Application of a generalized equivalent circuit including the electrode condition for the Hebb-Wagner polarization in the frequency domain proposed by Jamnik and Maier can provide a consistent set of material parameters, such as the geometric capacitance, partial conductivities, chemical capacitance or diffusivity, as well as electrode characteristics. Generalization of the shunt capacitors for the chemical capacitance by the constant phase elements (CPEs) was applied to a model mixed conducting system, $Ag_2S$, with electron-blocking AgI electrodes and ion-blocking Pt electrodes. While little difference resulted for the electron-blocking cell with almost ideal Warburg behavior, severely non-ideal behavior in the case of Pt electrodes not only necessitates a generalized transmission line model with shunt CPEs but also requires modelling of the leakage in the cell approximately proportional to the cell conductance, which then leads to partial conductivity values consistent with the electron-blocking case. Chemical capacitance was found to be closer to the true material property in the electron-blocking cell while excessively high chemical capacitance without expected silver activity dependence resulted in the electron-blocking cell. A chemical storage effect at internal boundaries is suggested to explain the anomalies in the respective blocking configurations.
고체전지, 산화물연료전지, 센서, 산화물 분리막 등 에너지 재료로 활용이 무궁한 산소 이온 전도체 중 acceptor가 첨가된 $LaAlO_3$의 전기적 특성과 고온에서의 혼합전도체로 사용 가능성을 연구하였다. Sr과 Mg을 $LaAlO_3$에 동시에 첨가하여 만든 LSAM의 전기적 특성을 교류(a.c.)와 직류(d.c.) 방법을 이용하여 다양한 산소 분압에서 측정하였다. 교류 임피던스 방법을 이용하여 LSAM의 전체 저항에서 입자(grain) 저항과 입계(grain boundary) 저항을 분리한 결과, $550^{\circ}C$ 이하의 온도에서는 입계 저항이 지배적이나 $800^{\circ}C$ 이상의 온도에서는 입자 저항이 대부분임을 알 수 있었다. 또 산소분압에 따른 전도도 측정을 물질의 결함모델(defect model)을 이용하여 분석해 전체 전도도를 이온 전도도와 전자 전도도로 분리하였다. 그 결과, $800^{\circ}C$ 이상의 고온에서 LSAM은 낮은 산소분압($Po_2$ < $10^{-10}atm$)에서는 산소이온 전도체이고 높은 산소분압($Po_2$ > $10^{-5}atm$)에서는 혼합전도체의 거동을 보였다. 또 온도가 증가하여도 산소이온 전도가 주도적인 산소분압의 영역은 줄어들지 않았고 낮은 산소분압에서도 안정적인 전기적 특성을 보이는 등으로 보아, LSAM은 고온의 낮은 산소분압(T > $1500^{\circ}C$, $Po_2$ < $10^{-10}atm$) 조건에서 용강에서의 산소이온센서와 같은 산소이온체로의 사용 가능성이 높다.
It has been considered to apply GDC ($Gd_{0.1}Ce_{0.9}O_{1-X}$) for low-temperature SOFC electrolytes because it has higher ionic conductivity than YSZ at low temperature. However, open circuit voltage with using GDC ($Gd_{0.1}Ce_{0.9}O_{1-X}$) electrolyte in SOFCs, becomes lower than using YSZ (8 mol% Yttria stabilized Zirconia) electrolyte because GDC has electronic conductivity. In this work, the effect of changing GDC electrolyte thickness on the open circuit voltage has been investigated. Ni-GDC anode-supported unit cells were fabricated as follows. Mixed NiO-GDC powders were pressed and pre-sintered at $1200^{\circ}C$. And then, GDC electrolyte material was dip-coated on the anode and sintered at $1400^{\circ}C$. Finally the LSCF-GDC cathode material was screen-printed on the electrolyte and sintered at $1000^{\circ}C$. Electrolyte thickness was controlled by the number of dip-coating times. Open circuit voltage was measured depending on electrolyte thickness at $650^{\circ}C$ and found that the thicker GDC electrolyte was, the better OCV was.
600~$1050^{\circ}C$와 $1{\times}10^{-6}\~\1{\times}10^2\;torr$에서 고순도의 $La_2O_3$의 전기전도도가 연구되었다. 결합구조 및 반도체형이 온도 및 산소분압의 함수로 연구되었으며 위의 온도 및 산소압력의 영역에서 $La_2O_3$의 전도도값은 $1{\times}10^{-9}\~\1{\times}10^{-3}\(ohm{-}cm)^{-1}$ 로 나타났다. 전기전도도의 산소압력의존성은 $700^{\circ}C$에서 5.7, $1,000^{\circ}C$에서 5.3이며 $700^{\circ}C$이하의 낮은 오도영역에서는 9~14의 값은 나타내었다. 온도 감소에 따른 n값의 증가는 ${\alpha}-La_2O_3$의 전기전도가 단순한 전도메카니즘을 나타내지 않는다는 사실을 보여준다. 낮은 산소압력에서 전기운반체는 금속공위가 아니라 산소이온이다. 또한 낮은 온도영역에서 전기전도는 이온성을 띄며 높은 온도영역에서는 전자전도성을 나타낸다.
The decrease of polarization resistance in cathode is the key point for operating at intermediate temperature SOFC (solid oxide fuel cell). In this study, the influence of Co substitution in B-site at complex perovskite on the electronic conductivity of PSCM ($Pr_{0.3}Sr_{0.7}Co_xMn_{(1-x)}$) was investigated. The PSCM series exhibits excellent MIEC (mixed ionic electronic conductor) properties. The ASR (area specific resistance) of PSCM3773 was $0.174{\Omega}{\cdot}cm^2\;at\;700^{\circ}C$. The activation energy of PSCM3773 was also lower than other compositions of PSCM. The TEC(thermal expansion coefficient) was decreased by addition of Mn. The ASR values were increased gradually during the thermal cycling test of PSCM37773 due to the delamination between electrolyte and cathode materials. The delamination was caused by the difference of TEC.
한국분말야금학회 2006년도 Extended Abstracts of 2006 POWDER METALLURGY World Congress Part2
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pp.1112-1113
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2006
The perovskite- type oxide $(ABO_3)$ containing transition metals on the B-site show mixed (electronic/ionic) conductivity. These mixed-conductivity oxides are promising materials for oxygen permeating membranes. The main objective of this research work is to synthesize and characterization ceramic powders of the Sr-Co-Fe-O system for methane conversion using membrane reactor. SCFO powders were synthesized from the route was based on the complex method of combination of acid EDTA and citrate and shown be available by control efficient of synthesis to performed $SrCo_{0.8}Fe_{0.2}O_{3-\delta$, moreover, it presented easy implementation, reproducibility and operation. Powder ceramic was characterized by XRD, microscopic optic, SEM and TG-DTA.
In this paper to improve the ionic conduction properties, lanthanum silicate apatite $La_{9.33}(SiO_4)_6O_2$ ceramic, which substituted by V ions at Si-site, were fabricated by the mixed-oxide method. And we investigated the structural and electrical properties of $La_{9.33}(Si_{6-x}V_x)O_{26}$ specimens with variation of dopants for the application of solid oxide fuel cells. The sintering temperature of $La_{9.33}(Si_{6-x}V_x)O_{26}$ specimens decreased from $1,600^{\circ}C$ to $1,400^{\circ}C$. As results of X-ray diffraction patterns, all $La_{9.33}(Si_{6-x}V_x)O_{26}$ specimens showed the formation of a complete solid solution in a apatite polycrystallin structure. But the specimens doped with more than 1.5mol% showed the second phase, $La_2SiO_5$ and $SiO_2$. The specimen dopants with 1.0 mol% showed the maximum ion conductivity. Ion conducting and activation energy of the $La_{9.33}(Si_5V_1)O_26$ specimens were about $7.8{\times}10^{-4}S/cm$ 1.62 eV at $600^{\circ}C$, respectively.
Lead Oxide를 2.5, 5.0, 7.5 및 10.0 mol%를 함유하는 Niobium Oxide-Lead Oxide계의 전기전도도를 2.0${\times}$$10^{-1}$${\sim}$1.0${\times}$$10^{-5}$ atm의 산소 부분압력하에서 700${\sim}$$1100^{\circ}C$의 온도에서 측정하였다. 본 계의 전기전도도는 PbO mol%가 증가함에 따라 감소하며 $10^{-5}$${\sim}$$10^{-1}$$ohm^{-1}$$cm^{-1}$ 범위에서 변하였다. 전기전도도의 활성화에너지는 약 1.70 eV이다. 전기전도도의 산소 부분압력 의존성은 높은 산소 부분압력에서는 이온 및 전자 전도성을 가진 혼합 전도체이고 낮은 산소 부분압력에서는 산소 부분압력의 -1/4승에 비례하는 의존성을 가진 n-type 전자 전도성을 나타내고 있다. 그 계의 결합구조와 전기전도 메카니즘을 얻어진 데이타와 관련시켜 논의하였다.
LSM is widely used as a cathode material in SOFC, because of its high electrochemical activity, good stability and compatibility with YSZ electrolyte at high temperature. However, LSM in traditional cathode materials will not generate a satisfactory performance at intermediate temperature. In order to reduce the polarization resistance of cell with the operating temperature of SOFC system, the cathode material of LSCF is one of the most suitable electrode materials because of its high mixed ionic and electronic conductivity. In this report, cathode material, $La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_3$ powder for intermediate temperature SOFC was synthesized by Pechini method using the starting materials such as nitrate of La, Sr, Co and Fe including ethylene glycol, etc. As a result, the synthesized powder that calcined above $700^{\circ}C$ exhibits successfully perovskite structure, indicating phase-pure of LSCF. Moreover, the particle size, surface area, crystal structure and morphology of the synthesized oxide powders were characterized by SEM, XRD, and BET, etc. In order to evaluate the electrochemical performance for the synthesized powder, slury mixture using the synthesized cathode material was coated by screen-printing process on the anode-supported electrolyte which was prepared by a tape casting method and co-sintering. Finally, electrochemical studies of the SOFC unit cell, including measurements such as power density and impedance, were performed.
Mixed ionic and electronic conducting $K_2NiF_4$-type oxide, $Nd_{2-x}Sr_xNiO_{4+\delta}$ (x = 0, 0.4, 0.6) powders were synthesized by a solid-state reaction technique and solid oxide fuel cells consisting of a $Nd_{2-x}Sr_xNiO_{4+\delta}-GDC$ cathode, a Ni-YSZ anode and 8YSZ as an electrolyte were fabricated. The effect of strontium substitution for neodymium on the electrical and electrochemical properties was examined. The electrical conductivity increased with an increase in the Sr doping content, while it appears that the excess oxygen (${\delta}$) decreased. Sr doping into $Nd_2NiO_{4+\delta}$ resulted in an increase in the cathode polarization resistance and an decrease in the power density of the cell. These phenomena may be associated with the decreased amount of excess oxygen noted in the $Nd_{2-x}Sr_xNiO_{4+\delta}$ cathode.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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