Most of LNT catalysts use noble metals such as Pt for low temperature NOx oxidation but there is an economic weakness. For the purpose of overcoming this, this study is to develop DeNOx catalyst for LNT excluding PGM (platinum group metal) such as Pt, Pd, Rh, etc. To do so, Al/Co/Ni catalyst selected as a preliminary test is used to study fundamental property and NOx’s conversion according to calcined temperature. Ultimately, that is, Al/Co/Ni mixed metal oxide which does not use PGM is selected and physicochemical characterization is performed by way of XRD, EDS, SEM, BET and ramp test and NOx conversion is also analyzed. This study shows that all samples consist of mixed oxides of spinel structure of Co2AlO4 and NiAl2O4 and have enough pore volume and size for redox. But as a result of NH3-TPD test, it is desired that calcined temperature needs to be maintained at 700 ℃ or lower. Also only samples which are processed under 500 ℃ satisfied NO and NOx conversion simultaneously through ramp test. Based on this study’s results, optimum calcined temperature for Al/Co/Ni=1.0/2.5/0.3 mixed metal oxide catalyst is 500 ℃.
International Journal of Advanced Culture Technology
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v.3
no.1
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pp.31-38
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2015
Coking accumulations via dry methane reforming (DMR) over 10NAM monolithic catalyst and pelletized catalyst was investigated. 10NAM catalyst was synthesized and coated on a wall of monolithic reactor. Pelletized catalyst of 10NAM was also prepared for the comparison. Consequently, catalyst was characterized by BET, $H_2-TPR$ and $H_2-TPD$. The catalytic reaction was undergone at $600^{\circ}C$ under atmospheric pressure and $CH_4$ to $CO_2$ reactant ratio of 1:2. The coking formation over spent catalyst was then carried out in the hydrogen flow using temperature programmed technique (TPH). According to the results, DMR over 10NAM monolithic catalyst exhibits a minimized coking formation comparing to the use of pelletized catalyst. This could be attributed to a prominent heat transfer efficiency of the monolithic catalyst.
In this study, we consider gas generation characteristics on pyrolysis of eco-fuel which were made by mixing of Pitch Pine and Lauan sawdust as biomass and polyethylene, polypropylene, polystyrene as municipal plastic wastes with catalyst in fixed bed reactor. From the result of higher heating value(HHV) measurement and of ultimate analysis, the heating value of plastic wastes and a hydrogen content in plastic sample are higher than biomass. An activation energy was reduced by a catalyst addition. However the catalyst content influence over 5 wt% was insignificant. The yield of hydrogen from gasification of biomass containing plastic wastes such as polyethylene, polypropylene and polystyrene were obtained higher than that of sole biomass. The high temperature and mixture ratio of catalyst conditions induced to high hydrogen yield in most of the samples. As the influence of catalyst, the hydrogen yield by catalytic reaction was higher than non-catalytic reaction. We confirmed that Ni-$ZrO_2$ catalyst is more active in increasing the hydrogen yield in comparison with that of carbonate catalyst. The maximum hydrogen yield was 65.9 vol.%(Pitch Pine / polypropylene / 20 wt.% Ni-$ZrO_2$(1:9) at $900^{\circ}C$).
Sultana, Lamia;Rahman, Md. Shahinur;Sudhakaran, M.S.P.;Hossain, Md. Mokter;Mok, Young Sun
Clean Technology
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v.25
no.1
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pp.81-90
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2019
A dielectric barrier discharge (DBD) plasma reactor packed with $Ni-CeO_2/{\gamma}-Al_2O_3$ catalyst was used for the dry ($CO_2$) reforming of propane (DRP) to improve the production of syngas (a mixture of $H_2$ and CO) and the catalyst stability. The plasma-catalytic DRP was carried out with either thermally or plasma-reduced $Ni-CeO_2/{\gamma}-Al_2O_3$ catalyst at a $C_3H_8/CO_2$ ratio of 1/3 and a total feed gas flow rate of $300mL\;min^{-1}$. The catalytic activities associated with the DRP were evaluated in the range of $500{\sim}600^{\circ}C$. Following the calcination in ambient air, the ${\gamma}-Al_2O_3$ impregnated with the precursor solution ($Ni(NO_3)_2$ and $Ce(NO_3)_2$) was subjected to reduction in an $H_2/Ar$ atmosphere to prepare $Ni-CeO_2/{\gamma}-Al_2O_3$ catalyst. The characteristics of the catalysts were examined using X-ray diffraction (XRD), transmission electron microscopy (TEM), field emission scanning electron microscopy (FE-SEM), energy dispersive X-ray spectrometry (EDS), temperature programmed reduction ($H_2-TPR$), temperature programmed desorption ($H_2-TPD$, $CO_2-TPD$), temperature programmed oxidation (TPO), and Raman spectroscopy. The investigation revealed that the plasma-reduced $Ni-CeO_2/{\gamma}-Al_2O_3$ catalyst exhibited superior catalytic activity for the production of syngas, compared to the thermally reduced catalyst. Besides, the plasma-reduced $Ni-CeO_2/{\gamma}-Al_2O_3$ catalyst was found to show long-term catalytic stability with respect to coke resistance that is main concern regarding the DRP process.
Steam reforming of methane (SRM) is the primary method to produce hydrogen. Commercial Ni-based catalysts have been optimized for SRM with excess steam ($H_2O/CH_4$ > 2.5) at high temperatures (> $700^{\circ}C$). However, commercial catalysts are not suitable under severe conditions such as stoichiometric steam over methane ratio ($H_2O/CH_4$ = 1.0) and low temperature ($600^{\circ}C$). In this study, 15wt.% Ni catalysts supported on $Ce_{0.8}Zr_{0.2}O_2$ were prepared at various calcination temperatures for SRM at a very high gas hourly space velocity (GHSV) of $621,704h^{-1}$. The calcination temperature was systematically varied to optimize 15wt.% $Ni-Ce_{0.8}Zr_{0.2}O_2$ catalyst at a $H_2O/CH_4$ ratio of 1.0 and at $600^{\circ}C$. 15wt.% $Ni-Ce_{0.8}Zr_{0.2}O_2$ catalyst calcined at $500^{\circ}C$ exhibited the highest $CH_4$ conversion as well as stability with time on stream. Also, 15wt.% $Ni-Ce_{0.8}Zr_{0.2}O_2$ catalyst calcined at $500^{\circ}C$ showed the highest $H_2$ yield (58%) and CO yield (21%) among the catalysts. This is due to complex NiO species, which have relatively strong metal to support interaction (SMSI).
KIM, HEESEON;JEON, YUKWON;HWANG, JUSOON;SONG, SOONHO;SHUL, YONG-GUN
Journal of Hydrogen and New Energy
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v.26
no.6
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pp.516-523
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2015
Nickel based oxygen transfer materials supported on two different YSZs were tested to evaluate their performance in methane chemical-looping reforming. The oxygen transfer materials of YSZs were selected with different amount of the doped yittrium in the $ZrO_2$ structure. The yittrium of 8 mol% stabilized the zirconia oxide to a cubic structure compare to the 3 mol% doping, which is known to be a good for oxygen transfer. Various nickel amounts (16wt.%, 32wt.%, 48wt.%) were loaded on the selected supports. The nickel amount of 32% shows the optimized catalyst structure with good physical properties and reducibility from the XRD, BET and H2-TPR analysis, especially when the support of 8YSZ was used. From the methane chemical-looping reforming, hydrogen was produced by methane decomposition catalyzed by Ni on both YSZs. Comparing two YSZ supports of 3YSZ and 8YSZ during the cycling tests, the catalyst with 8YSZ (Ni 32%) exhibits not only the higher methane conversion and hydrogen production but also a faster reaction rate reaching to the stable point.
Kim, Munjeong;Kim, Wooram;Jo, Young Min;Jeon, Jong Ki
Clean Technology
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v.26
no.3
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pp.196-203
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2020
In this study, a Cu/hexaaluminate catalyst was prepared by a co-precipitation method, and then a binder was added to form a pellet. A catalyst in which Ni and Ru promoters were added to a Cu/hexaaluminate pellet catalyst was prepared. This study focused on examining the effect of the addition of Ni and Ru promoters on the properties of Cu/hexaaluminate catalysts and the decomposition reaction of ADN-based liquid monopropellants. Cu/hexaaluminate catalysts had few micropores and well-developed mesopores. When Ru was added as a promoter to the Cu/hexaaluminate pellet catalyst, the pore volume and pore size increased significantly. In the thermal decomposition reaction of ADN-based liquid monopropellant, the decomposition onset temperature was 170.2 ℃. Meanwhile, the decomposition onset temperature was significantly reduced to 93.5 ℃ when the Cu/hexaaluminate pellet catalyst was employed. When 1% or 3% of Ru were added as a promoter, the decomposition onset temperatures of ADN-based liquid monopropellant were lowered to 91.0 ℃ and 83.3 ℃, respectively. This means that the Ru promoter is effective in lowering the decomposition onset temperature of the ADN-based liquid monopropellant because the Ru metal has excellent activity in the decomposition reaction of ADN-based liquid monopropellant, simultaneously contributing to the increase of the pore volume and pore size. After the thermal treatment at 1,200 ℃ and decomposition of ADN-based liquid monopropellant were repeatedly performed, it was confirmed that the addition of Ru could enhance the heat resistance of the Cu/hexaaluminate pellet catalyst.
The catalytic activities of nickel-based catalysts were estimated for oxidizing acetaldehyde of VOCs exhausted from industrial facilities. The catalysts were prepared by sol-gel methods of SiO2 and SiO2-TiO2 as a xerogel followed by impregnating Al2O3 powder with the nickel nitrate precursor. The crystalline structure and catalytic properties for the catalysts were investigated by use of BET surface area, X-ray diffraction (XRD), Xray photoelectron spectroscopy (XPS) and temperature programmed reduction (TPR) techniques. These results show that nickel oxide is transformed to NiAl2O4 spinel structure at the calcination temperature of 400 °C in response to the steps with after- and co-impregnation of Al2O3 powder in sol-gel process. The NiAl2O4 could suppress the oxidation reaction of acetaldehyde by catalysts. The NiO is better dispersed on SiO2-TiO2/Al2O3 support than SiO2/Al2O3 and SiO2-TiO2-Al2O3 supports. From the testing results of catalytic activities for oxidation of acetaldehyde, Catalysts showed a big difference in conversion efficiencies with the way of the preparation of catalysts and the loading weight of nickel. The catalyst of 8 wt.% Ni/TiO2-SiO2/Al2O3 showed the best conversion efficiency on acetaldehyde oxidation with 100% conversion efficiency at 350 °C.
The promotion effects of noble metals upon the activity and reducibility in steam methane reforming over $Ni/MgAl_2O_4$ catalysts were investigated. While $Ni/MgAl_2O_4$ catalysts require the pre-reduction by $H_2$, the noble metal-added catalysts show high catalytic activities without pre-treatment. According to $CH_4$-TPR, the addition of noble metal makes the $Ni/MgAl_2O_4$ catalyst easily reducible. The reduction degree of NiO in the noble metal-added catalysts after using at $650^{\circ}C$ without pre-reduction was $15{\sim}20%$, and was lower than that in the $H_2$-reduced $Ni/MgAl_2O_4$ catalyst(reduction degree=27%). The enhancement of the catalytic activity over noble metal-added catalysts results from easier reducibility by addition of noble metal and the synergy effect between noble metal and Ni.
메탄의 수증기-이산화탄소 복합개질반응에서 니켈 촉매의 탄소 침적 저항성에대한 Ce 증진 효과를 살펴보기 위해, Ni-Ce/${\alpha}-Al_2O_3$ 촉매를 제조하였다. Ce/Ni 비율 변화에 따른 촉매 비표면적, Ni 입자 분산도 및 촉매 활성 변화를 살펴보았고, Ce 첨가량을 최적화 할 수 있었다. Ce/Ni 비율 증가에 따라 NiO 결정크기가 감소하고 표면적과 Ni 분산도는 증가하였다. 특히, Ce/Ni=0.5 첨가 시, 촉매는 가장 넓은 비표면적과 Ni 분산도를 가졌으며, 우수한 촉매 활성 및 높은 탄소 침적 저항성을 보였다. 또한, 본 연구에서는 Ni과 Ce 담지 방법에 따른 Ni 분산도 향상과 Ni과 Ce간의 접촉 면적 극대화를 통한 활성산소 공급 향상에 대한 영향을 함께 살펴보았다. Ni과 Ce를 동시 함침법과 연속 함침법으로 담지하여 비교한 결과, 동시 함침법으로 제조한 Ni-Ce/${\alpha}-Al_2O_3$ (Ce/Ni=0.5) 촉매가 가장 우수한 촉매 성능 및 높은 탄소 침적 저항성을 보였다. 이는 동시 함침법으로 고분산된 Ni 입자와 담체간의 강한 상호작용 형성과 원활한 활성 산소 공급에 기인한 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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