• 방사성폐기물학회지
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• 제5권3호
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• pp.179-188
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• 2007

가압경수로형 원자력발전소의 운영과정에서 발생된 폐수지내 $^{14}C$ 및 $^3H$의 분포특성을 조사하였다. $Na_2^{14}CO_3$ 표준용액을 사용한 $^{14}C$의 회수율 측정결과, 사용한 산의 종류에 관계없이, 3 N-HCl $3\;N-HNO_3,\;3\;N-H_2SO_4$, 주입한 $^{14}C$ 농도 $0.72\;Bq{\sim}460\;Bq$ 범위에서 $81%{\sim}100%$의 회수율을 나타내었다. 같은 장치를 사용하여 HTO 표준용액 증류에 의한 $^3H$의 회수율은 주입한 $^3H$ 농도 $0.60\;Bq{\sim}435\;Bq$ 범위에서 $81%{\sim}101%$ 이었다. 습식산화-산용출법에 의한 폐수지의 $^{14}C$ 및 $^3H$ 동시분리시, $3\;N-H_2SO_4$를 사용했을 때 다른 감마핵종에 의한 방해가 없었으며, $^3H$ 포집액이 섬광제와 잘 혼합되었다. 그러나 3 N-HCl을 사용했을 때 $^3H$ 포집용액에서 $^{60}Co,\;^{134}Cs,\;^{137}Cs$ 및 $^{54}Mn$ 등의 감마핵종이 검출되었다. 또한 Sample Oxidizer에 의한 $^3H$ 포집용액에서도 $^{60}Co,\;^{134}Cs,\;^{137}Cs$ 및 $^{54}Mn$ 등이 검출되었으며, $^{14}C$ 포집용액에서는 $^{134}Cs,\;^{137}Cs$이 검출되었다. 폐수지의 총 $^{14}C$ 함량중 약 70% 이상이 무기 탄소로 확인되었다. 30개 폐수지 시료중 8개 고방사능 폐수지의 $^{14}C$ 및 $^3H$의 평균농도는 각각 $19000\;Bq/g{\pm}41000\;Bq/g,\;670\;Bq/g{\pm}460\;Bq/g$이었으며 22개 저방사능폐수지에서는 각각 $4.2\;Bq/g{\pm}4.3\;Bq/g,\;6.0\;Bq/g{\pm}5.3\;Bq/g$이 검출되었다. 고방사능 폐수지의 평균 $^{14}C/^3H$비는 28로 저방사능 폐수지의 0.70에 비해 높게 나타났으며, $^{14}C$ 및 $^3H$의 농도는 서로 비례하는 경향을 보였다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제3권2호
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• pp.77-84
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• 2005

실증용 UO$_{2}$ pellet 산화로의 실증을 위한 제한된 핫셀 공간 안에서 사용후 핵 연료를 취급하는 산화로는 소형화 하여야 하고, 사용후 핵 연료 분말은 UO$_{2}$ pellet 산화로 장치로부터 비산되지 않아야 한다. 본 연구에서는 분말의 최종속도를 구하기 위하여 Stokes식과 밀도비식을 제안하였다. U$_{3}$O$_{8}$ 의 최종속도 SiO$_{2}$ 의 최종속도를 사용하여 예측하였고, 비산방지를 할 수 있는 최적유량을 결정하였다. SiO$_{2}$ 의 이론 최종속도 식을 검증하고, U$_{3}$O$_{8}$ 과 관계식을 예측하기 위하여 아크릴 장치를 만들었다. 목업시설 에 설치 된 산화로에서 제안된 이론최종속도식 인 Stokes식 의 20 L/min과 밀도비식의 14.5 L/min을 적용하여 U$_{3}$O$_{8}$ 분말의 필터감지에 의해 검증하였다. 그 결과 밀도비식에 의한 14.5 L/min은 U$_{3}$O$_{8}$ 이전혀 검출되지 않았고, Stokes식의 20 L/min에서는 평균 7$\mu$m 의 입도분말이 검출되었다. 따라서 UO$_{2}$ pellet 산화로에서 U$_{3}$O$_{8}$이 비산되지 않는 최적유량은 14.5L/min임을 알 수 있었고, 제안된 밀도비식이 바람직함을 알 수 있었다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제9권3호
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• pp.131-139
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• 2011

연구는 $Na_2CO_3-H_2O_2$ 탄산염 용액의 숙성시간에 따른 안정성을 U의 산화 용해액, Cs/Re의 선택적 침전 여과액 및 U의 산성화 침전 여과액으로 구분하여 검토하였다. 숙성시간에 따른 산화 용해액 내 조성 변화는 거의 없었으며, Cs/Re의 선택적 침전에도 아무 영향이 없이 산화 용해액으로부터 순차적으로 Re과 Cs의 침전제거가 가능하였다. 그러나 U의 산성화 침전에서는 산화 용해액이나 Cs/Re의 선택적 침전 여과액을 장시간 동안 숙성시킬 경우 U이 uranyl peroxocarbonato complex에서 uranyltricarbonate로 일부 전환되어 U의 침전회수를 감소시켰다. 그러므로 99% 이상의 U을 회수하기 위해서는 산화 용해액 및 Cs/Re의 선택적 침전 여과액의 숙성시간을 각각 7일 이내에서 처리하는 것이 효과적이다. 그리고 SF 의 산화/용해${\rightarrow}$Cs과 Re(/Tc)의 선택적 침전${\rightarrow}$ U의 산성화 침전 등을 순차적으로 수행하여, 산화/용해에서는 대부분의 U과 FP 중 일부가 함께 용해 되었으며, 함께 용해된 FP 중 Re과 Cs은 각각 TPPCl 및 NaTPB로 99% 이상을 침전제거할 수 있었다. 그리고 산성화 (pH 4) 침전에서는 U을 거의 100% 침전회수 하여 $Na_2CO_3-H_2O_2$ 탄산염 용액에서 침전법으로 SF로부터 U 만의 회수 타당성을 확인하였다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제5권3호
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• pp.171-177
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• 2007

본 연구는 사용 후 핵연료의 금속전환 공정에서 발생되는 폐용융염을 고형화하는 방법으로 실리카 함유 무기물을 이용하여 폐용융염을 열적, 수화학적 안정한 화합물로 전환하는 방법을 제안하였다. 실리카 함유 무기물(SAP)은 일반적인 sol-gel process로 합성되었으며, $SiO_2,\;Al_2O_3$ 및 $P_2O_5$로 구성된다. 제조된 SAP을 $650-850^{\circ}C$에서 폐용융염과 반응시켜 각 금속염화물에 대한 반응특성 및 열안정성을 조사하고, PCT 침출시험법을 이용하여 수화학적 안정성을 평가하였다. LiCl은 $LixAlxSi1-_xO_{2-x}$와 $Li_3PO_4$로, CsCl는 CS-aluminosilicate와 $CS_2AlP_3O_{10}$로, $SrCl_2$는 $Sr5(PO_4)_3Cl$로, $CeCl_3$는 $CePO_4$로 전환되었다. 9시간 동안 반응시킨 후, 금속염화물의 전환율은 $90{\sim}99%$였으며, $1100^{\circ}C$까지 열감량은 1wt%이하로 TGA(Thermo Gravimetric Analysis)로 확인하였다. Cs 및 Sr의 침출속도는 $10^{-2}{\sim}10^{-4}g/m^2\;day$로 매우 높은 내침출특성을 나타내었다. 이상의 결과로부터, SAP으로 명명된 안정화제(stabilizer)는 금속염화물로 구성된 폐용융염에 대해 매우 효과적인 것으로 판단된다. SAP을 이용한 폐용융염의 고화처리방법은 후속적인 안정성의 검증과정을 통하여 폐용융염의 최종처분부피를 최소화할 수 있는 대안적인 고화방법으로 고려될 수 있을 것으로 기대 된다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제4권3호
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• pp.255-263
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• 2006

$UO_2$ 펠릿 20 kg HM/batch용 분말화 장치는 차세대관리 공정의 금속전환로 안으로 균질화된 분말을 공급하기 위하여 $UO_2$ 펠릿을 산화하여 $U_3O_8$으로 분말화하는 장치이다. 본 연구에는 $UO_2$ 펠릿 20 kg HM/batch용 분말화 장치 설계모델을 제시하고, 실증용 분말화 장치를 제작하여 검증실험을 수행한다. 분말화 장치 설계모델은 내부구조, 성능, 가열로 위치와 크기 등이 고려된다. 실험 방법은 $UO_2$ 펠릿 20 kg HM/batch용 분말화 장치 설계 모델에 따라 기존의 3단 메시 분말화 장치를 이용하여 분말의 메시 투과시험과 온도변화 특성 실험을 하여 장치 내부구조를 결정한다. $UO_2$ 펠릿 20 kg HM/batch의 산화 반응도 실험과 가열로 위치별 온도 분포를 측정하고 장치의 성능과 가열로의 영 역 위치를 결정한다. 장치 크기를 결정하기 위하여 산화전의 20kg의 $UO_2$ 펠릿과 산화후의 $U_3O_8$ 부피를 측정한다. 이상의 결과를 토대로 실증용 분말화 장치를 설계. 제작하고, 검증을 위하여 산화도, 분말특성 및 분석 등을 수행하였다. 산화반응 실험결과 에서 기존장치에 비하여 분말의 메시 투과율이 향상되었으며, 기존의 3단 메시 장치의 $UO_2$ 펠릿산화시간이 13시간 소요된 것에 비하여 8시간으로 단축되었다. $U_3O_8$ 분말 특성 분석결과, 평균 입도가 $40{\mu}m$이었다. 제작된 $UO_2$ 펠릿 20 kg HM/batch용 분말화 장치 성능과 설계모델 예측 값은 대체로 잘 일치되었다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제17권2호
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• pp.183-202
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• 2019

고준위방사성폐기물의 처분터널 및 처분공 간격을 결정하고 처분시스템의 성능을 평가하기 위해서는 열-수리-역학적인 복합 거동 변화에 대한 이해가 반드시 필요하고 이를 반영하여 해석해야만 한다. 하지만 한국형 기준 처분시스템에서의 처분터널 및 처분공 간격을 결정하기 위해 수행된 기존의 연구들은 이러한 복합거동 특성을 반영하지 않고 열 해석 결과만을 근거로 처분시스템을 설계하였다. 따라서 본 연구에서는 열-수리-역학적인 복합거동 특성을 반영하여 한국형 기준 처분시스템의 성능을 TOUGH2-MP/FLAC3D를 이용하여 평가하였다. 고준위방사성폐기물이 처분된 이후 방사성 붕괴열에 의해 처분시스템의 온도는 급격히 증가하다가 붕괴열의 감소로 온도는 서서히 감소하였으며, 해석 기간 1,000년 동안 벤토나이트 완충재의 최고 온도는 설계 기준인 $100^{\circ}C$ 이하로 유지되는 것으로 나타났다. 처분용기와 벤토나이트 완충재의 계면에서의 최고 온도는 약 3.21년이 지난 시점에 용기의 중간 지점에서 약 $96.2^{\circ}C$로 나타났으며, 암반에서의 최고 온도는 폐쇄 후 약 17년이 지난 시점에서 약 $68.2^{\circ}C$로 계산되었다. 처분용기 부근 벤토나이트 완충재는 처분 초기에 온도 변화에 따른 건조현상이 발생하여 포화도가 감소하지만, 시간이 지남에 따라 주변 암반으로부터의 지하수 유입에 의해 포화도가 증가하는 것으로 계산되었다. 이후, 벤토나이트 완충재 및 뒷채움재 모두 약 266년 이후 완전히 포화되는 것으로 계산되었다. 처분시스템에서의 온도 변화에 따른 열응력 그리고 벤토나이트 완충재 및 뒷채움재의 팽윤압으로 인한 응력 변화가 처분장 주변 암반에 미치는 영향을 평가하고자 수치해석에서 계산된 응력을 스폴링 강도(spalling strength)와 Mohr-coulomb 파괴 기준식과 비교하였다. 계산 결과 일축압축강도와 스폴링 강도에 도달하지 않는 것으로 나타나 처분시스템이 스폴링에 의한 파괴는 나타나지 않을 것으로 판단되며, Mohr-coulomb 파괴 기준 역시 충족하는 것으로 나타났다. 본 연구에서 사용된 수치해석 코드와 방법론은 다양한 조건에서의 한국형 기준 처분시스템에 대한 성능평가뿐만 아니라, 복층 처분시스템에 대한 설계와 성능평가에 활용될 수 있을 것으로 판단된다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제12권3호
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• pp.217-233
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• 2014

생활주변방사선안전관리법 도입에 따라 재활용하지 못하는 공정부산물의 안전관리를 위해서는 방사선적 안전성 확보가 필수적이다. 이를 위해서 처분대상 공정부산물 특성화 자료 수집 및 분석, 처분방법과 처분시설의 조사 및 분석, 처분시설의 운영으로 인한 방사선적 안전성평가 방법론 정립과 도구 확보, 주요 입력자료들의 안전성에 미치는 영향 파악 등이 필요하다. 이를 통하여 매립과 같은 참조 처분방법을 선정하고 피폭선량과 인체보건 리스크 평가를 통하여 공정부산물 처분에 따른 방사선적 안전성 확보를 위한 절차 및 기준마련을 위한 기술적 근거를 확보할 필요가 있다. 본 연구에서는 공정부산물 처분방법과 공정부산물 처분시설에 대한 국내외 현황 조사 및 분석과 국내외 주요 산업별 처분대상 공정부산물 특성화 자료 수집 및 분석을 수행하였다. 이를 바탕으로 주요 공정부산물 특성에 따른 관리방안과 매립 처분시설에 대한 개념설계를 제안하였다. 또한, 공정부산물 처분시 대기확산에 의한 방사성핵종의 전이경로와 침출수 유출로 인한 방사성핵종의 전이경로 파악을 수행하고 적절한 코드를 선정하여 예제 평가를 수행함으로써 코드의 유용성을 확인하였다. 그리고 국내 대표 공정부산물인 비산재, 인산석고, 레드머드 특성화 자료를 이용하여 공정부산물 처분시 피폭선량 및 초과 암 리스크를 평가하고 분석하였다. 개념적 설계 예제에 대한 방사선적 안전성 평가 결과에 의하면 공정부산물 처분시 피폭선량 및 초과 암 리스크는 매우 낮은 값을 가지며 우려할 만한 방사선적 영향을 보이지는 않는다. 연구결과는 향후 생활방사선 안전관리를 위한 규제기술 개발에 활용 가능할 뿐만 아니라 생활주변방사선안전관리법 이행기술 기반 구축에 기여할 수 있을 것이다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제7권1호
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• pp.1-7
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• 2009

본 논문은 국내에서 가동되고 있는 3개 로형의 원자로 냉각재로부터 유기 및 무기 $^{14}C$의 특성을 평가하는데 초점을 맞추었다. 주목적은 국내 원전 부지에서 환경으로 방출되는 $^{14}C$에 대한 신뢰할 만 한 특성을 평가하는데 있다. $^{14}C$는 방사성핵종 인벤토리 중 가장 중요한 핵종중의 하나로서 처분장에서의 방출 시나리오에서 가장 중요한 선량 기여 핵종중의 하나이다. $^{14}C$는 반감기가 5,730 년인 순수 베타방출체로써 환경으로의 이동성이 높을 뿐 아니라 생물학적인 유용성이 높다. 최근의 연구결과에 의하면, 유기화합물 형태의 $^{14}C$는 환원환경 하에서 원자로 냉각재내에서 주종을 이루고 있는 것으로 밝혀졌으며 그 외의 유기화합물인 formaldehyde, formic acid 및 acetate도 함께 형성되는 것으로 알려졌다. 그러나 정지화학 처 리 기간인 산성 산화환경 하에서는 산화성 탄소형태로 바뀌면서 $^{14}CO_2$나 $H^{14}CO_3^-$형으로 바뀌어 지는 것으로 나타났다. 본 연구에서는 원자력발전소의 다양한 처리계통의 시료에 대해 유기 및 무기화학형의 $^{14}C$ 농도를 측정, 평가하였다 원자로 계통 내에서의 $^{14}C$ 인벤토리는 약 3.1 GBq/kg로 나타났으며 냉각재 계통 내에서는 주로 유기화학형 이 주종을 이루고 있었으며 무기화학형은 10% 이내인 것으로 나타났다 용액중의 $^{14}C$ 측정은 기상과 액상으로 분리하여 분석하였다. 정상 운전 중에는 유기화학형의 $^{14}C$가 주종을 이루고 있지만 발전소의 배기구를 통해 방출되는 $^{14}C$의 화학형은 온도, pH, 체적제어탱크의 방출 및 정지화학 처리에 따라 화학형이 달라지고 있는 것으로 나타났다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제6권4호
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• pp.307-327
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• 2008

경주 중 저준위처분장의 안전성평가에 필요한 기초자료를 제공하고, 지화학 모델링의 자료를 제공하기 위하여 처분부지의 암석, 광물에 대한 지구화학적 특성연구를 수행하였다. 이를 위하여 편광 현미경 관찰, X-선 회절분석, 주원소 및 미량원소 화학분석, 미세조직관찰을 위한 주사전자현미경(SEM) 분석, 안정동위원소분석이 수행되었다. 조사지역내에는 지역적으로 파쇄대가 발달하여 있으며 이 파쇄대를 따라 매우 다양한 변질양상을 관찰할 수 있다. 처분부지의 모암은 화강섬록암 및 섬록암으로서 지표지질조사시 이들의 관계는 점이적으로 변하는 데에 비해 화학적으로는 비교적 명확하게 구별되어 화강섬록암이 성록암에 비해 높은 $SiO_2$ 함량, 낮은 MgO, $Fe_2O_3$ 함량을 보여준다. 그러나 $SiO_2$의 증가에 따라 각 주원소들의 변화경향이 동일선상에 놓여 있어서 이들이 동일한 마그마 기원일 가능성을 지시한다. 처분부지내의 주원소들의 공간적 분포를 살펴보면, 섬록암 지역이 화강섬록암 지역에 비해 낮은 $SiO_2,\;Al_2O_3,\;Na_2O,\;K_2O$ 및 높은 CaO, $Fe_2O_3$ 분포를 보여주어 화강섬록암과 섬록암 지역의 차이가 명확하다. 이 중 CaO와 $Na_2O$의 분포 양상은 섬록암과 화강섬록암 지역 간의 차이가 더욱 분명하고 그 증감 경향이 거의 정확하게 상반되어 있어 주구성광물인 사장석의 조성변화가 처분부지 암석의 조성을 변화시키는 가장 큰 원인임을 알 수 있다. 시추코아에서 확인된 단열광물은 몬모릴로나이트, 제올라이트광물, 녹니석, 일라이트, 방해석, 황철석 등이다. 일반적으로 열수변질광물로 알려져 있는 황철석과 로먼타이트가 매우 광범위하게 분포하는 것으로 보아 조사지역 전반에 걸쳐 광범위한 광화작용 혹은 열수변질작용이 있었음을 지시한다. 단열대 내 황철석의 황 안정동위원소분석과 단열충전광물들의 산소 및 수소 안정동위원소 분석결과 역시 이들이 마그마 기원임을 지시한다. 따라서 처분부지 내 단열충전광물들은 단열대를 따르는 지하수와의 단순한 물-암석 반응 이외에 광범위한 마그마 기원의 열수작용에 의한 영향을 받은 것으로 판단된다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제12권3호
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• pp.235-243
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• 2014

본 논문에서는 X선 광전자 분광법(X-ray photoelectron spectroscopy, XPS)을 이용하여 ZIRLO (ZIRconium Low Oxidation) 피복관의 표면 산화 거동을 연구하였다. 산화 시간 (10-336 시간, $500^{\circ}C$) 및 산화 온도 ($400-700^{\circ}C$, 10 시간)에 따른 산화 특성변화를 관찰하였다. XPS peak 분석 결과, $500^{\circ}C$에서 산화된 피복관의 산화 시간이 24 시간이 될 때 $ZrO_2$ peak가 11.86% 관찰되었으며, 이후 산화 시간이 길어질수록 $ZrO_2$의 비율이 17.93%까지 (336 시간) 증가하는 것이 확인되었다. 반면, 10 시간 산화된 피복관에서 5.68% 존재하던 ZrO 상은 산화 시간이 24 시간으로 늘어남에 따라 사라지는 것이 관찰되었다. 산화 온도 증가에 의한 영향 분석 결과에서는 산화 온도가 $400^{\circ}C$에서 500, 600, $700^{\circ}C$로 증가할 때 ZrO 상의 비율이 0% 부터 5.68, 8.31, 9.16%로 증가하는 것이 확인되었다. 이 때, $ZrO_2$ 상은 $700^{\circ}C$에서 산화된 시료에서만 관찰되었다. ZrO 상의 형성 메커니즘은 불명확하지만, 고온에서 공기 중의 수분과 Zr의 반응으로 인해 $Zr(OH)_4$ 상의 형성이 가속되는 것으로 예상된다. 본 논문에는 $500^{\circ}C$에서 산화된 ZIRLO 피복관과 이들의 염소화 반응 특성에 대한 논의도 포함되었으며, 염소화 반응 진행 가능성에 있어서 산화막의 두께가 중요한 역할을 하는 것으로 보여진다.