서로 다른 몰비의 Cu-Mn 혼합산화물을 공침법으로 제조하여 $30^{\circ}C$에서 CO 산화반응을 수행하였다. 제조된 촉매는 CO 산화반응에서 반응 활성과 연관시키기 위하여 XRD, $N_2$ 흡착 및 탈착, XPS, $H_2-TPR$ 등의 특성분석을 수행하였다. 제조된 촉매의 질소흡착 등온곡선은 4형태로 7-20 nm크기의 세공이 존재하며, Mn의 함량이 증가함에 따라 BET 표면적은 17에서 $205m^2{\cdot}g^{-1}$ 으로 증가하였다. XPS 분석으로 Cu-Mn 혼합산화물 상의 Cu는 주성분이 2+의 산화상태임을 확인하였고, Mn은 +3과 +4의 산화 상태를 나타냈다. Cu-Mn 촉매의 함량 및 비율에 따른 최적 활성을 실험 조사한 결과, $30^{\circ}C$의 반응온도에서 Cu/(Cu+Mn)의 몰비가 0.5일 때 가장 좋은 활성을 나타냈으며, 이를 기준으로 화산형 형태의 반응 곡선을 나타냈다. 수분 존재하의 CO 산화반응은 활성점에 수분과 CO의 경쟁흡착으로 촉매의 활성을 감소시켰으며 최종적으로는 활성금속 성분과 하이드록실 그룹을 형성하였기 때문이다.
Fischer-Tropsch 합성(F-T 합성)은 석탄, 바이오매스, 천연가스 등을 개질하여 얻은 합성 가스(CO, $H_2$)를 촉매를 이용하여 탄화수소로 전환 하는 기술이다. Fischer-Tropsch 합성에 이용되는 촉매는 활성 금속, 조촉매, 지지체로 구성되는데 이들의 종류와 조성은 반응의 활성 및 생성물 선택도에 영향을 미친다. 본 연구에서는 ${\gamma}-Al_2O_3$와 $SiO_2$ 혼합 지지체의 조성이 Fiscsher-Tropsch 반응의 활성과 생성물 선택도에 미치는 영향을 알아 보기위해, ${\gamma}-Al_2O_3/SiO_2$ 혼합 지지체를(100/0 wt%, 75/25 wt%, 50/50 wt%, 25/75 wt%, 0/100 wt%) 이용하여 함침(impregnation)법으로 철 촉매를 제조하였다. 촉매의 물리적 특성은 질소 물리 흡착 법과 X-선 회절 분석법을 통해 분석 하였고, 고정층 반응기에서 Fischer-Trosch 반응을 $300^{\circ}C$, 20bar에서, 60시간 동안 수행 하였다. 촉매의 물리적 특성 분석 결과 촉매의 BET 표면적은 ${\gamma}-Al_2O_3$의 조성이 감소함에 따라 감소하였으며, 촉매 기공의 부피 및 평균 크기는 지지체 조성이 ${\gamma}-Al_2O_3/SiO_2$ (50/50 wt%)인 경우를 제외 하고 증가하는 경향을 보였다. 또한, X-선 회절 분석법을 통해 ${\alpha}-Fe_2O_3$의 입자 크기를 계산한 결과 ${\gamma}-Al_2O_3$의 조성이 감소함에 따라 입자 크기가 감소 하였다. Fischer-Tropsch 합성 결과 ${\gamma}-Al_2O_3$의 조성이 감소함에 따라 CO 전환율은 감소 하였으며, C1-C4의 선택도는 ${\gamma}-Al_2O_3$의 조성이 25 wt%일 때 까지 감소하였으며 이와 반대로, C5+의 선택도는 ${\gamma}-Al_2O_3$의 조성이 25 wt%일 때 까지 증가 하였다.
Silica fillers were coated by plasma polymer coatings of 1,3-diaminopropane, allylamine, pyrrole, 1,2-epoxy-5-hexene, allyl mercaptan and allyl alcohol using RF plasma (13.56 MHz). The coated fillers were then mixed with biphenyl epoxy, phenol novolac (curing agent) and/or triphenylphosphine (catalyst), and subjected to DSC analyses in order to elucidate the chemical reaction between functional moieties in the plasma polymer coatings and the epoxy resin. Only the samples with 1,3-diaminopropane and allylamine plasma polymer coated silica fillers showed heat of reaction peaks when they were mixed with biphenyl epoxy resin only, while these samples as well as the samples with 1,3-diaminopropane, allylamine and pyrrole plasma polymer coated silica fillers exhibited heat of reaction peaks when mixed with both biphenyl epoxy and phenol novolac (curing agent).
In this study, we fabricated honeycomb type Mixed-Gas Fuel Cell (MGFC) which has advantages of stacking to the axial direction and increasing volume power density. Honeycomb-shaped anode with four channels was prepared by dry pressing method. Two alternative channels were coated with electrolyte and cathode slurry in order to make cathodic reaction sites and the others were filled with partial oxidation (POX) catalyst to increase fuel conversion. Furthermore we employed the sol-gel technique which can increase cell performance and decrease carbon coking.
균일계 티타늄 촉매를 이용한 결정성 폴리에틸렌 왁스의 중합에서 중합온도, 중합 시간, 공촉매, 수소분압, 공단량체 등의 중합인자가 촉매성능과 폴리에틸렌 왁스의 물성(분자량, 분자량 분포, 밀도, 결정화도 등)에 미치는 영향을 조사하였다. $(C_2H_5)_3Al$, $(i-C_4H_9)_3Al$, $(C_2H_5)_2AlCl$, $(C_2H_5)_3Al_2Cl_3$을 사용하여 공촉매의 영향을 조사한 결과 $(C_2H_5)_3Al/(C_2H_5)_3Al_2Cl_3$의 혼합 공촉매계가 가장 효과적이었다. 중합시간, 중합온도, 수소분압은 촉매의 활성과 생성 폴리에틸렌 왁스의 물성에 영향을 주고, 이러한 중합인자의 조합에 의해 다양한 물성을 갖는 결정성 폴리에틸렌 왁스를 얻을 수 있음을 확인할 수 있었다. 또한 부텐-1과의 공중합에 의해 0.91 g/cc까지의 저밀도형 왁스를 얻을 수 있었다.
Hussain, Syed T.;Nadeem, M. Arif;Mazhar, M.;Larachi, Faical
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제28권4호
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pp.529-532
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2007
Combined temperature programmed reaction (TPR) and infrared (IR) spectroscopic studies for Fischer- Tropsch reaction have been performed over Ru/SiO2 and Ru-Ag/SiO2 supported catalysts. Reaction of linearly absorbed CO with hydrogen starts at 375 K over Ru/SiO2 catalyst and reaches maximum at 420 K accompanied with an intensity decrease of linear CO absorption. The reaction with bridged absorbed CO peaks around 510-535 K. Addition of Ag yields mixed Ru-Ag bimetallic sites while it suppresses the formation of bridged bonded CO. Formation of methane on this modified surface occurs at 390 K and reaches maximum at 444 K. Suppression of hydrogen on the Ag-doped surface also occurs resulting in the formation of unsaturated hydrocarbons and of CHx intermediates not observed with Ru/SiO2 catalyst. Such intermediates are believed to be the building blocks of higher hydrocarbons during the Fischer-Tropsch synthesis. Linearly absorbed CO is found to be more reactive as compared to bridged CO. The Ag-modified surface also produces CO2 and carbon. On this surface, hydrogenation of CO begins at 390 K and reaches maximum at 494 K. The high temperature for hydrogenation of absorbed CO and C over Ru-Ag/SiO2 catalyst as compared to Ru/SiO2 catalyst is due to the formation of Ru-Ag bimetallic surfaces impeding hydrogen adsorption.
MCM-41 촉매를 이용하여 일본 낙엽송의 열분해 바이오 오일의 촉매 개질 반응을 수행하였다. MCM-41 촉매는 바이오 오일의 불안정성의 원인중 하나인 산소를 $H_2O$, CO, $CO_2$의 형태로 제거하여 개질 전의 오일보다 더 안정한 오일을 생성하였다. MCM-41 촉매는 무촉매 반응에 비해 경제적 가치가 높은 페놀류 화합물의 생성량을 증가시켰다. 특히 Si-MCM-41 촉매에 비해 산점의 양이 많은 Al-MCM-41의 경우 촉매 활성이 더 우수하였다. 또한 촉매와 일본 낙엽송을 직접 혼합한 것보다, 바이오 오일이 촉매층을 통과했을 때 더 나은 개질 결과를 얻을 수 있었다.
글리세롤과 요소의 카르보닐화 반응에 의한 글리세롤카보네이트(GC)의 제조반응에 대하여 이온성 액체 촉매의 특성을 조사한 결과 사용된 4급암모늄염 촉매와 이미다졸염 촉매의 알킬기의 길이가 짧을수록, 할로겐 음이온의 친핵성이 클수록 촉매의 활성은 증가하였다. TBAC 촉매에 대해서 반응변수인 반응온도, 반응시간, 진공도가 반응에 미치는 영향을 고찰하였다. $ZnCl_2$를 조촉매로 사용한 경우 각각 촉매의 활성보다 더 높은 활성을 나타내어 시너지 효과가 관찰되었으며, 이것은 혼합촉매의 산-염기적 특성에 기인하는 것으로 판단된다.
수소와 CNG를 혼합한 HCNG는 CNG에 비해 연소효율이 높고 보다 친환경적인 연료로 CNG 엔진의 다음 단계의 엔진으로 각광받고 있으며, 수소시대로의 가교역할을 할 것이라 전망된다. 2014년 EURO-6의 도입으로 CNG 및 HCNG 차량에서 발생되는 메탄가스에 대해서도 규제가 이루어질 전망이다. 본 연구에서는 HCNG 엔진의 배기가스 중 메탄가스를 저감하기 위한 메탄산화촉매를 다루었다. 메탄산화촉매의 장시간 운전에 따른 내구성 및 메탄산화 양상 등에 대해 연구했으며, 이 때 촉매의 화학적인 현상을 분석하기 위해 촉매의 중요한 인자인 귀금속 분산도, 비표면적 변화 등을 촉매 활성과 연계하여 연구하였다.
본 연구에서는 이산화탄소를 기반으로한 피셔-트롭시 반응에 사용되는 철계 촉매에 알칼리 금속인 Na를 함침 및 물리적 혼합 방식으로 도입하여 각각의 성능을 비교하였다. 제조된 촉매는 3.5 MPa, 330 ℃, H2/CO2 = 3의 가스 조성비에서 공간속도 4,000 mL h-1 gcat-1 조건으로 반응성을 평가하였다. 두 가지 촉매를 비교한 결과 Na를 함침한 경우 Na가 촉매 전체에 균일하게 분산되어 있지만 물리적 방법으로 혼합한 촉매는 상대적으로 표면에 위치하였다. 또한 Na를 함침한 촉매가 더 높은 액체 탄화수소(C5+) 수율과 낮은 CO 선택도를 보였다. 결론적으로 촉매 내의 Na 분포가 반응에 미치는 영향을 파악하였으며 도입 방식을 통해 이를 조절할 수 있음을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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