본 연구에서는 압력, 전해질, 유기물 등 가스하이드레이트 부존 지역의 물리화학적 인자가 치환반응에 미치는 영향을 실험적으로 규명하였다. 가스 주입 시 초기 압력이 높을수록 초반 반응속도는 향상되었으나 시간이 지남에 따라 치환효율이 일정한 값으로 수렴하였다. 전해질과 유기물 등의 경우 가스하이드레이트 해리 후 재생성 과정에서 일부 영향을 미치는 것으로 밝혀졌다. 향후 실제 유기성 메탄 하이드레이트가 부존된 퇴적토를 활용한 추가 연구를 통해 국내 해저 지질특성에 적용 가능한 기술 개발이 가능할 것으로 기대된다. 궁극적으로 향후 동해 울릉 분지의 가스하이드레이트 매장 지역 현장 적용을 통해서 유기성 자원인 메탄을 회수하고 활용할 수 있을 것으로 예상된다.
Silica sand 내에서의 메탄 하이드레이트($CH_4$ hydrate)의 형성과 분해는 $7.0^{\circ}C$의 온도에서 실험되었다. Silica sand 내에서 형성되는 메탄 하이드레이트의 형성 및 분해 특성을 연구하기 위해 새로운 반응기를 제작하였다. Silica sand bed 내에서 메탄하이드레이트의 형성과 분해되는 동안의 온도변화에 대한 연구를 위해 반응기 내의 주입한 silica sand 높이에 따라 열전대의 위치를 다르게 설치하여 실험하였다. 반응기 내에 가해지는 압력과 온도는 메탄 하이드레이트의 형성과 분해를 발생시키는 요인이다. 메탄 하이드레이트 형성을 위한 가스 흡착곡선과 분해실험을 위한 가스 발생곡선은 실험데이터로부터 결정되었다. 8 MPa의 압력에서 $7.0^{\circ}C$의 온도에서 메탄 하이드레이트 형성 실험을 수행한 결과 70%의 메탄이 하이드레이트로 전환됨을 알 수 있었다. 형성된 메탄 하이드레이트의 분해에 의한 메탄의 회수율은 82%였다.
GTS 기술은 천연가스 하이드레이트 생산, 해양수송 및 재기화의 3 단계로 구성되며, 대규모 재기화 플랜트의 효율적 운용을 위해서는 하이드레이트 펠릿의 재기화에 필요한 열수 온도와 유량의 정확한 예측이 필수적이다. 하이드레이트 펠릿이 열수에서 해리할 때 펠릿 표면에서 분출되는 가스는 주변 유동장과 열전달 특성에 영향을 미칠 것이며 본 실험에서는 가압된 용기내의 중저온 열수에서 해리하는 메탄가스 하이드레이트 펠릿의 용해특성을 연구하였다. 해리과정 중 변화하는 펠릿 형상을 관찰하고 해리 완료시간을 측정함으로써 하이드레이트 전환율, 열수 온도 및 유동속도가 해리에 미치는 영향을 파악하였으며, 펠릿 표면에서 분출되어 상승하는 메탄가스 기포류가 유발한 2 차유동이 열전달률을 증가시켜 해리 완료시간이 단축됨을 확인하였다.
가스 하이드레이트는 높은 지구 온난화 잠재력을 가지고 있는 메탄가스를 해수 또는 대기 중으로 유입시킬 수 있어 전 지구적 탄소순환과정과 기후 변화에 중요한 역할을 한다. 따라서 해양 또는 대기로 방출되는 메탄의 90% 이상을 미생물 반응을 통해 산화시킬 수 있는 혐기적 메탄산화 과정이 매우 중요하다. 본 연구에서는 동해 울릉분지내 메탄 가스 하이드레이트 퇴적토에 서식하는 미생물 군집의 mcrA 유전자와 16S rRNA 유전자를 분석하였다. 혐기적 메탄산화 고세균(Anaerobic methane oxidizer: ANME) 군집의 수직적 분포를 조사한 결과, 표층과 황산염 메탄전이대(Sulfate methane transition zone: SMTZ)에서는 ANME-1 그룹이, high methane 층에서는 ANME-2c 그룹이 우점하였다. 16S rRNA 유전자를 이용한 고세균의 군집분석 결과, 혐기적 메탄산화가 일어나는 지역에서 주로 발견되는 marine benthic group-B가 50% 이상의 비율로 우점하였다. 세균의 경우 질산염을 환원시킬 수 있는 세균이 SMTZ (Halomonas 속: 56.5%)와 high methane 층(Achromobacter 속: 52.6%)에서 우점하였으며 황산염 환원 세균 군집은 확인되지 않았다. 동해 울릉분지 메탄가스 하이드레이트의 혐기적 메탄산화과정은 일반적으로 해양 퇴적토에서 알려진 혐기적 메탄산화 고세균과 황산염 환원 세균과의 공생에 의한 반응이 아닌 혐기적 메탄산화 고세균과 질산염 환원세균에 의한 반응이 주도할 것이라 생각된다.
Gas hydrates are ice-like compounds that form at the low temperature and high pressure conditions common in shallow marine sediments at water depths greater than 300-500 m when concentrations of methane and other hydrocarbon gases exceed saturation. Estimates of the total mass of methane carbon that resides in this reservoir vary widely. While there is general agreement that gas hydrate is a significant component of the global near-surface carbon budget, there is considerable controversy about whether it has the potential to be a major source of fossil fuel in the future and whether periods of global climate change in the past can be attributed to destabilization of this reservoir. Also essentially unknown is the interaction between gas hydrate and the subsurface biosphere. ODP Leg 204 was designed to address these questions by determining the distribution, amount and rate of formation of gas hydrate within an accretionary ridge and adjacent basin and the sources of gas for forming hydrate. Additional objectives included identification of geologic proxies for past gas hydrate occurrence and calibration of remote sensing techniques to quantify the in situ amount of gas hydrate that can be used to improve estimates where no boreholes exist. Leg 204 also provided an opportunity to test several new techniques for sampling, preserving and measuring gas hydrates. During ODP Leg 204, nine sites were drilled and cored on southern Hydrate Ridge, a topographic high in the accretionary complex of the Cascadia subduction zone, located approximately 80km west of Newport, Oregon. Previous studies of southern Hydrate Ridge had documented the presence of seafloor gas vents, outcrops of massive gas hydrate, and a pinnacle' of authigenic carbonate near the summit. Deep-towed sidescan data show an approximately $300\times500m$ area of relatively high acoustic backscatter that indicates the extent of seafloor venting. Elsewhere on southern Hydrate Ridge, the seafloor is covered with low reflectivity sediment, but the presence of a regional bottom-simulating seismic reflection (BSR) suggests that gas hydrate is widespread. The sites that were drilled and cored during ODP Leg 204 can be grouped into three end-member environments basedon the seismic data. Sites 1244 through 1247 characterize the flanks of southern Hydrate Ridge. Sites 1248-1250 characterize the summit in the region of active seafloor venting. Sites 1251 and 1252 characterize the slope basin east of Hydrate Ridge, which is a region of rapid sedimentation, in contrast to the erosional environment of Hydrate Ridge. Site 1252 was located on the flank of a secondary anticline and is the only site where no BSR is observed.
Some gases can be formed into hydrate by physical combination with water under appropriate temperature and pressure condition. Besides them, it was found that the pore size of the sediments can affect the formation and dissociation of hydrate. In this study, formation temperatures of carbon dioxide and methane hydrate have been measured using isobaric method to investigate the effects of flow rates of gases on formation condition of hydrate in porous rock samples. The flow rates of gases were controlled using a mass flow controller. To minimize Memory effect, system temperature increased for the dissociation of gas hydrates and re-established the initial saturation. The results show that the formation temperature of hydrate decreases with increasing the injection flow rate of gas. This indicates that the velocity of gas in porous media may act as kinds of inhibitor for the formation of hydrate.
We report here that under strong attacksof external $CH_4$ guest molecules the sII and sH methane hydrates are structurally transformed to the crystalline me framework of sI, leading to favorable change of the lattice dimension of the host-guest networks. The High Power Decoupling $^{13}C$ NMR and Raman spectroscopies were used to identify structure transitions of the mixed $CH_4+C_2H_6$ hydrates (sIIl) and hydrocarbons (methylcyclohexane, isopentane) + $CH_4$ hydrates (sH). The resulting spectra indicate that most of the synthesized sII and sH hydrates were transformed to methane hydrate of sl under 110 bar and particularly the coexistence of sl with sII or sH appear according to the surrounding methane-rich gas conditions. The present findings might be expected to Provide rational evidences regarding the preponderant occurrence of naturally-occurring sI methane hydrates in marine sediments.
Park, Young-June;Choi, Suk-Jeong;Shin, Kyu-Chul;Seol, Ji-Woong;Lee, Hu-En
한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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한국신재생에너지학회 2006년도 춘계학술대회
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pp.410-411
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2006
On the continental margins and in permafrost regions, natural gas, which has been expected to replace petroleum energy, exists In solid hydrate farm. World hydrate reserves Including natural gas are estimated at about twice as much as the energy contained In total fossil fuel reserves. Because of its vast quantities, the efficient recovery of natural gas from natural gas hydrate becomes the most important factor on evaluating the economic feasibility in the sense of commercialization. It has been noted that carbon dioxide, one of the well-known green house gases, possibly can be stored in the ocean floor as a carbon dioxide hydrate. If the natural gas hydrate could be converted into carbon dioxide hydrate, natural gas hydrate deposits would serve as energy sources as well as carbon dioxide storage sites in the deep ocean sediments. In this study, we first attempted to examine the real swapping phenomenon occurring between guest molecules and various structures of gas hydrate through spectroscopic identification such as NMR spectroscopy.
[ $^{13}C$ ] NMR spectra were obtained for pure $CH_4$ hydrate in order to identify hydrate structure and cage occupancy of guest molecule. The NMR technique can provide both qualitative and quantitative hydrate characteristics. The moles of methane captured into pure $CH_4$ hydrate per mole of water were found to be similar to the full occupancy value. The overall results drawn from this study can be usefully applied to storage and transportation of natural gas.
The prediction of hydrate pellet decomposition characteristics is required to design the regasification process of GTS (gas to solid) technology, which is considered as an economic alternative for LNG technology to transport natural gas produced from small and stranded gas wells. Mathematical model based on the conservation principles, the phase equilibrium relation, equation of gas state and phase change kinetics was set up and numerical solution procedure employing volume averaged fixed grid formulation and extended enthalpy method are implemented. Initially, porous methane hydrate pellet is at uniform temperature and pressure within hydrate stable region. The pressure starts to decrease with a fixed rate down to the final pressure and is kept constant afterwards while the bounding surface of pellet is heated by convection. The predicted convective heat and mass transfer accompanied by the decomposed gas flow through hydrate/ice solid matrix is reported focused on the comparison of spherical and cylindrical pellets having the same effective radius.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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