원주지역 지하수의 수리지화학 및 자연방사성물질인 우라늄과 라돈의 산출특성을 규명하기 위하여 40개 관정을 대상으로 시료를 채취하고 분석하였다. 연구지역 지하수의 EC는 최소 73에서 최대 400 μS/cm (평균 212 μS/cm)의 범위를 나타내고 있으며, EC의 증가와 더불어 주요 용존 양이온과 음이온의 함량도 증가하는 경향을 나타낸다. 우라늄 농도는 0.06~50.5 ㎍/L (중앙값 1.55 ㎍/L)로 넓은 분포를 보여주고 있으며, 라돈은 67~8,410 pCi/L (중앙값 1,915 pCi/L)의 범위를 나타내고 있다. 우라늄 농도에서 미국 EPA MCL 30 ㎍/L를 초과한 곳은 3개소로 전체 시료수의 7.5%에 해당된다. 라돈의 경우, 미국 EPA AMCL(Alternative Mximum Contaminant Level) 4,000 pCi/L를 초과한 곳은 9개소로 전체 시료수의 22.5%이다. 이중 핀란드의 음용 제안치인 8,100 pCi/L를 초과하는 시료는 1개소이다. 연구지역에서 지질별 지하수의 우라늄과 라돈 농도는 흑운모화강암 지역의 지하수에서 가장 높다. 연구지역 지하수의 우라늄과 라돈 함량은 유사한 지질을 가지는 외국에 비하면 낮은 것으로 나타났다. 이는 우리나라 지하수 관정의 특성상 케이싱 및 그라우팅이 미비한 관정이 많으므로 천부 지하수의 공내 유입을 의심할 수 있다. 이러한 관정의 특성으로 인하여 실제 함량보다 낮게 검출되었을 가능성을 배제할 수 없다.
이 연구는 국내 지질별 지하수내 자연방사성물질의 산출특성을 평가하기 위해 지질을 5개로 분류한 후 공간적 농도 분포, 일원분산분석 그리고 상관관계 분석을 실시하였다. 지하수중 라돈 농도는 최소 0.4 pCi/L에서 64,688 pCi/L까지 매우 넒은 범위를 나타냈다. 각 자연방사성물질의 표준편차값이 평균값보다 상회하는 것은 일부 고농도 지하수가 포함되어 있어 산술평균에 큰 영향을 주는 것으로 사료된다. 히스토그램을 통해 라돈은 전체 자료 중 53.5%가 미환경청(USEPA)의 대체최고허용농도가 초과하였고 우라늄은 30 μg/L 이상이 11.9%, 전알파는 15 pCi/L 이상이 3.5% 그리고 라듐 5 pCi/L 이상인 4개(4.5%)가 미환경청의 대체최고허용농도를 초과한 것으로 나타났다. 자연방사성물질간에 상관분석 결과 매우 낮은 결정계수가 나타나 서로 상관성이 없는 것으로 분석되었다. 결론적으로 여러 가지 변수 인해 모암인 우라늄 농도에 따른 라돈, 전알파, 라듐간의 농도는 큰 연관성이 없었다. 그러나 라돈과 우라늄은 화산암(화강암) 지역, 변성암지역 순으로 고농도를 보였고 퇴적암에선 가장 낮은 농도를 분석되었다. 또한 다른 자연방사성물질에 비해 라돈은 지질에 따라 상대적으로 크게 영향을 받는 것으로 나타났다.
2011년 동일본대지진에 의해 발생한 후쿠시마 원자력 발전소 사고와 최근 국내 지진 발생 빈도의 증가는 원자력 발전소의 지진 안전성에 대한 불안감을 야기하였다. 더불어 최근(2021년) 일본 동경전력은 후쿠시마 원전 오염수의 태평양 방류를 결정하였으며, 이로 인해 국내외 수산물을 통한 방사능 오염 가능성이 높아지면서 국민들의 우려가 급증하고 있다. 후쿠시마 원전사고 이후 해양으로의 인공방사능 유입에 관한 연구는 국제적으로 많이 이루어졌으나, 한국인의 주요 식재료인 동아시아 연근해의 수산물에서 인공방사능의 분포 현황 및 축적에 대한 연구는 상대적으로 부족한 실정이다. 따라서 이 논문에서는 후쿠시마 원전사고 이후, 국내산 수산물에서의 원전 기원 인공방사능(예, 137Cs, 239+240Pu, 90Sr 등)의 분포 특성과 관련한 최근 연구 사례들을 소개하고자 한다. 또한, 후쿠시마 원전오염수의 방류와 더불어 2030년까지 계획된 중국의 신규 원전 시설로 인한 향후 한반도 주변해역의 방사능 유출 영향에 대한 대비 및 사전 연구가 필요한 시점이기에 향후 연구 방향들을 제안하고자 한다.
The concentrations of natural and artificial radionuclides in soil and gamma ray dose rate in air at 233 locations in Korea have been determined. The national mean concentrations of $^{232}Th,\;^{226}Ra,\;^{40}K,\;^{137}Cs\;and\;^{90}Sr$ in soil were $60{\pm}31,\;33{\pm}14,\;673{\pm}238,\;35{\pm}9.3\;and\;5.0{\pm}3.4\;Bq\;kg^{-1}$, respectively. The mean gamma-ray dose rate at 1 m above the ground was $7918\;nGy\;h^{-1}$. $^{137}Cs$ concentration had highly significant correlation with organic matter content and cation exchange capacity. $^{90}Sr$ concentration had slightly coherent with pH. The results have been compared with other global radioactivity and radiation measurements.
단양지역 지하수 100개공을 대상으로 자연방사성물질인 우라늄과 라돈의 산출특징을 규명하고, 주요 성분들과의 관련성을 요인분석을 통하여 해석하였으며, 지질별 자연방사성물질의 정밀함량분포도를 작성하였다. 단양지역 지하수는 대부분 Ca-Na-$HCO_3$가 우세한 유형을 보여 칼슘-나트륨-중탄산형의 지하수의 특징을 가진다. 우라늄의 함량은 0.02~251.0 g/L 범위이며, 평균 $3.85{\mu}g/L$인데 미국의 음용기준치(MCL)인 $30{\mu}g/L$를 초과한 지하수는 1%에 불과하다. 백악기 화강암과 선캄브리아기 변성암 지역의 지하수에서 우라늄 함량이 높게 나타나며, 퇴적암류에서는 상대적으로 낮다. 라돈 함량은 13~28,470 pCi/L 범위, 평균 2,397 pCi/L인데, 전체의 15%가 미국의 음용제안치(AMCL)인 4,000 pCi/L를 초과한다. 라돈은 백악기 화강암류 지하수에서 가장 높고, 퇴적암 지하수에서 상당히 낮다. 우라늄과 라돈은 서로 관련성이 없다. 자연방사성물질은 pH, 심도, Eh, EC 및 주요 성분들과 의미있는 상관성은 보여주지 않는다. 요인분석 결과에 의하면, 우라늄과 라돈간의 상관계수는 0.15를 보여 이들의 거동특성은 서로 관련성이 거의 없다. 그 외에 이들은 여타 수질성분과 무관하다. 다만 라돈은 $SiO_2$와 0.68, $HCO_3$와는 -0.48의 상관계수를 나타낼 뿐이다. 요인분석 결과에 의하면 특정한 요인이 자연방사성원소의 거동특성에 크게 영향을 주지 않으므로 이들은 다소 독립적인 거동특성을 보여준다. 지질에 따른 자연방사성물질 정밀함량분포도는 향후 전국적인 자연방사성물질의 분포와 지질특성에 관한 데이터베이스 구축에 유용하게 활용될 예정이다.
응집/침전 기술로 지표수 내 방사성 핵종(Cs, Sr)의 제거 가능성을 평가하였다. 화학응집제는 Alum (aluminum sulfate), PAC (poly aluminum chloride), PACS (poly aluminum hydroxide chloride silicate)를 사용하였고, 광물계 천연응집제는 일라이트(illite)와 제올라이트(zeolite)를 사용하였다. 화학 및 천연 응집제는 각각 주입하거나 혼합 주입한 후 jar-test를 통하여 안정화된 방사성 핵종($^{133}Cs$, $^{88}Sr$)의 제거율을 평가하였다. 응집/침전 공정에서 화학응집제(Alum, PAC, PACS) 주입만으로는 Cs과 Sr이 10% 미만으로 제거되었고, 고분자응집제(polyDADMAC)를 혼합하여 주입할 경우 Cs은 최대 23.1%, Sr은 최대 17.8%까지 제거가 가능하였다. 광물계 천연응집제(zeolite, illite)는 화학응집제(Alum, PAC, PACS)에 비하여 Cs과 Sr의 제거율이 높았는데, 화학응집제(PACS)와 고분자응집제에 zeolite를 추가로 주입(10~200 mg/L)한 경우 Cs 제거율은 최대 36.9%, Sr 제거율은 최대 17.1%로 증가하였다.
In order to measure the vertical fluxes of particles and reactive radionuclides such as thorium and polonium isotopes, Dunbar-type sediment traps were freely deployed at the Ulleung Basin and in warm and cold water masses around the polar front of the East Sea. We estimated the ratios of the catched (F) to the predicted $^234$Th fluxes (P) using natural tracers pair $^234$Th-$^238$U. The F/P ratios are decreased with increasing water depth. Whereas the concentrations of suspended particles are homogeneous in water column, the mass fluxes are also decreased with increasing water depth like the F/P ratios. These facts indicate that organic matters of settling particles are destructed within the euphotic layer due to decomposition. Whereas regenerations of sinking particles are negligible in the cold water mass, about 80% of them are regenerated in the warm water mass during falling of large particles. These downward mass fluxes are closely correlated with their primary productions in euphotic zone. The activities of $^234$Th, $^228$Th and $^210$Po in the sinking material were increased with water depth. Because $^234$Th steadily produced in the water column are cumulatively adsorbed on the surface of sinking particles, vertical $^234$Th fluxes were observed to increase with water depth. Therefore, these sinking particles play important roles in transporting the particle reactive elements like thorium from surface to the deep sea. The scavenging processes including adsorption and settling reactions generate radio-disequilibrium between daughter and parent nuclides in water column. The activity ratios of $^234$Th/$^238$U and $^228$Th/$^228$Ra were observed to be < 1.0 in the surface water and approached to be equilibrium below the thermocline. The extent of the deficiency of daughter nuclides compared to the parents nuclide was highly correlated with the vertical particle flux. Because most of the $^210$Po in the surface water are scavenged on a labile phase and are recycled at sub-surface depths (< 200 m), the $^210$Po are always observed to be excess activities compared to $^226$Ra in surface water.
It is well known that the membrane separation process combined with surfactant micelle (micellar-enhanced ultrafiltration) or polyelectrolyte (polyelectrolyte-enhanced ultrafiltration) can remove heavy metals effectively. However, the environmental hazard of surfactant or polyelectrolyte remained in effluent is a serious disadvantage of these methods. In this study, humic substances (HS) were used as complexing agents for metal removal instead of synthetic chemicals. The HS are a sort of natural organic matters which are biodegradable and abundant in natural environment. And the functional groups such as carboxyl groups and phenols in HS can bind with the cationic radionuclides and form complexes. Therefore separation process using them will be more environmental-friendly. The effects of concentration of HS and pH on the removal of cobalt were investigated. The ultrafiltration process was applied to the separation of the cobalt - HS complexes from the aqueous stream. At the concentration of > 3 g/L of HS and pH of 6, over 95 % of cobalt was removed by regenerated cellulose membrane of molecular weight cut-off (MWCO) 3,000. As the concentration of HS increased, the removal of cobalt also was improved because of increase in biding sites (functional groups). The cobalt removal increased from 72.5 % to 97.5 % when pH increased from 4 to 8 at the concentration of 3 g/L HS because of increase in HS solubility and cobalt hydroxide precipitation. In the presence of NaCl, the removal efficiency of cobalt decreased.
국내 유통중인 다양한 형태의 원료물질 또는 공정부산물들에 대한 물리적, 화학적 및 방사선적 특성을 평가하기 위해 약 220여 개, 총 16 종의 표본 시료를 선정하였다. 해당 시료들에 대하여 $LaBr_3$ 섬광검출기를 이용한 에너지 스펙트럼 측정과 에너지 분산형 X-선 형광 분광기를 이용한 U, Th, K와 물질의 주요 성분 분석을 수행하였다. 그리고 HPGe 검출기를 이용하여 $^{234}Th$, $^{234m}Pa$ 및 $^{214}Bi$ 등의 우라늄 붕괴계열 핵종들과 $^{228}Ac$, $^{212}Pb$ 및 $^{208}Tl$ 등의 토륨 붕괴계열 핵종들 그리고 $^{40}K$ 등의 방사능농도를 분석함으로써 원료물질 및 공정부산물의 특성에 관한 기초자료를 수집하였다. 추가적으로 ROI구간별 계수율과 원소성분함량, 방사능농도와 같은 특성변수들 간의 상관관계를 분석함으로써 스크리닝 장비를 이용한 방사능 농도 분포 유추 가능성을 평가하였다. 본 연구에서 구축된 특성 데이터베이스는 천연방사성핵종 분석을 위한 절차 및 방법을 수립하는데 유용한 정보를 제공하고, 천연방사성핵종 분석에 대한 정확성 및 재현성을 향상시킬 수 있을 것으로 판단된다.
Background: Nuclear facilities in South Korea have generally adopted pressurized ion chambers to measure ambient gamma ray exposure rates for monitoring the impact of radiation on the surrounding environment. The rates assessed with pressurized ion chambers do not distinguish between natural and man-made radiation, so a further step is needed to identify the cause of abnormal variation. In contrast, using NaI(Tl) scintillation detectors to detect gamma energy rates can allow an immediate assessment of the cause of variation through an analysis of the energy spectra. Against this backdrop, this study was conducted to propose a more effective way to monitor ambient gamma exposure rates. Materials and Methods: The following methods were used to analyze gamma energy spectra measured from January to November 2016 with NaI detectors installed at the Korea Atomic Energy Research Institute (KAERI) dormitory and Hanbat University. 1) Correlations of the variation of rates measured at the two locations were determined. 2) The dates, intervals, duration, and weather conditions were identified when rates increased by $5nSv{\cdot}h^{-1}$ or more. 3) Differences in the NaI spectra on normal days and days where rates spiked by $5nSv{\cdot}h^{-1}$ or more were studied. 4) An algorithm was derived for automatically calculating the net variation of the rates. Results and Discussion: The rates measured at KAERI and Hanbat University, located 12 kilometers apart, did not show a strong correlation (coefficient of determination = 0.577). Time gaps between spikes in the rates and rainfall were factors that affected the correlation. The weather conditions on days where rates went up by $5nSv{\cdot}h^{-1}$ or more featured rainfall, snowfall, or overcast, as well as an increase in peaks of the gamma rays emitted from the radon decay products of $^{214}Pb$ and $^{214}Bi$ in the spectrum. This study assumed that $^{214}Pb$ and $^{214}Bi$ exist at a radioactive equilibrium, since both have relatively short half-lives of under 30 minutes. Provided that this assumption is true and that the gamma peaks of the 352 keV and 1,764 keV gamma rays emitted from the radionuclides have proportional count rates, no man-made radiation should be present between the two energy levels. This study proved that this assumption was true by demonstrating a linear correlation between the count rates of these two gamma peaks. In conclusion, if the count rates of these two peaks detected in the gamma energy spectrum at a certain time maintain the ratio measured at a normal time, such variation can be confirmed to be caused by natural radiation. Conclusion: This study confirmed that both $^{214}Pb$ and $^{214}Bi$ have relatively short half-lives of under 30 minutes, thereby existing in a radioactive equilibrium in the atmosphere. If the gamma peaks of the 352 keV and 1,764 keV gamma rays emitted from these radionuclides have proportional count rates, no man-made radiation should exist between the two energy levels.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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