익산 미륵사지 석탑의 사리공 내에서 출토된 납유리 9점의 납동위원소비를 분석하여 납 원료의 산지를 추정하고, 이를 왕궁리 출토 납유리의 연구결과와 비교하여 상관관계를 알아보고자 하였다. 납유리는 주화학성분 분석결과, PbO가 약 70 wt.%, $SiO_2$가 약 30 wt.% 함유된 전형적인 $PbO-SiO_2$계의 유리였다. 납동위원소비를 이용한 납유리의 원료산지 추정결과, 기존 동북아시아 납동위원소비 분포도로는 대부분이 한국북부의 방연석 광산에 속하는 것으로 나타났다. 반면, 한반도 납동위원소비 분포도로는 한국남부의 방연석 광산이 납유리의 주요 원료 산지로 추정할 수 있어 두 분포도의 결과가 상이하게 나타났다. 또한 동일지역, 동시대에 조성된 것으로 알려진 왕궁리 출토 납유리의 기존 연구데이터와 비교한 결과, 납 원료의 산지가 서로 유사한 것으로 판단된다.
본 연구에서는 태안 마도해역에서 출수된 고려시대 청동숟가락 8점의 양식을 비교하고, 생산지와 출수지와의 관계를 파악하기 위한 성분분석 및 납동위원소비 분석을 실시하였다. 출수 청동숟가락의 술잎은 대부분이 타원형이었으며 술총은 능형과 연미형으로 구분된다. 청동숟가락은 구리(Cu)와 주석(Sn)의 2원계 합금으로 제작되어 납(Pb)이 인위적으로 첨가되지 않음을 확인할 수 있다. 같은 유물일지라도 시험편 채취 후 분석위치에 따라 미량원소 성분변화가 다르게 나타남을 알 수 있으며, 미량원소 중 은(Ag)이 높게 부화되는 것을 확인할 수 있다. 출수 청동숟가락의 납동위원소비 분석결과 충청남북도, 전라남북도를 포함하는 zone 3에서 원료를 공급 받았음을 알 수 있다. 청동제작에 사용되는 원료 광석의 미량원소 분석결과가 축적된다면 납동위원소비와 더불어 산지추정에 좋은 인자가 될 것으로 사료된다.
본 연구는 제철 산업지역과 이 지역으로 부터 이격거리가 다른 주거지역들의 대기 및 잠재적 오염원의 납 동위원소/대기 중 납 농도를 측정하여 제철 산업도시 대기 중 납의 주요 오염원을 평가하였다. 대기 중 납 농도와 납 동위원소비 측정과정에서 수행한 자료의 질 관리 프로그램에서 결정된 납의 검출한계는 $0.5ng/m^3$ 이하, 표준 입자상물질의 회수율은 90% 이상 그리고 4종류 납 동위원소($^{204}Pb$, $^{206}Pb$, $^{207}Pb$, $^{208}Pb$) 분석의 재현성 오차가 모두 0.2% 이하이었다. 3종류 동위원소비($^{206}Pb/^{204}Pb$, $^{207}Pb/^{206}Pb$, $^{208}Pb/^{206}Pb$ 모두에 대해서 산업지역에서 측정된 값은 이 지역과 멀리 떨어진 주거지역 측정값보다 인접한 주거지역 측정값과 가까워, 산업지역과 인접 주거지역 납의 오염원이 보다 유사한 것으로 나타났다. 나아가, 여름과 겨울 두 계절에 대하여, 주거지역들보다는 산업지역에서 납 농도가 4배 이상 높게 나타났고, 주거지역 중에서도 인접 주거지역에서 납 농도가 높게 나타났기 때문에, 산업지역에서 배출된 납이 인접 주거지역에 더 많은 영향을 미친 것으로 사료되었다. 산업지역에서 조사된 3종류 납 동위원소비($^{206}Pb/^{204}Pb$, $^{207}Pb/^{206}Pb$, $^{208}Pb/^{206}Pb$)가 8종류 잠재적 오염원 중에서 슬래그와 자동차 배출가스의 값과 유사하게 나타나, 이들 오염원이 산업지역과 인접 주거지역 납의 주요 오염원으로 추정된다. 또한, 산업지역과 주거지역들의 납 동위원소비가 계절적으로 다른 양상을 나타내었고, 납 농도는 여름보다 겨울에 높게 나타났다.
경복궁 전각 청기와에 사용된 납유의 발색 원리와 용융제로 사용된 납의 산지를 확인하기 위해 성분 분석과 납동위원소비 분석을 실시했다. 청기와 31점을 녹색, 청색, 황색으로 구분하여 표면에 시유된 납유의 성분을 분석한 결과 Pb, Si, Cu가 주성분으로, Fe, Ca, Mg, Al 등이 미량으로 검출되었다. 청색 납유에서는 Cu의 함량이 높았으며 황색 또는 갈색의 납유에서는 Cu는 검출되지 않았고 Fe의 함량이 높게 나타났다. 따라서 납유의 제작에 용융제로 납을, 발색제로 산화동을 사용했음을 알 수 있었다. 또한 경복궁 청기와에 사용된 납유의 납동위원소비는 한반도 납동위원소비 분포도에서 충청도와 전라도를 포함하는 zone 3 영역에 도시되었으며, 납유의 용융제는 이들 지역에서 산출되는 방연석 등을 사용했을 것으로 추정된다. 삼국과 통일신라시대 녹유의 납동위원소비는 대부분 한반도를 벗어나 위치하여 납의 산지가 변화되었음을 알 수 있었다. 특히 녹유 전돌의 납동위원소비를 통해 주변국과의 교류를 추정할 수 있었으며 동일 사찰에서 출토된 녹유 전돌의 납동위원소비가 서로 달라 다른 시기 또는 다른 공방에서 제작된 것으로 판단할 수 있었다.
Objectives: This study measured and analyzed the concentrations of crystalline silica, elemental carbon and the contribution ratio of pollutants which influence environmental and respiratory disease around the Ansim Briquette Fuel Complex in Daegu, Korea. Methods: We analyzed the crystalline silica and elemental carbon in the air according to FTIR(Fourier Transform Infrared Spectroscopy) and NIOSH(National Institute of Occupation Safety and Health) method 5040, respectively. In addition, lead stable isotopes, and carbon and nitrogen stable isotopes were analyzed using MC-ICP/MS(Multi Collector-Inductively Coupled Plasma/Mass Spectrometer), and IRMS(Isotope Ratio Mass Spectrometer), respectively. Results: The concentration of crystalline silica in the direct exposure area around the Ansim Briquette Fuel Complex was found to be $0.0014{\pm}0.0005mg/Sm^3$, but not to exceed the exposure standards of the ACGIH(American Conference of Governmental Industrial Hygienists). In the case of the autumn, the direct exposure area was found to show a level 2.5 times higher than the reference area, and on the whole, the direct exposure area was found to have a level 1.4 times higher than the reference area. The concentration of elemental carbon in the direct exposure area and in the reference area were found to be $0.0014{\pm}0.0006mg/Sm^3$, and $0.0006{\pm}0.0003mg/Sm^3$, respectively. This study confirmed the contribution ratio of coal raw materials to residentially deposited dusts in the area within 500 meters from the Ansim Briquette Fuel Complex and the surrounding area with a stable isotope ratio of 24.0%(0.7-62.7%) on average in the case of carbon and nitrogen, and 33.9%(26.6-54.1%) on average in the case of lead stable isotopes. Conclusions: This study was able to confirm correlations with coal raw materials used by the Ansim Briquette Fuel Complex and the surrounding area. The concentration of some pollutants, crystalline silica, and elemental carbon emitted to the direct-influence area around the Ansim Briquette Fuel Complex were relatively higher than in the reference area. Therefore, we need to impose continuous and substantive reduction countermeasures in the future to prevent particulate matter and coal raw materials in the study area. It is time for the local government and authorities to prepare active administrative methods such as the relocation of Ansim Briquette Fuel Complex.
본 연구는 안동호 퇴적물 중의 납 오염 기원을 조사하기 위해 안동호 퇴적물, 안동호 유역의 토양, 광미퇴적물 및 아연제련시설의 부산물 중의 납 동위원소를 분석하고 국내 외 결과와 비교하였다. 안동호 퇴적물 중의 $^{207}Pb/^{206}Pb$ 및 $^{208}Pb/^{206}Pb$는 $0.827{\pm}0.004$ 및 $2.041{\pm}0.015$로서 광미퇴적물의 $0.815{\pm}0.002$ 및 $2.016{\pm}0.006$와 유사한 값을 나타내었으며, 토양 중 $^{207}Pb/^{206}Pb$ 및 $^{208}Pb/^{206}Pb$는 0.756~0.881 및 1.872~2.187로 퇴적물 및 광미퇴적물에 비해 넓은 범위의 납 동위원소 분포를 나타냈다. 아연 광석의 $^{207}Pb/^{206}Pb$ 및 $^{208}Pb/^{206}Pb$는 0.816~0.956(평균 0.832), 2.029~2.219(평균 2.059)로서 비교적 넓은 범위의 동위원소 조성변화를 보였으며, 폐수 및 슬러지 중의 $^{207}Pb/^{206}Pb$ 및 $^{208}Pb/^{206}Pb$는 0.883~0.905(평균 0.887), 2.127~2.156(평균 2.133)로 나타났다. 안동호 퇴적물은 연화광산의 광상과 유사한 납 동위원소 분포특성을 보였으며, 광미퇴적물과 토양에 의한 혼합 특성을, 아연제련시설의 경우, 캐나다 및 호주 등으로부터 수입된 아연 광석에 의한 납 동위원소 분포와 유사한 분포 특성을 나타냈다.
익산군(益山郡) 용제리(龍提里)에서 출토(出土)된 기원전(紀元前)의 세형동검(細形銅劍)을 습식(濕式) 및 원자흡수분광법(原子吸收分光法)으로 조성(組成)을 정량(定量)하였으며, 시편(試片)을 연마(硏磨), 부식(腐蝕)시켜 광학현미경(光學顯微鏡)과 주사형(走査型) 전자현미경(電子顯微鏡)으로 미세구조(微細構造)를 관찰(觀察)하였다. 또한 질량분석계(質量分析計)를 써서 납동위원소비(同位元素比)를 측정(測定)하여 원료(原料)의 산지(産地)를 추정(推定)코자 하였다. 세형동검(細形銅劍)은 Cu-Sn-Pb계(系)로서 Sn이 17%, Pb가 6.8%로서 Sn이 10% 이상이고 Pb가 첨가(添加)된 것으로 보아 청동기(靑銅器) 중기(中期) 이후(以後)임을 알 수 있었다. 시료내부(試料內部)는 ${\alpha}$와 (${\alpha}+{\delta}$) 공정(共晶)으로 되어 있으며 편석(偏析)이 일어나 있었다. 원료(原料)는 중국(中國) 북부산(北部産)일 가능성(可能性)이 크다.
국립청주박물관 소장 충북 영동 영국사 출토 금동여래입상과 동제여래입상의 과학적 조사와 보존처리를 하였다. 성분분석 결과, 금동여래입상은 구리, 주석, 납의 삼원계, 동제여래입상은 구리, 주석의 이원계 합금으로 확인되었다. 동제여래입상 성분분석 결과 금이 확인되어 금동여래입상으로 명칭이 수정되어야 할 것이다. 금동여래입상은 국내에서 생산된 납을 원료로 하여 제작되었을 것으로 유추할 수 있었고, 표면에 존재하는 개금을 위한 접착제로 보이는 물질은 분석을 통해 옻으로 추정되었다. 보존처리는 상태를 확인하여 물리적, 화학적 방법으로 최소한의 이물질을 제거하고, 안정화처리 및 보호 코팅의 과정을 거쳤다.
본 연구는 청동기-초기철기 시대로 구분되는 선사시대 출토 청동 무기류 25점의 출토지와 생산지의 관계를 파악하기 위해 납동위원소비와 성분분석을 실시하였다. 청동 무기류 25점은 모두 구리-주석-납의 삼원계 합금으로 납이 인위적으로 첨가됨을 확인할 수 있다. 납동위원소비 분석을 통해 청동기-초기철기 시대 무기류는 중국 북부지역을 포함한 다양한 지역의 원료로 제작되어 그 시대의 유통과 교류가 활발했음을 알 수 있다. 또한 세형동검은 한반도 남부 영역분포도의 zone 1-3 및 중국 북부 지역에서, 동과 및 동모는 zone 1 및 zone 4를 제외한 나머지 지역에서 납 원료를 공급받았음을 확인할 수 있다. 출토 청동 무기류 25점의 미량원소 중 은은 부화되어 나타나며 아연 및 코발트는 결핍됨을 알 수 있다. 비소와 안티몬은 일부 시료에만 검출되어 산지 연구를 위한 특정인자로의 가능성을 확인하였다. 납동위원소비 분석은 원료의 산지뿐만 아니라 공반되는 유물의 제작시기를 구분할 수 있으며 유물 내에 결핍, 부화된 미량원소는 원료 산지를 추정하는데 좋은 인자가 될 것으로 생각된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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