지속적인 연료비용의 상승 및 가채매장량의 한계로 인하여 비재래형 연료 및 공정 부산물의 연료적 가치에 대한 관심이 증가하고 있으며, 그중 대표적인 것이 오일샌드 및 이의 부산물인 코크스의 이용기술이다. 본 연구에서는 오일샌드 코킹 공정에서 발생되는 오일샌드 코크스의 에너지화 이용을 위하여 실험실 규모의 고정층 가스화 시스템을 이용한 연구를 수행하였다. TGA를 이용하여 오일샌드 역청 및 코크스의 연소 반응특성을 확인하였으며, 실험실 규모의 가스 화기를 이용하여 산소/연료 비율, 온도 및 스팀주입량에 따른 가스화 후 생성되는 합성가스의 특성을 파악하였다. 오일샌드 코크스는 높은 탄소함량, 발열량 및 황 함량 특성을 보인 반면 낮은 회재함량과 반응성의 특성을 보였다. 오일샌드 코크스 가스화의 경우 일반적으로 온도, 스팀주입량 증가 및 산소주입량 감소에 따라 $H_2$ 생성량은 증가하였으며 $CO_2$ 생성량은 감소하는 경향을 보였다. 합성가스 발열량은 $2100kcal/Nm^3$ 정도의 값을 보여 오일샌드 코크스의 수소원료 및 연료로서 이용 가능성을 확인하였다.
발열량이 낮은 저등급 석탄이나 황함량이 많은 petroleum-coke는 그 이용이 제한적이지만 공급이 풍부하여 잠재력이 큰 에너지원이므로, 가스화공정에 적용하여 고급연료인 수소나 액체연료를 생산할 수 있다. 본 연구에서는 상압의 열천칭 반응기(thermobalance)에서 wood chip, 저등급 석탄인 갈탄, 역청탄, 무연탄, pet-coke의 수증기 가스화 반응특성을 조사하였다. 가스화 온도 $600{\sim}850^{\circ}C$, 수증기 분압 30~90 kPa의 범위에서 조업변수들이 가스화반응속도에 미치는 영향을 조사하였다. 기체-고체 반응모델로서 modified volumetric reaction model을 적용하여 가스화반응의 거동을 묘사하고 가스화공정에 필수적인 kinetic 정보를 도출하였다. 저등급탄인 갈탄과 바이오매스인 wood chip은 휘발분 함량도 높고 비교적 높은 가스화반응속도를 보여 가스화반응공정에 적합한 연료이다. Arrhenius plot으로부터 활성화에너지는 wood chip, 갈탄, 역청탄, 무연탄, pet-coke에 대해 각각 260.3, 167.9, 134.6, 82.2, 168.9 kJ/mol으로 구해졌다. 각 연료에 대하여 수증기 가스화반응의 반응차수를 결정하였으며, 가스화공정 설계의 기초데이타로서 겉보기 반응속도식을 제시하였다.
열중량분석기를 이용하여 이산화탄소 분위기에서 알칼리계 염류가 에코(Eco)탄의 가스화 반응에 미치는 영향을 알아보았다. $750{\sim}900^{\circ}C$에서 탄산칼륨, 탄산나트륨, 탄산칼슘, 백운석(Dolomite) 7 wt%의 알칼리염을 첨가한 것과 원탄을 이용하여 실험을 진행하였다. $850^{\circ}C$에서의 가스화 결과, 이산화탄소의 농도가 증가할수록 반응속도가 증가하는 경향을 관찰하였다. 그러나 70% 이상의 농도에서는 반응속도의 증가량이 크게 증가하지 않음을 관찰하였다. 가스화 반응속도는 7 wt% 탄산나트륨 > 7 wt% 탄산칼륨 > 원탄> 7 wt% 백운석 > 7 wt% 탄산칼슘 순으로 나타났다. $700^{\circ}C$, $800^{\circ}C$, $850^{\circ}C$ 그리고 $900^{\circ}C$의 등온, 상압조건에서 가스화 실험 결과, 온도가 증가할수록 반응속도가 증가함을 관찰하였다. 차(char)-이산화탄소 가스화 반응의 기-고체 모델은 volumetric reaction model (VRM)이 탄소 전환율 거동을 가장 잘 묘사했다. 이를 이용하여 얻은 탄산나트륨의 활성화 에너지는 83 kJ/mol로 가장 낮게 얻어졌다.
Catalytic steam reforming of tar produced from biomass gasification was conducted using several Ni-based catalysts. K and Mn were used as a promoter over $Ni/Ru/Al_2O_3$ catalyst. The pellet and monolith type catalysts were prepared and applied to lab and bench-scale biomass gasification system. The $Ni/Ru-K/Al_2O_3$ catalyst shown higher performance than $Ni/Ru-Mn/Al_2O_3$ catalyst at low temperature range.
오늘날 세계 에너지 시장에서는 친환경 에너지의 중요성이 대두되고 있다. 수소 에너지는 미래의 청정에너지원이며 무공해 에너지원 중 하나이다. 특히 수소를 이용한 연료전지 방식은 재생에너지의 유연성을 높여주고 장기간 에너지 저장 및 변환이 가능해서 화석 자원의 사용에 따른 환경문제와 자원의 고갈로 인한 에너지 문제를 동시에 해결할 수 있는 방안으로 판단된다. 본 연구의 목적은 플라즈마를 이용하여 효율적으로 수소를 생산하는 방안으로, 온도에 따른 개질반응과 수율을 확인하여 DME(Di Methyl Ether)개질의 최적화 방안을 연구하는데 있다. 연구 방법은 2.45 GHz의 전자파플라즈마 토치를 사용하여 청정 연료인 DME를 개질하여 수소를 생산하고, 저온 조건($T3=1100^{\circ}C$), 저온 과산소 조건($T3=1100^{\circ}C$), 고온 조건($T3=1376^{\circ}C$)에서 가스화 분석을 진행하였다. 저온 가스화 분석을 통해 $1100^{\circ}C$ 근처에서는 불안정한 개질 반응으로 인해 메탄이 발생하는 현상을 확인하였고, 저온 과산소 가스화 분석은 저온 가스화 분석과 비교하였을 때 수소는 적으나 이산화탄소는 많은 것을 확인할 수 있었다. 고온에서의 가스화 분석을 통해 $1200^{\circ}C$ 이상에서는 메탄이 발생하지 않았고 약 $1150^{\circ}C$ 부터 메탄이 발생하는 것을 알 수 있었다. 결론적으로 개질반응시 온도가 높을수록 수소의 비율이 높아지나 CO 비율은 증가하는 것을 볼 수 있었다. 그러나, 가스화기의 구조적인 문제로 인해 열손실과 개질의 문제가 발생함을 확인하였다. 향후 연구의 발전 방향으로는, 가스화기 개선을 통해 불완전한 연소를 줄여 높은 수율의 수소를 얻고 일산화탄소, 메탄과 같은 기체의 발생을 낮출 필요성이 있는 것으로 판단된다. 본 연구에서 제안하는 DME를 수증기 플라즈마 개질하여 수소를 생산하는 최적화 방안이, 향후 친환경, 신재생 에너지를 생산하는데 의미있는 기여를 할 수 있을 것으로 기대한다.
본 연구에서는 인도네시아 저등급 석탄인 Kideco탄을 이용하여 질소 분위기 하에 등온상태에서 촤(char)를 생성한 후 반응가스(스팀,이산화탄소)를 주입하여 합성가스를 생성하는 가스화를 진행하였다. 온도가 반응속도에 미치는 영향을 알아보기 위해 $850^{\circ}C$ 이하의 운전온도(700, 750, 800, $850^{\circ}C$)에서 반응을 진행하였다. 촉매가 미치는 영향을 알아보기 위해 알카리계 촉매인 탄산칼륨과 금속촉매인 니켈을 이용하였으며 두가지 촉매의 혼합비율(1:9, 3:7, 5:5, 7:3, 9:1)을 다르게 하여 연구를 수행하였다. 탄산칼륨은 물리적 혼합을 통해 니켈은 이온교환법을 통해 준비하였다. 기-고체 반응 특성을 알아보기 위해 열중량분석기와 가스크로마토그래피를 통해 얻은 실험결과를 shrinking core model (SCM), volumetric reaction model (VRM), random pore model (RPM) and modified volumetric reaction model (MVRM)에 적용하여 비교하였다.
일반적으로 가스화는 고온($1300{\sim}1400^{\circ}C$), 고압(30~40 bar)에서 공정이 가동되나 이를 유지하기 위해 과도한 에너지가 사용된다. 본 연구에서는 공정 온도를 줄이기 위해 알칼리 촉매 중 $K_2CO_3$과 $Na_2CO_3$을 저등급의 사이프러스(Cyprus) 탄에 첨가하였고, 이산화탄소 분위기에서 가스화시켰을 때 나타나는 반응특성을 연구하였다. 열중량분석기를 활용하여 촉매의 함량, 촉매의 종류, 온도를 변수로서 가스화 공정조건을 결정하였다. 고체상 물리적 혼합법으로 촉매를 도입 시, 7 wt%의 $Na_2CO_3$가 첨가된 시료가 원탄보다 높은 활성을 보였다. 탄소전환율 거동을 예측하기 위해 시료별로 반응모델을 적용해본 결과, volumetric reaction model(VRM)이 탄소전환율 거동을 가장 잘 묘사하였다. 7 wt%의 $Na_2CO_3$을 첨가한 사이프러스 탄의 활성화 에너지는 63 kJ/mol로 원탄보다 낮으며, 이는 이산화탄소 분위기에서 석탄가스화의 반응성을 향상시킨다는 것을 보여주었다.
Study on clean and efficient utilization technology for low rank coal with high moisture content is actively ongoing due to limited reserves of petroleum and of high grade coal and serious climate change caused by fossil fuel usage. In the present study, supercritical water gasification of low rank coal was performed. With increasing reaction temperature, content of combustible gases such as $H_2$ and $CH_4$ in the syngas increased while the $CO_2$ content decreased. As the reaction pressure increased from 210 to 300 bar, the $CO_2$ content in the syngas increased while the hydrocarbon gas content decreased. The $H_2$ and $CH_4$ content in the syngas increased slightly with pressure. With the addition of Pd, Pt, and Ru catalysts, it was possible to improve the production of $H_2$. Moreover, the increase of active metal content in the catalyst increased the $H_2$ productivity. The Ru catalyst shows the best performance for increasing the $H_2$ content in the syngas, while decreasing the $CO_2$ content.
석탄가스화는 청정석탄이용기술의 한 분야로 최근 국제 유가의 급격한 변동과 더불어 매우 각광을 받고 있는 기술이다. 본 연구에서는 중국 내몽고 지역의 저급석탄을 출발물질로 가스화를 위한 광학적 특성, X선 분광특성, X선 회절특성, 광물학적 특성, 건조특성 등을 분석하였다. 분석결과 석탄의 등급은 slagging성과 fouling성이 매우 낮으며 착화온도가 $250^{\circ}C$ 정도인 brown coal인 것으로 조사되었고, 석영, 능철석, 점토광물 등이 주요 불순물로 혼재하는 것을 알 수 있었다. 또한 초기 수분이 28%로 매우 높기 때문에 이를 쉽게 건조하기 위한 방법으로 열풍건조와 마이크로웨이브 건조기술을 적용하여 비교한 결과, 마이크로웨이브를 이용한 건조가 좀 더 효과적인 것을 알 수 있었다.
The gasification technology is a very flexible and versatile technology to produce a wide variety products such as electricity, steam, hydrogen, Fisher-Tropsch(FT) diesels, Dimethyl Ether(DME), methanol and SNG(Synthetic Natural Gas) with near-zero pollutant emissions. Gasification converts coal and other low-grade feedstocks such as biomass, wastes, residual oil, petroleum coke, etc. to a very clean and usable syngas. Syngas is produced from gasifier including CO, $H_2$, $CO_2$, $N_2$, particulates and smaller quantities of $CH_4$, $NH_3$, $H_2S$, COS and etc. After removing pollutants, syngas can be variously used in energy and environment fields. The pilot-scale coal gasification system has been operated since 1994 at Ajou University in Suwon, Korea. The pilot-scale gasification facility consists of the coal gasifier, the hot gas filtering system, and the acid gas removal (AGR) system. The acid gas such as $H_2S$ and COS is removed in the AGR system before generating electricity by gas engine and producing chemicals like Di-methyl Ether(DME) in the catalytic reactor. The designed operation temperature and pressure of the $H_2S$ removal system are below $50^{\circ}C$ and 8 kg/$cm^2$. The iron chelate solution is used as an absorbent. $H_2S$ is removed below 0.1 ppm in the H2S removal system.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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