수중에서 일어나는 흡착반응에 대해 고전적 Langmuir 등온흡착식에서 고려되고 있지 않은 흡착제 표면에서의 흡착질과 물분자간의 치환과정을 고려한 수정된 Langmuir 등온흡착식을 제시하였다. 활성탄 표면에 대한 $Cd^{2+}$의 흡착을 대상으로 도출된 수정 등온흡착식을 적용한 결과, 흡착특성의 검토 및 반응양상의 해석에 있어 고전적 Langmuir 등온흡착식에 비해 그 적용성이 향상되는 것으로 파악되었다. 이에 의거하여 Langmuir 모델을 따르는 흡착계에 있어 제시된 수정 등온흡착식을 적용할 경우, 공정의 설계 및 운영과정에서 보다 정밀하고 향상된 결과를 얻을 수 있을 것으로 사료되었다.
본 연구는 흡착제의 흡착특성을 이해하는데 이용되는 각종 흡착모델의 적용성을 평가하는데 목적이 있다. 이를 위해 상용의 음이온교환수지(PA-308)를 이용하여 $NO_3^-$에 대한 흡착특성을 회분식 실험을 통해 조사하였다. 흡착등온과 흡착속도 실험결과는 일반적으로 널리 이용되고 있는 다양한 흡착등온식과 반응속도식을 통해 모델화하였다. 흡착평형실험은 흡착등온식을 적용하는데 있어 실험조건이 미치는 영향을 확인하기 위해 흡착제의 투여량을 일정한 값으로 고정하고 흡착질의 농도변화에 따른 조건과 흡착질의 농도를 일정한 값으로 고정하고 흡착제의 투여량 변화에 따른 조건으로 나누어 수행하였다. 흡착질의 농도를 변화시키는 조건에서의 흡착평형은 Langmuir와 Freundlich 흡착등온식을 결합한 형태의 Sips 흡착등온식과 Redlich-Perterson 흡착등온식에 의해 수식화가 가능하였다. 한편, 흡착제의 무게를 변화시키는 조건에서의 흡착평형은 단층 흡착, 균일표면을 가정하는 Langmuir 흡착등온식과 잘 일치하는 경향을 보였다. 이상의 결과는 $NO_3^-$에 대한 음이온교환수지의 흡착 메커니즘이 흡착실험 조건에 의해 달라질 수 있음을 시사한다.
본 연구는 커피찌꺼기의 환경친화적인 재활용 방안을 모색하기 위하여 커피찌꺼기 biochar를 제조하고, 제조된 biochar를 이용하여 구리에 대한 흡착특성을 평가하였다. 커피찌꺼기 biochar에 대한 구리의 흡착은 반응 2시간 이내에 급격하게 일어나는 것을 알 수 있었으며, 2시간 이후부터는 천천히 평형상태에 도달하는 것을 알 수 있었다. 등온흡착 실험의 결과 Langmuir 및 Freundlich 등온흡착식 모두에서 CB600이 CB300에 비해 높은 흡착능을 보였다. 커피찌꺼기 biochar에 대한 구리의 흡착능 예측을 위한 최적모델로는 동적흡착모델의 경우 유사이차속도반응식, 그리고 등온흡착모델의 경우 Langmuir 등온식이 더 적합하였다. 또한 SEM-EDS 분석결과 구리 흡착 후 biochar 표면에 구리가 매우 높은 농도로 흡착되어 있었으며, 이들의 흡착은 biochar 표면의 양이온 교환과 밀접한 관계가 있을 것으로 판단된다. 이상의 결과를 미루어볼 때, 커피찌꺼기는 biochar 제조를 위한 재료로 충분히 활용이 가능하며, 구리 흡착제로 활용이 가능할 것으로 판단된다.
수용액으로부터 활성탄에 대한 아닐린 블루의 흡착 평형, 동역학 및 열역학적 특성을 초기농도, 접촉시간과 온도를 흡착변수로 하여 조사하였다. 아닐린 블루의 등온흡착은 Langmuir, Freundlich, Redlich-Peterson, Temkin 및 Dubinin-Radushkevich 모델을 통해 해석하였다. Langmuir 모델이 다른 모델들 보다 등온 데이터에 더 잘 맞았다. 평가된 Langmuir 분리계수($R_L=0.036{\sim}0.068$)는 활성탄에 의한 아닐린 블루의 흡착 공정이 효과적인 처리방법이 될 수 있음을 나타냈다. 흡착속도상수는 유사일차속도 모델, 유사이차속도 모델 및 입자내 확산 모델에 적용하여 구하였다. 활성탄에 대한 아닐린 블루의 흡착속도실험 결과는 유사이차 반응속도식에 잘 따랐다. 흡착 메카니즘은 입자내 확산 모델에 의해 경막 확산과 입자내 확산의 두 단계로 평가되었다. 흡착공정에 대한 깁스 자유에너지, 엔탈피 및 엔트로피 변화와 같은 열역학 파라미터들이 평가되었다. 엔탈피 변화(48.49 kJ/mol)은 흡착공정이 물리흡착이고 흡열반응임을 알려주었다. 깁스 자유 에너지는 온도가 올라갈수록 감소하였기 때문에 흡착반응은 온도가 올라갈수록 자발성이 더 높아졌다. 등량흡착열은 흡착제 표면의 에너지 불균일성 때문에 흡착제와 흡착질 사이에 상호작용이 있음을 나타내었다.
본 연구에서는 지하수에 존재하는 비소를 산업 폐기물인 제강 슬래그를 이용하여 제거하고자, 제강 슬래그에 대한 비소의 흡착특성을 규명하였다. 이를 위해 등온흡착 실험과 동적흡착 실험을 수행하였고, 흡착반응 후 용액의 화학적 특성을 분석하였다. 실험 결과, 흡착 실험을 수행한 모든 용액은 염기 상태로 존재하였으며(pH 9이상), 칼슘의 농도가 가장 높았다(30~50mg/L). 등온흡착 실험결과는 Langmuir 모델보다Freundlich 모델에 적용하는 젓이 더 합리적이였으며, 제강 슬래그에 As(V)가 As(III)보다 약 87% 더 많이 흡착되는 것으로 확인됐다. 동적흡착 실험결과의 경우, 유사일차모델보다 유사이차모델을 통해 해석하는 것이 더 적합하였다. 비소의 초기농도가 높을수록 평형 흡착량($q_e$)과 완화시간($t_r$) 이 모두 증가하였으며, As(V)는 As(III)보다 평형 흡착량이 많고 완화시간은 짧은 것을 확인할 수 있었다. 또한, 유사이차모델을 통해 예측된 평형 흡착량이 등온흡착 실험에서 구한 평형 흡착량과 유사해 동적흡착 실험결과로 등온흡착 실험결과를 예측하는 것이 가능함을 확인하였다.
Sphagnum 피트모스에서의 Cd(II), Cu(II) Pb(II)의 흡착에 대한 회분식 실험을 수행하였다. 실험결과 10-50 mg/L의 Cd(II), Cu(II), Pb(II)이 1.0 g/L의 sphagnum 피트모스에 1시간 내에 흡착되어 효과적으로 제거되었다. 초기농도에 따라 sphagnum 피트모스에 홉착된 Cd(II), Cu(II), Pb(II)의 반응속도는 유사이차 반응모델을 적용하여 설명하였다. 또한 Langmuir 등온흡착으로부터 Cd(II), Cu(II), Pb(II)에 대한 최대흡착량을 계산하여, 각각 33.90, 29.15, 91.74 mg/g가 sphagnum 피트모스에 흡착될 수 있음을 알아내었다. Sphagnum 피트모스가 Cd(II), Cu(II), Pb(II)를 흡착하는데 매우 효과적인 흡착제임을 실험결과를 통해 나타내었다.
폐감귤박으로 제조한 자성 활성탄(MAC, magnetic activated carbon)을 이용하여 수용액 중의 2,4-디클로로페놀(2,4-dichlorophenol, 2,4-DCP)을 제거하는 연구하였다. 접촉시간, MAC의 투여량, 용액의 온도, pH 및 2,4-DCP 농도를 변화시켜 MAC에 의한 2,4-DCP의 흡착특성을 조사하였다. 등온 흡착 실험결과는 Langmuir 등온 모델식에 의해 잘 설명되었으며, Langmuir 등온식으로부터 구한 최대 흡착량은 312.5 mg/g이었다. 흡착속도는 유사 2차 속도식에 의해 잘 기술되었으며, 입자 내 확산 모델 자료는 흡착 과정 동안 막 확산과 입자 내 확산이 동시에 일어나는 것을 말해 주었다. 열역학적 파라미터인 ${\Delta}H^o$와 ${\Delta}G^o$는 각각 양의 값과 음의 값을 가지므로 MAC에 의한 2,4-DCP의 흡착은 자발적이며 흡열반응으로 일어나는 것을 알 수 있었다. 흡착실험을 완료한 후 사용한 MAC는 외부에서 자석을 이용하여 쉽게 분리할 수 있었다.
폐감귤박 활성탄(WCAC, waste citrus peel based activated carbon)에 의한 항생제 아목시실린(AMX)의 흡착에서 온도, 초기농도, 접촉시간 및 흡착제 투여량과 같은 운전변수의 영향을 조사하기 위해 회분식 실험을 수행하였다. 흡착 속도 및 등온 실험결과는 각각 유사 2차 속도식 및 Langmuir 등온 모델에 의해 잘 설명될 수 있었다. Langmuir 등온 모델로부터 계산된 WCAC에 의한 AMX의 최대 흡착량은 345.49 mg/g이었다. WCAC에 의한 AMX의 흡착은 흡착 과정에서 막 확산(외부 물질 전달)과 입자 내부 확산이 동시에 일어난다는 것을 보여 주었다. 흡착 속도는 WCAC의 입자 크기가 증가함에 따라 외부 물질 전달보다 입자 내부 확산에 의해 더 영향을 받았고, 입자 내부 확산이 율속 단계였다. 열역학적 파라미터는 WCAC에 의한 AMX의 흡착 반응은 흡열반응이고 자발적인 과정임을 나타내었다.
본 연구는 흡착과정의 열역학적 특성을 이해하는데 이용되는 각종 흡착모델의 적용성을 평가하는데 목적이 있다. 이를 위해 다양한 실험조건(상이한 흡착질 초기농도, 흡착제 투여량, 온도)에서 구한 질산성 질소에 대한 상용 음이온교환수지의 흡착등온자료를 열역학 상수 및 흡착에너지 평가에 이용하였다. 흡착과정의 Gibbs의 자유에너지(${\Delta}G^0$)는 비록 실험조건에 따라 그 값이 달라지지만 Langmuir 상수 또는 Ships 상수, $b_M$를 이용하여 계산할 수 있었다. Gibbs의 자유에너지(${\Delta}G^0$)는 물론 표준 엔탈피(${\Delta}H^0$), 표준 엔트로피(${\Delta}S^0$)와 같은 열역학적 상수들은 다른 온도조건에서 얻은 흡착실험자료를 이용하여 계산할 수 있다. 다만 이를 위해서는 실험자료가 Langmuir 등온식을 따라야 하고 각 반응온도에서 산출한 Langmuir 상수($lnb_M$)와 반응온도(1/T)의 관계가 직선으로 수렴되어야 한다. 이를 만족하지 못할 경우 Langmuir상수 대신 흡착평형상태에서 $q_e/C_e$로 정의되는 실험적 평형상수(K)를 이용한 열역학적 상수의 평가는 매우 유용한 대안이 될 수 있다. 다양한 조건에서 얻은 흡착실험 결과들을 D-R모델과 Temkin모델에 적용하여 흡착에너지를 평가한 결과, D-R 등온식이 Temkin 등온식에 비해 적용성이 높았으며, Temkin 모델의 경우 실험조건에 따라 그 적용성이 크게 제한됨을 알 수 있었다. D-R 등온식으로부터 얻은 흡착에너지는 실험조건에 따라 상당히 다른 값을 나타내었지만 흡착반응이 흡열반응이고 이온교환반응임을 증명하는데 충분하였다.
매년 가로수로부터 많은 양의 낙엽이 발생하고 이는 적절하게 수거하여 처리해야 한다. 왕벚나무는 우리나라에서 일반적인 가로수이다. 왕벚나무 잎(CL)과 그것으로부터 제조된 바이오차(CB)의 Pb(II) 흡착특성에 관한 회분식 실험을 수행하였다. 바이오차는 $800^{\circ}C$에서 90분간 탄화시켜 제조하였다. 흡착특성을 규명하기 위해 동력학적 및 등온 흡착실험을 수행하였다. 탄화과정은 바이오차의 탄소함량과 pH 값을 증가시키고 수소와 산소함량을 감소시켰다. 또한, 잘 발달된 공극 구조가 바이오차의 표면에 관찰되었다. CL과 CB에 의한 Pb(II) 흡착은 2차 속도모델에 의해 적절하게 설명될 수 있는 것으로 나타나 흡착반응의 속도가 물리적 흡착보다는 화학적 흡착에 의해 결정됨을 알 수 있었다. CB는 CL에 비해 더 빠른 흡착반응과 높은 흡착용량을 가지는 것으로 나타났다. Pb(II)의 등온흡착 특성은 Langmuir 모델에 의해 보다 적절하게 설명될 수 있는 것으로 나타났다. Langmuir 상수, $Q^0$에 의해 설명되는 최대흡착용량은 CL이 37.31 mg/g, CB가 94.34 mg/g으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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