The adsorption behaviour of Se(-II) onto granite and MX-80 bentonite in Ca-Na-Cl solutions has been studied utilizing adsorption experiments and surface complexation modelling. Adsorption kinetic experiments allude to steady-state adsorption periods after 7 days for granite and 14 days for MX-80 bentonite. Batch adsorption experiments were carried out to determine the influence that the physicochemical solution properties would have on Se(-II) adsorption behaviour. Adsorption of Se(-II) onto granite and MX-80 bentonite follows the trend of anionic adsorption, with a decrease in Rd values as the solution pH increased. There is also an ionic strength influence on the adsorption of Se(-II) onto granite with a decrease in the Rd value as the ionic strength increased. This effect is not found when observing Se(-II) adsorption onto MX-80 bentonite. Final experiments with a representative groundwater, determined that the adsorption of Se(-II) onto granite and MX-80 bentonite returned Rd values of (1.80 ± 0.10) m3·kg-1 and (0.47 ± 0.38) m3·kg-1, respectively. In support of the experiments, a surface complexation modelling approach has been employed to simulate the adsorption of Se(-II) onto granite and MX-80 bentonite, where it was determined that two different surface complexes, ≡S_Se- and ≡SOH2+_H2 were capable of simulating Se(-II) adsorption behaviour.
In most countries, the thermal criteria for the engineered barrier system (EBS) is set to below 100 ℃ due to the possible illitization in the buffer, which will likely be detrimental to the performance and safety of the repository. On the other hand, if the thermal criteria for the EBS increases, the disposal density and the cost-effectiveness for the high-level radioactive wastes will dramatically increase. Thus, fundamentals on the thermal behavior of the buffer under the elevated temperatures is of crucial importance. Yet, the behaviors at the elevated temperatures of the bentonite under groundwater-saturated conditions have not been reported to-date. Here, we have developed an in-situ synchrotron-based method for the thermal behavior study of the buffer under the elevated temperatures (25-250 ℃), investigated dspacings of the montmorillonite in the Korean bentonite (i.e., Ca-type) at dry and KURT (KAERI Underground Research Tunnel) groundwater-saturated conditions (KJ-ii-dry and KJ-ii-wet), and compared the behaviors with that of MX-80 (i.e., Na-type, MX-80-wet). The hydration states analyzed show tri-, bi-, and mono-hydrated at 25, 120, and 250 ℃, respectively for KJ-ii-wet, whereas tri-, mono-, and de-hydrated at 25, 150, and 250 ℃, respectively for MX-80-wet. The Korean bentonite starts losing the interlayered water at lower temperatures; however, holds them better at higher temperatures as compared with MX-80.
This paper examines sorption of Pd(II) onto illite, MX-80 bentonite, and Queenston shale in Na-Ca-Cl solutions of varying ionic strength (IS) from 0.01 to 6.0 mol/L (M) and pHc ranging from 3 to 9 under atmospheric conditions. A 2-site protolysis non-electrostatic surface complexation and cation exchange model was applied to the Pd sorption onto illite and MX-80 using PHREEQC, and the model results were compared to the experimental ones obtained in this work. Surface complexation and cation exchange constants were estimated for both illite and MX-80 through the optimization process to bring the predicted distribution coefficients from the model into alignment with the experimentally derived values. These optimized surface complexation constants were compared to existing linear free energy relationships (LFER).
Journal of Nuclear Fuel Cycle and Waste Technology(JNFCWT)
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v.20
no.2
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pp.151-160
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2022
The sorption of Eu on MX-80 bentonite in Na-Ca-Cl solutions is investigated at a molal proton concentration (pHm) range of 3 to 10 and an ionic strength (I) range of 0.1 to 6 m (mol·kgw-1). The sorption equilibrium of Eu on MX-80 is achieved within 14 to 21 d at I = 0.1 and 6 m. The sorption distribution coefficient (Kd) values of Eu for MX-80 increase as pHm increases from 3 to 6 for all I values, and they are independent of pHm between 8 and 10 at I ≥ 0.5 m. Meanwhile, at I = 0.1 m, the Kd value at pHm = 10 is slightly lower than those at pHm = 8 and 9. The Kd values are not affected by the I values between 0.5 m and 6 m, whereas the Kd value at I = 0.1 m is greater than those at I ≥ 0.5 m, except at pHm = 10. A two-site protolysis nonelectrostatic surface complexation and cation exchange sorption model is applied to the Eu sorption data for I ≤ 4 m, and the equilibrium constants of the sorption reactions are estimated.
Selenium has been identified as an element of interest for the safety assessment of a deep geological repository (DGR) for used nuclear fuel. In Canada, groundwaters at DGR depths in sedimentary rocks have been observed to have a high ionic strength. This paper examines the sorption behavior of Se(-II) onto illite, MX-80 bentonite, Queenston shale, and argillaceous limestone in Na-Ca-Cl solutions of varying ionic strength (0.1-6 mol/kgw (m)) and across a pH range of 4-9. Little ionic strength dependence for Se(-II) sorption onto all solids was observed except that sorption at high ionic strength (6 m) was generally slightly lower than sorption at low ionic strength (0.1 m). Illite and MX-80 exhibited the expected results for anion sorption, while shale and limestone exhibited more constant sorption across the pH range tested. A non-electrostatic surface complexation model successfully predicted sorption of Se(-II) onto illite and MX-80 using the formation of an inner-sphere surface complex and an outer-sphere surface complex. Optimized values for the formation reactions of these surface species were proposed.
Numerical simulations of CIEMAT column test in Spain are performed to investigate the coupled thermo-hydro-mechanical (THM) behavior of MX80 bentonite pellets using TOUGH2-FLAC3D. The heater power and injection pressure of water in the numerical simulations are identical to those in the laboratory test. To investigate the applicability of the thermo-hydraulic (TH) model used in TOUGH2 code to prediction of the coupled TH behavior, the simulation results are compared with the observations of temperature and relative humidity with time. The tendencies of the coupled behavior observed in the test are well represented by the numerical models and the simulator in terms of temperature and relative humidity evolutions. Moreover, the performance of the models for the reproduction and prediction of the coupled TH behavior is globally satisfactory compared with the observations. However, the calculated stress change is relatively small and slow due to the limitations of the simple elastic and swelling pressure model used in numerical simulations. It seems that the two models are insufficient to realistically reproduce the complex coupled THM behavior in the bentonite pellets.
A buffer is the major component of a high level radioactive waste repository. Due to their thermal conductivity and low permeability, bentonites have been considered as a key component of a buffer system in most countries. The deep geological condition generates ground water inflow and results in swelling pressure in the buffer and backfill. Investigation of swelling pressure of bentonite buffer is an important task for the safe disposal system. The swelling pressure that can be critical is affected by mechanical and hydro properties of the system. Therefore, in this study, a sensitivity analysis was conducted to examine the effect of hydro-mechanical (HM) behaviors in the MX-80 bentonite. Based on the results of the swelling pressure generation with HM model parameters, a coupled HM analysis of an unsaturated buffer and backfill in a deep geological repository was also carried out to investigate the major factor of the swelling pressure generation.
Compacted bentonites were chosen as the backfill material and buffer in high level nuclear waste disposal due to its high swelling pressure, high ion adsorption capacity and low permeability. It is essential to estimate the swelling pressure in design and considering the safety of the nuclear repositories. The swelling pressure model of expansive clay colloids was developed based on Gouy-Chapman diffuse double layer theory. However, the diffuse double layer model is effective in predicting low compaction dry density (low swelling pressure) for certain bentonites, and invalidation in simulating high compaction dry density (high swelling pressure). In this paper, the new relationship between nondimensional midplane potential function, u, and nondimensional distance function, Kd, were established based on the Gouy-Chapman theory by considering the variation of void ratio. The new developed model was constructed based on the published literature data of compacted Na-bentonite (MX80) and Ca-bentonite (FoCa) for sodium and calcium bentonite respectively. The proposed models were applied to re-compute swelling pressure of other compacted Na-bentonites (Kunigel-V1, Voclay, Neokunibond and GMZ) and Ca-bentonites (FEBEX, Bavaria bentonite, Bentonite S-2, Montigel bentonite) based on the reported experimental data. Results show that the predicted swelling pressure has a good agreement with the experimental swelling pressure in all cases.
Bentonite is a recommended material for the multiple barriers in the final disposal of low-level radioactive waste (LLW) to prevent groundwater intrusion and nuclear species migration. However, after drying-wetting cycling during the repository construction stage and ion exchange with the concrete barrier in the long-term repository, the bentonite mechanical behaviors, including swelling capacity and hydraulic conductivity, would be further influenced by the groundwater intrusion, resulting in radioactive leakage. To comprehensively examine the factors on the mechanical characteristics of bentonite, this study presented scenarios involving MX-80 and KV-1 bentonites subjected to drying-wetting cycling and accelerated ion migration. The experiments subsequently measured free swelling, swelling pressure, and hydraulic conductivity of bentonites with intrusions of seawater, high pH, and low pH solutions. The results indicated that the solutions caused a reduction in swelling volume and pressure, and an increase in hydraulic conductivity. Specifically, the swelling capability of bentonite with drying-wetting cycling in the seawater decreased significantly by 60%, while hydraulic conductivity increased by more than three times. Therefore, the study suggested minimizing drying-wetting cycling and preventing seawater intrusion, ensuring a long service life of the multiple barriers in the LLW repository.
Journal of Nuclear Fuel Cycle and Waste Technology(JNFCWT)
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v.13
no.4
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pp.283-293
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2015
The buffer is a key component of the engineered barrier system in a high-level radioactive waste (HLW) repository. The present study reviewed the requirements and functional criteria of the buffer reported in literature, and also based on the results, proposed an approach to establish a buffer concept which is applicable to an HLW repository in Korea. The hydraulic conductivity, radionuclide-retarding capacity (equilibrium distribution coefficient and diffusion coefficient), swelling pressure, thermal conductivity, mechanical properties, organic carbon content, and illitization rate were considered as major technical parameters for the functional criteria of the buffer. Domestic bentonite (Ca-bentonite) and, as an alternative, MX-80 (Na-bentonite) were proposed for the buffer of an HLW repository in Korea. The technical specifications for those proposed bentonites were set to parameter values that conservatively satisfy Korea's functional criteria for the Ca-bentonite and Swedish criteria for the Na-bentonite. The thickness of the buffer was determined by evaluating the means of shear behavior, radionuclide release, and heat conduction, which resulted in the proper buffer thickness of 0.25 to 0.5 m. However, the final thickness of the buffer should be determined by considering coupled thermal-hydraulic-mechanical evaluation and economics and engineering aspects as well.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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