추진제로써 아산화질소를 활용하기 위해 아산화질소의 촉매 분해 특성에 대한 연구를 수행하였다. 아산화질소를 분해하기 위해 Ru와 Pt 촉매를 $Al_2O_3$ 지지체에 함침법을 이용하여 담지하였고, 관형 반응기를 사용하여 GHSV와 반응온도에 따른 아산화질소의 전환율을 측정하였다. GHSV는 낮을수록, 반응온도는 높을수록 전환율이 높았고, Ru/$Al_2O_3$ 촉매가 Pt/$Al_2O_3$ 촉매보다 우수한 성능을 보였다.
친환경 추진제인 $N_2O$ 단일추진제 추력기 개발을 위하여 $N_2O$ 촉매 분해 시험을 수행하였다. 백금(Pt), 이리듐(Ir)을 알루미나 펠렛에 코팅한 촉매를 삽입하여 압력을 달리하고 분해 반응이 시작되는 최저 예열 온도를 측정하였다. 실험 결과 Ir이 $N_2O$ 분해 반응에 더 적합하며 최저 요구 예열 온도도 낮게 나타났다. 또한 요구 예열 온도는 챔버 압력이 증가함에 따라 감소하였다. 그러나 지속적인 분해 반응시험을 통해 Ir의 산화 반응에 의한 반응성 저하 현상이 나타남을 실험적으로 확인하였다.
추진제로써 아산화질소를 활용하기 위해 아산화질소의 촉매 분해 특성에 대한 연구를 수행하였다. 아산화질소 분해 반응을 위한 고성능 촉매를 선정하기 위해 Pt, Ir, Ru 촉매를 합성하였다. 촉매 합성을 위해 각각의 촉매 전구체를 함침법을 이용하여 $Al_2O_3$ 지지체에 담지하였다. 제조된 촉매는 관형 반응기를 사용하여 공간속도와 반응온도에 따른 $N_2O$ 전환율을 가스 분석을 통해 측정하였다. 또한 촉매 내구성을 판단하기 위해 $800^{\circ}C$에서 2시간 동안 반응한 후 촉매 유실량을 측정하였다. $N_2O$ 전환율은 공간속도가 낮을수록 반응온도가 높을수록 높았고, Ru/$Al_2O_3$ 촉매가 낮은 온도에서 가장 높은 $N_2O$ 전환율을 보였고 내구성도 가장 우수하였다.
아산화질소는 친환경적이고 비교적 안전하며 자발가압으로 공급될 수 있어서 다수의 액체로켓엔진 관련 연구기관 및 학교에서 산화제로 사용하고 있다. 그러나 본 연구실에서 에탄올 및 기체 아산화질소 추진제 조합을 이용한 연소시험 중 원인을 알 수 없는 폭발 현상이 다수 발생하였고, 본 논문에서는 분사기 내부에서의 아산화질소 분해 반응, 아산화질소 공급압력을 높이기 위한 탱크 가열에 따른 배관 내 아산화질소 재응축을 폭발현상의 원인으로 지목하고 해결책 및 안전한 아산화질소 산화제 사용방안을 제시하였다.
$N_2O$는 주요 온실가스 성분의 하나로서 광화학 스모그의 유발, 산성비의 전구체 등 온실효과에 상당한 기여를 하고 있는 물질이다. 이러한 $N_2O$ 및 질소산화물을 제거하기 위하여 환원제를 이용한 Selective Catalytic Reduction (SCR) 반응 공정이 널리 사용되고 있다. 본 연구에서는 Hydrotalcite 형태의 전구체로부터 Mixed Metal Oxide 촉매를 제조하고 그를 사용하여 $N_2O$ 분해를 위한 메탄 SCR 반응 및 CO의 생성효과를 비교 연구하였다. 실험결과 $CH_4$ 환원제의 첨가는 $N_2O$의 분해 반응에 긍정적인 영향을 미치며, 최적화된 $O_2/CH_4$ 비율의 조건에서 메탄의 부분산화에 의한 SCR 반응이 가장 높은 효율을 나타내는 것을 확인할 수 있었다.
철이 이온교환된 상업용 베타제올라이트를 $450{\sim}900^{\circ}C$ 범위에서의 소성 및 수열처리 온도에 따른 아산화질소 직접분해 반응성을 관찰하였다. Fe-베타제올라이트의 특성분석을 위하여 XRD, $N_2$ 흡착 및 탈착, $^{27}Al-NMR$, XPS 분석을 수행하였다. $900^{\circ}C$에서의 소성처리 온도 및 $750^{\circ}C$에서의 수열처리 후의 Fe-베타제올라이트의 비표면적 및 기공 부피는 30% 정도 감소하였지만, 감소 정도는 수열처리 후에 더욱 심각하게 관찰되었다. 하지만 격자 안의 Al은 이온 교환된 Fe에 의하여 $900^{\circ}C$에서의 소성처리 후에도 낮은 탈알루미늄화에 의해 안정된 사면체 형태의 Al 상태를 유지하였다. 소성 및 수열처리 온도 증가에 따라 아산화질소의 분해반응 온도는 증가하였고 수열처리 후의 비활성화가 소성처리 후보다 심각하게 관찰되었다.
이 연구에서는 아산화질소의 촉매 분해를 이용한 하이브리드 로켓의 자연 점화에 관한 연구를 수행하였다. 하이브리드 로켓은 촉매 점화기, 고체연료, 연소기, 노즐로 구성하였다. 아산화질소를 분해하기 위해 Ru 촉매를 $Al_2O_3$ 지지체에 함침법을 이용하여 담지하였고, 제조된 촉매의 반응온도에 따른 아산화질소 분해율을 측정하였다. 촉매 점화기의 작동조건에 따른 온도변화를 측정하였고, 하이브리드 로켓의 자연 점화에 대한 가능성을 확인하였다.
기후변화협약에 이은 교토의정서가 발효되면서 온실가스 저감은 세계적인 당면 문제가 되어 있는 가운데 청정개발체제(CDM) 및 공동이행(JI) 등을 통한 배출권 확보가 국가적인 경쟁이 되고 있다. 이산화탄소($CO_2$) 및 메탄가스($CH_4$)와 더불어 대표적인 온실가스의 하나인 $N_2O$는 온난화효과가 $CO_2$에 비해 310배에 이르며 120년의 분해기간이 소요될 만큼 대기 중에서 매우 안정하여 성층권에서 오존층을 파괴하는 물질로 알려져 있다. 또한 $N_2O$는 분해하기가 쉽지 않아 고온 열분해 시키는 방법 외에 $400^{\circ}C$ 이상에서 촉매에 의해 선택적으로 분해시키는 방법이 알려져 있으나 대개 NOx가 같이 존재하여 $N_2O$ 분해를 방해하는 역할을 한다. 본 보문은 국내외의 $N_2O$ 발생원에 대한 내역과 더불어 각종 온실가스 저감사업에 의한 배출권 거래현황과 탄소시장의 성장 및 $N_2O$ 저감사업의 위치, $N_2O$ 촉매 분해에 관한 기술개발의 현황과 방향, 그리고 CDM 사업으로서의 전망 등을 분석 집약하였다.
N2O is hazardous atmosphere pollution matter which can damage the ozone layer and cause green house effect. There are many other nitrogen oxide emission control but N2O has no its particular method. Preventing further environmental pollution and global warming, it is essential to control N2O emission from industrial machines. In this study, the thermal decomposition experiment of N2O gas mixture is conducted by using cylindrical reactor to figure out N2O reduction and NO formation. And CHEMKIN calculation is conducted to figure out reaction rate and mechanism. Residence time of the N2O gas in the reactor is set as experimental variable to imitate real SNCR system. As a result, most of the nitrogen components are converted into N2. Reaction rate of the N2O gas decreases with N2O emitted concentration. At 800℃ and 900℃, N2O reduction variance and NO concentration are increased with residence time and temperature. However, at 1000℃, N2O reduction variance and NO concentration are deceased in 40s due to forward reaction rate diminished and reverse reaction rate appeared.
석탄 연소기술에서 타 연소로에 비해서 유동층 연소는 황산화물과 질소산화물 배출을 줄이는 기술이다. 석회석의 소성으로 생성되는 CaO에 의한 황산화물의 제거와 저온 연소와 공기 다단계 주입에 의한 NOx를 줄일 수 있다는 것이 유동층 연소로의 큰 장점이지만, 상대적으로 $N_2O$의 배출은 매우 높다. $N_2O$는 지구온난화 가스일 뿐만 아니라 성층권내의 오존층을 파괴하는 물질이기도 하다. CaO는 $N_2O$ 분해를 위한 촉매 물질로 알려져 있다. 본 연구는 CaO를 충진시킨 고정층 반응기에서 CaO에 의한 $N_2O$의 분해특성에 관하여 수행하였으며, 유동층 연소온도와 가스조성에서 온도변화에 대한 $N_2O$의 분해특성, CaO 충진량의 변화와 $CO_2$, NO, $O_2$ 농도변화에 따른 $N_2O$ 분해특성에 관하여 수행하였다. 또한 실험 결과로부터 CaO표면에서 $N_2O$분해반응에 대한 반응속도식을 나타낼 수 있었다. 결과로서 온도가 증가함에 따라 $N_2O$ 분해반응이 증가하였으며, $CO_2$의 농도를 변화시킬 경우 $CO_2$ 농도가 증가할수록 $N_2O$ 분해반응이 감소하였다. NO 존재시와 비교하였을 때 $N_2O$의 분해반응이 감소함을 알 수 있었다. 반응속도론적으로 해석한 결과 $CO_2$ 농도에 대한 $N_2O$ 분해반응의 반응속도식을 다음과 같이 나타내었다. 본 연구 결과 CaO는 $N_2O$분해 반응에서 좋은 촉매 기능을 지니고 있음을 알 수 있었다. $\frac{d[N_2O]}{dt}=\frac{3.86{\times}10^9{\exp}(-15841/R)K_{N_2O}[N_2O]}{(1+K_{N_2O}[N_2O]+K_{CO_2}[CO_2])}$
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[게시일 2004년 10월 1일]
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