 거의 없었다. $60^{\circ}C$ 이하의 온도에서 $NaBH_4$ 농도가 증가하면 부산물과 $NaBH_4$에 의해 겔이 형성되면서 가수분해 반응의 수소 수율이 감소였다. 겔 형성에 의해서 $NaBH_4$ 가수분해 반응 속도와 수소 총 발생량이 감소하였다. 안정화제인 NaOH를 첨가하면 겔 형성을 촉진해 수소 수율을 감소시켰다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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