Sol-gel 법으로 PLT(28) 박막을 제작하여, 박막의 구조적 및 전기적 특성을 조사하였다. XRD와 AFM 관찰결과, $650^{\circ}C$에서 annealing 된 박막은 완전한 perovskite 구조를 가지며 표면거칠기도 22$\AA$ 으로 양호한 값을 나타내었다. Pt/TiO$_{x}$SiO2/Si 기판위에 PLT(28) 박막을 증착시켜 planar 형태의 캐패시터를 제작하여 전기적 특성을 조사하였다. 그 결과, PLT(28) 박막은 상유전상을 가지며,10kHz에서 비유전률과 유전손실은 761 과 0.024 이었다. 또, 5V에서 전하축적 밀도와 누설전류밀도는 각각 134fC/$\mu$m2 과 1.01 $\mu$A/cm2 이었다. 이로부터, PLT(28) 박막이 차세대 DRAM 용 캐패시터 절연막으로 사용될 수 있는 유망한 재료라고 생각된다.다.
초전재료의 개발 및 박막화를 위하여 5, 10 및 15 mol%의 La 조성을 가지는 세라믹 PLT 시편 및 박막 PLT를 제조하여 그 특성을 분석하였다. PLT의 완전 소결과 Pb 성분의 휘발을 막기 위하여 TG/DTA를 사용하여 하소 및 소결온도를 결정하였다. PLT 세라믹 시편을 제조하기 위한 하소 및 소결온도는 각각 $850^{\circ}C$, $1150^{\circ}C$ 이고 더 높은 소결온도에서는 많은 질량 손실이 발생하였다. 세라믹 시편을 사용한 온도-유전율 특성의 측정으로 La 조성에 따른 PLT의 온도에 대한 유전특성을 조사하였다. 5, 10 및 15 mol%의 La 농도에 따라 PLT의 상전이점은 각각 $330^{\circ}C$, $269^{\circ}C$ 및 $210^{\circ}C$를 나타내었다. 제조된 PLT 시편을 사용하여 적외선 감지 특성을 확인하였고, 고주파 마그네트론 스퍼터링을 이용하여 PLT 박막을 증착하였다. 다음으로 격자상수 및 광투과 특성을 통하여 완전 소결된 PLT 타겟으로 제작한 PLT 박막은 타겟과 동일한 구조를 가지고 있음을 확인하였다.
Pb과잉인 PLT 타겟을 이용하여 MgO(100) 단결정 기판위에 고주파 마그네트론 스펏터링법으로 PLT박막을 제조하였으며, c-축 배향에 따른 물리적 및 전기적 특성을 조사하였다. PLT박막의 c-축 배향성은 제조조건에 따라 변화하며, 본 연구에서의 제조조건은 기판온도가 $640^{\circ}C$, 분위기압이 10 mTorr, $Ar/O_{2}$비가 10 및 고주파 전력밀도가 $1.7 W/cm^{2}$이었다. 이러한 조건에서 제조된 PLT 박막은 표면에서의 Pb/Ti 비가 1/2, 저항률이 $8{\times}10^{11}{\Omega}{\cdot}cm$ 및 비유전률이 110 이었다. PLT박막을 이용하여 초전형 적외선 센서를 제조하였으며, 제조된 적외선 센서의 피크 대 피크 전압은 450 mV, 신호대 잡음비는 7.2 였다.
[ $Pb_{0.72}La_{0.28}TiO_3$ ] (PLT(28)) 박막을 sol-gel 법을 이용하여 제작한 후, 그 특성을 조사하여 ULSI DRAM 의 캐패시터 절연막으로서의 적용 가능성을 연구하였다. Sol-gel 법의 출발 물질로는 acetate 계를 사용하였다. TGA-DTA 분석을 통하여 PLT(28) 박막의 sol-gel 법에 의한 공정 조건을 확립하였다. 매 coating 후 $350^{\circ}C$ 에서 drying 하고, 마지막으로 $650^{\circ}C$ 에서 annealing 하여 $100\%$ perovskite 구조를 가지는 치밀하고 crack 이 없는 PLT(28) 박막을 얻었다. $Pt/Ti/SiO_2/Si$ 기판 위에 PLT(28) 박막을 형성하여 전기적 특성을 측정하였다. 그 결과 유전 상수와 누설전류밀도가 각각 936 과 $1.1{\mu}A/cm^2$ 으로 측정되었다.
$Pb_{0.72}La_{0.28}TiO_3$ (PLT(28)) 박막을 sol-gel 법을 이용하여 제작한 후, 그 특성을 조사하여 ULSI DRAM 의 캐패시터 절연막으로서의 적용 가능성을 연구하였다. Sol-gel 법의 출발 물질로는 acetate계를 사용하였다. TGA-DTA 분석을 통하여 PLT(28) 박막의 sol-gel 법에 의한 공정 조건을 확립하였다. 매 coating 후 350$^{\circ}C$에서 drying 하고, 마지막으로 650$^{\circ}C$에서 annealing 하여 100% perovskite 구조를 가지는 치밀하고 crack 이 없는 PLT(28) 박막을 얻었다. Pt/Ti/SiO$_2$/Si 기판 위에 PLT(28) 박막을 형성하여 전기적 특성을 측정하였다. 그 결과 유전 상수와 누설전류밀도가 각각 936 과 1.1${\mu}$A/cm$^2$ 으로 측정되었다.
ECR PECVD법에 의해 $Pt/Ti/SiO_{2}/Si$ 다층 기판 위에 $480^{\circ}C$에서 순수한 페로브스카이트상의 PLT박막을 증착하였다. PLT 박막 증착전 ECR산소 플라즈마내에서의 $Pb(DPM)_{2}$ pre-flowing처리는 $Pb(DPM)_{2}$의 공급을 안정화시켜주며 박막증착초기에 Pb성분이 풍부한 분위기를 조성해 줌으로써 페로브스카이트 핵생성을 용이하게 하여 PLT박막 특성을 향상시켰다. Ti-source 유입량을 변화시킬 때 PLT박막의 증착특성, 조성, 결정상 그리고 전기적 특성을 관찰하였다. PLT박막은(100)으로 우선 배향되었으며 화학양론비가 잘 맞는 경우 높은 페로브스카이트 X-선 회절강도와 높은 유전율을 나타내었다.
분극처리 없이 제작한 lanthanum-modified lead titanate (PLT) 박막의 초전특성에 대한 변조 주파수 의존성을 dynamic method를 이용하여 조사하였다. La이 10mo1% 첨가된 Pb/sub l-x/La/sub x/Ti/sub l-x/4/O₃ (h=0.1) (PLT(10)) 박막을 Pt/TiO/sub x//SiO₂/Si 기판위에 acetate 계 precursor 을 이용한 sol-gel 법으로 제작하였다. 제작된 PLT(10) 박막은 비교적 우수한 유전특성을 보였다. 초전계수 (p) 는 주파수 의존성이 없이 6.6×10/sup -9/ C/㎠·K 을 나타내었다. 이를 이용하여 구한 전압감도와 비검출능을 위한 재료평가지수는 각각 1.03×10/sup -11/ C·㎝/J 과 1.46×10/sup -9/C·㎝/J 로 나타났다. 제작된 PLT(10) 박막 초전형 적외선 센서는 주파수 8Hz 에서 5.15v/w 의 전압감도 (Rv)를 가지며, 잡음등가전력 (NEP) 과 비검출능 (D/sup */) 은 동일한 주파수 100Hz 에서 각각 9.93×10/sup -8/W/Hz/sup 1/2/와 1.81×10/sup 6/cm·Hz/sup 1/2//W 의 최소값과 최대값을 나타내었다. 이와 같은 특성들은 PLT(10) 박막이 초전형 적외선 센서의 감지물질로 매우 적합함을 나타낸 것이다.
$(Pb_{1-x}La_x)TiO_3$ (x = 0.1) 박막을 초음파분무 MOCVD법으로 ITO-coated glass 기판 위에 제조하였다. PLT 박막 제조 시 후열처리 및 seeding layer가 결정화 및 미세구조, 전기적 특성에 대한 영향을 알아보았다. 후열처리에 의하여 박막의 결정성은 향상되었고 미세구조에도 영향을 주었으며, 전기적 특성은 이들 특성의 변화에 의해서 향상되었다. 그리고 seeding layer에 의한 핵 생성자리 제공에 의하여 결정성의 향상과 grain 크기의 증가에 의하여 박막의 전기적 특성 또한 향상되었다. Seeding layer를 가지고 60분 동안 후열처리를 한 박막이 가장 우수한 전기적 특성을 나타내었으며 이 박막의 1 kHz에서 유전 상수는 213을 나타내었다.
고주파 마그네트론 스펏터링법을 이용하여 La 성분비에 따른 PLT 박막을 제조하였다. 낮은 분위기압력하에서 PLT 박막은 높은 C 축 배향성을 보였다. PLT 박막의 C축 배향성은 분위기 압력과 La 성분비가 증가할수록 XRD 와 SEM 분석에서 감소함을 확인하였다. La의 성분비가 증가할수록 PLT 박막의 비유전율은 증가하였으며 잔류분극은 감소하였다.
Pt/SiOz!Si의 기판위에 $(Pb,La)TiO_3$(PLT) 박막을 졸-겔 방법으로 제작하여 La 첨가량 및 후속열처리 온도에 따른 결정학적, 전기적 특성율 조사하였다. $600^{\circ}C$ 이상의 온도에서 열처리된 PLT 박막 시료의 경우 La 도핑량에 관계없이 전형적인 perovskite 결정구조를 보여 주었다. La이 전혀 첨가되지 않은 $(Pb,La)TiO_3$(PT) 시료에 10 mole% La을 첨가할 경우 (PLT-I0 시료) c축 배향도는 약 63%에서 26%로 크게 감소하였다. PLT-1O 박막시료의 깊이에 따른 AES 분석결과 박막내의 각 성분원소 들이 비교척 균일하게 분포되어 았고 하부전극(Pt)과 PLT 박막층 사이에는 상호반응없이 비교적 안정된 막을 형성하고 있음을 알 수 있었다. $600^{\circ}C$에서 열처리된 PLT-1O 박막의 유전상수$({\varepsilon}r)$ 와 유전정접 (tan$\delta$) 은 약 193과 0.02의 값을 나타내였다. 후속열처리 온도를 $600^{\circ}C 에서 700^{\circ}C$로 증가함에 따라 잔류분극$(2Pr,Pr_+-Pr_-)$은 약 $4\muC\textrm{cm}^2 에서 약 16\muC\textrm{cm}^2$로 크게 증가하였으며 잔류 분극값의 증가는 후속열처리에 의해 결정성이 개선되었기 때문이라 판단된다. $30^{\circ}C$ 온도부근에셔 초전계수($\gamma$)는 약 $4.0nC/\textrm{cm}^2{\cdot}^{\circ}C$의 값을 냐타내었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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