InP 기판위에 자발성장법으로 성장된 InAs 양자점은 $1.55{\mu}m$ 영역에서 발진하는 양자점 반도체 레이저 다이오드 및 광 증폭기를 제작할 수 있기 때문에 많은 관심을 받고 있다. 광통신 대역의 $1.55{\mu}m$ 반도체 레이저 다이오드 및 광 증폭기 분야에서 InAs/InP 양자점이 많은 관심을 받고 있으나, InAs/GaAs 양자점에 비해 제작이 어려운 단점을 가지고 있다. InAs/InP 양자점은 InAs/GaAs 양자점에 비해 격자 불일치가 작아 양자점의 크기가 크고 특히 As 계 박막과 P 계박막의 계면에서 V 족 원소 교환 반응으로 계면 특성 저하가 발생하여 성장이 까다롭다. As 과 P 간의 교환반응은 성장온도와 V/III 에 의해 크게 영향을 받는 것으로 보고되었다. 그러나, P계 InGaAsP 박막 위에 InAs 성장 시 발생하는 As/P 교환반응에 대한 연구는 매우 적다. 본 연구에서는 InGaAsP 박막 위에 InAs 양자점 성장 시 GI (growth interruption)에 의한 As/P 교환반응이 InAs 양자점의 형상 및 광학적 특성에 미치는 영향을 연구하였다. 시료는 수직형 저압 Metal Organic Chemical Vapor Deposition (MOCVD)를 이용하여 $520^{\circ}C$의 온도에서 성장하였다. 그림1(a) 구조의 양자점은 InP (100) 기판위에 InP buffer layer를 성장한 후 InP와 격자상수가 일치하는 $1.1{\mu}m$ 파장의 InGaAsP barrier를 50 nm 성장하였다. 그 후 As 분위기 하에서 다양한 GI 시간을 주었고 그 위에 InAs 양자점을 성장하였다. 양자점 성장 후 InGaAsP barrier를 50 nm, InP capping layer를 50 nm 성장하였다. AFM측정을 위해 InP capping layer 위에 동일한 GI 조건의 InAs/InGaAsP 양자점을 성장하였고 양자점 성장 후 As분위기 하에 온도를 내려주었다. 그림1(b) 구조의 양자점은 그림1(a) 와 모든 조건은 동일하나 InAs 양자점과 InGaAsP barrier 사이에 GaAs 2ML를 삽입한 구조이다. 양자점 형상 특성 평가는 Atomic force microscopy를 이용하였으며, 광특성 분석은 Photoluminescence를 이용하였다.
유기금속화학기상증착법으로 InGaAs/InGaAsP/InP 양자점 분자구조를 두 양자점 층간의 거리가 10 nm가 되도록 성장하여 성장된 구조에 대해 C-V, DLTS 및 PL 등의 전기 광학적 물성측정을 하였다. 그 결과 큰 양자점은 작은 양자점과 비교하여 장벽물질의 전도대역 가장자리로부터 먼 쪽에 에너지 준위가 형성되어 있음을 확인하였다. 큰 쪽 양자점에는 최소한 2개 이상의 에너지 준위에 운반자를 포획시킬 수 있음이 확인되었는데, -4 V의 역전압 하에서 측정된 양자점 분자구조의 에너지 준위는 장벽 가장자리로부터 0.35, 0.42, 0.45 eV 의 깊이에 각각 존재하였다. 인가된 전압의 변화에 대하여 약한 전기장 하에서는 양자점 분자구조의 에너지 준위들이 서로 결합되어 있다가 전기장이 증가하면서 이들 두 에너지 준위가 확연히 분리되는 모습을 확인할 수 있었다.
본 연구에서는 GaAs p-i-n 태양전지구조에 InAs 양자점을 삽입하여 계면의 전기장 변화를 Photoreflectance (PR) 방법으로 연구하였다. InAs/GaAs 양자점 태양전지구조는 n-GaAs 기판위에 p-i-n 구조의 태양전지를 분자선박막성장 장치를 이용하여 제작하였다. GaAs p-i-n 태양전지와 p-QD(i)-n 양자점 태양전지를 제작하여 계면전기장의 변화를 PR 신호에 나타난 Franz-Keldysh oscillation (FKO)으로부터 측정하였다. 기본적인 p-i-n 구조에서 두 가지 전기장성분을 검출 하였고 양자점 태양전지구조에서는 39 kV/cm 이상의 내부전기장이 존재함을 관측하였다. 이러한 내부전기장은 양자점 주변에 형성된 국소전기장의 효과로 추측하였다. 아울러 양자점을 AlGaAs 양자우물 구조에 삽입하여 케리어의 구속에 의한 FKO의 변화를 관측하였으며 양자점 태양전지의 구조적 변화에 따른 효율을 측정하여 비교 분석하였다.
금속유기화학증착기 (metal-organic chemical vapor deposition)를 이용하여 분포귀환형 (distributed feed back) InP/InGaAs/InP 회절격자 구조를 제작하고 원자력간현미경 (atomic force microscopy)과 주사전자현미경 (scanning electron microscopy) 실험을 통해 표면 및 단면을 분석하였다. 그 위에 분자선증착기(molecular beam epitaxy)법을 이용하여 자발형성 (self-assembled) InAs/InAlGaAs 양자점 (quantum dot)을 성장하고, 광학적 특성을 온도변화 광여기 발광 (photoluminescence)으로 회절격자 구조 없이 성장한 양자점 시료와 비교 분석하였다. 회절격자의 간격 대비 폭의 비가 약 30%인 InP/InGaAs/InP 회절격자가 제작되었으며, 그 위에 성장된 양자점의 경우 상온 파장이 1605 nm에서 PL이 관찰되었다. 이는 회절격자 없이 같은 조건에서 성장된 시료의 상온 파장인 1587 nm 보다 장파장에서 발광하였으며, 회절격자의 영향으로 양자점 크기가 변하였음을 조사하였다.
Franz Keldysh Oscillation (FKO)은 p-n 접합 구조의 Photoreflectance (PR) spectra에서 표면 및 계면의 전기장(electric field) 특성을 반영한다. InAs/GaAs 양자점 태양전지(Quantum Dot Solar Cell, QDSC) 구조에서 InAs 양자점 층 전후에 AlGaAs 층을 삽입하여 퍼텐셜 장벽(potential barrier) 두께에 따른 PR spectra 및 GaAs-matrix에서 FKO 주파수 특성을 비교 분석하였다. InAs/GaAs 양자점 태양전지는 p-i-n 구조의 i-GaAs에 2.0 monolayer (ML), 8주기의 InAs 양자점 층을 삽입하여 Molecular Beam Epitaxy (MBE) 방법으로 성장하였다. 각 양자점 층 전후에 두께가 각각 0.0, 1.6, 2.8, 6.0 nm인 AlGaAs 층을 삽입하여 퍼텐셜 장벽 두께에 따른 FKO 주파수 변화를 관측하였다. 또한 태양전지 구조의 전기장 분포를 좀 더 용이하게 관측하기 위해 여기 광의 세기(power intensity)를 충분히 낮추어 Photovoltaic effect에 의한 내부 전기장의 변화를 최소화하여 비교 분석하였다. InAs/GaAs 양자점 태양전지 구조에서 AlGaAs 장벽층이 없는 경우, PR spectra의 Fast Fourier Transform 결과에 반영되는 FKO 주파수 특성은 p-i-n 구조 계면에서 공핍층(depletion region)의 space charge field보다 양자점 층의 내부 전기장에 의한 FKO 주파수가 더 큰 진폭(amplitude)을 보였다. 반면에, AlGaAs 장벽층이 삽입되면 두께가 커짐에 따라 p-i-n 구조 계면의 space charge field에 의해 더 큰 진폭의 FKO 주파수가 관측되었다. 이는 AlGaAs 장벽층이 삽입됨으로써 양자점 층 내 양자 상태 수 및 여기광에 의한 캐리어의 수와 관련이 있음을 확인하였으며, 결과적으로 GaAs-matrix에서 p-i-n 구조 계면의 space charge field에 영향을 미치게 됨을 알 수 있다. 이러한 PR 특성 결과들을 InAs/GaAs 양자점 태양전지의 설계 및 제조에 반영함으로써 양자효율 증대에 기여할 것으로 기대된다.
P-modulation doping된 In(Ga)As/InGaAsP 양자점에서의 decay time 특성을 undoped 양자점 시료와의 비교를 통해 살펴보았다. 10 K 에서의 photoluminescence (PL) 세기는 doping 된 양자점이 doping되지 않은 양자점에 비해 약 10배 정도 약하게 나왔다. 또한 Time resolved PL (TR-PL) 실험을 통해 얻은 양자점 시료의 기저상태 PL peak 에서의 decay time은 doping된 양자점이 doping 되지 않은 양자점에 비해 매우 짧게 나왔다. 이러한 PL 세기와 decay time 특성을 통해서 본 연구에서 측정한 doping 된 양자점의 경우에는 doping에 의해 결함이 증가하게 되고, 그로 인해 운반자의 비발광 경로가 증가하게 되어 doping 된 양자점의 경우에 decay time이 짧게 나타나는 것으로 분석하였다.
본 연구에서는 GaAs p-i-n 접합 구조에 InAs 양자점을 삽입한 양자점 태양전지(Quantum Dot Solar Cell; QDSC)의 내부 전기장(internal electric field)을 조사하기 위하여 Photoreflectance (PR) 방법을 이용하였다. QDSC 구조는 GaAs p-i-n 구조의 공핍층 내에 8주기의 InAs 양자점 층을 삽입하였으며 각 양자점 층은 40 nm 두께의 i-GaAs로 분리하였다. InAs/GaAs QDSC는 분자선박막 성장장치(molecular beam epitaxy; MBE)를 이용하여 성장하였다. 이 때 양자점의 형성은 InAs 2.0 ML(monolayer)를 기판온도 $470^{\circ}C$에서 증착하였다. QDSC 구조에서 여기광원의 세기에 따른 전기장의 변화를 조사하였다. 아울러 양자점 층 사이의 i-GaAs 층 내에 6.0 nm의 AlGaAs 퍼텐셜 장벽(potential barrier)을 삽입하여 퍼텐셜 장벽 유무에 따른 전기장 변화를 조사하였다. PR 측정에서 여기광원으로는 633 nm의 He-Ne 레이저를 이용하였으며 여기광의 세기는 $2mW/cm^2$에서 $90mW/cm^2$까지 변화를 주어 여기광세기 의존성실험을 수행하였다. 여기광의 세기가 증가할수록 photovoltaic effect에 의한 내부 전기장의 변화를 관측할 수 있었다. PR 결과로부터 p-i-n 구조의 p-i 영역과 i-n 접합 계면의 junction field를 검출하였다. p-i-n의 i-영역에 양자점을 삽입한 경우 PR 신호에서 Franz-Keldysh oscillation (FKO)의 주파수가 p-i-n 구조와 비교하여 변조됨을 관측하였다. 이러한 FKO 주파수성분은 fast Fourier transform (FFT)을 이용하여 검출하였다. FKO의 주파수 성분들은 고전기장하에서 electron-heavyhole (e-hh)과 electron-lighthole (e-lh) 전이에 의해 나타나는 성분으로 확인되었다.
산업 전반에 걸쳐 중요한 광원인 808 nm 대역의 레이저 다이오드 제작에는 현재 InGaAsP/InGaP/GaAs 및 InGaAlAs/GaAs 양자우물을 이용하여 제작되고 있다. 이는 양자우물과 이를 둘러싸는 장벽물질간의 band-offset이 적어 효율적인 고출력 레이저 다이오드의 제작에 어려움이 있기 때문에 강한 캐리어 구속 효과를 지니는 양자점을 사용하는 것이 고출력 레이저 다이오드를 제작할 수 있는 방법이다. 실험에 사용된 InAlAs 양자점은 Riber사의 compact21 MBE 장치를 사용하여 성장하였으며 GaAs기판을 610도에서 가열하여 표면의 산화층을 제거하고 580도에서 약 100 nm 두께의 GaAs 버퍼층 및 30 nm 두께의 $Al_{0.4}Ga_{0.6}As$층을 성장하였다. GaAs 기판의 온도를 내린 후 migration enhanced epitaxy 방법을 사용하여 InAs 및 AlAs를 번갈아 주입하여 성장하였다. InAlAs 양자점의 성장 중에 InAlAs의 양, 성장 온도, As flux량 및 As 분자 상태 변화 등 다양한 조건을 변화 시켜 샘플을 성장시켰다. 그 결과 기판 온도가 600도이며 As4 flux가 $1\;{\times}\;10^{-6}\;Torr$ 조건하에서 성장한 InAlAs/AlGaAs 양자점이 양질의 808 nm의 파장 대역을 얻을 수 있었다.
$1.55\;{\mu}m$ 대역의 레이저 다이오드를 제작하기 위해, InP(001) 기판에 InAlGaAs 물질을 장벽층으로 하는 InAs 양자점 구조를 분자선증착기 (MBE)를 이용하여 성장하고 구조 및 광학적 특성을 Double Crystal X-ray Diffraction (DCXRD), Atomic Force Microscopy (AFM), Photoluminescence (PL)을 이용하여 평가하였다. 일반적으로 InAlGaAs 물질은 고유한 상분리 현상 (Phase Separation)이 나타나는 특성이 있으며, 이는 양자점 성장에 중요한 요인으로 작용할 수 있다. 이러한 InAlGaAs 물질의 상분리 현상을 기판온도 ($540^{\circ}C$, $555^{\circ}C$, $570^{\circ}C$)를 비롯한 성장변수를 변화시켜 제어하고 InAs 양자점 형성에 어떠한 영향을 미치는지를 분석하였다. 540의 성장온도에서 InP(001) 기판에 격자정합한 InAlGaAs 장벽층이 성장온도를 $570^{\circ}C$로 증가시킬 경우 기판에 대하여 인장 응력 (Tensile Strain)을 받는 구조로 변화되었다. 인장응력을 받는 InAlGaAs 장벽층을 Ga Flux 양을 조절하여 격자정합한 InAlGaAs 층을 형성할 수 있었다. AFM을 통한 표면 형상 분석 결과, 서로 다른 기판온도에서 성장한 InAlGaAs 물질이 InP(001) 기판에 격자정합 조건일지라도 표면의 거칠기 (Surface Roughness)는 매우 다른 양상을 보였고 InAs 양자점 형성에 직접적으로 영향을 주었다. $570^{\circ}C$에서 성장한 InAlGaAs 위에 형성한 InAs 양자점의 가로방향 크기를 세로방향 크기로 나눈 비율이 1.03으로서, 555와 $540^{\circ}C$의 1.375 와 1.636와 비교할 때 모양 대칭성이 현저히 개선된 것을 알 수 있다. 상분리 현상이 줄어 표면 거칠기가 좋은 InAlGaAs 위에 양자점을 형성할 때 원자들의 이동도가 상대적으로 높아 InAs 양자점의 크기가 증가하고, 밀도가 감소하는 현상이 나타났다. 또한 InAlGaAs 장벽층이 InP(001) 기판을 기준으로 응력 (Compressive 또는 Tensile)이 존재하는 경우, InAs 양자점 모양이 격자정합 조건 보다 비대칭적으로 변하는 특성을 보여 주었다. 이로부터, 대칭성이 개선된 InAs 양자점 형성에 InAlGaAs 장벽층의 표면 거칠기와 응력이 중요한 변수로 작용함을 확인 할 수 있었다. PL 측정 결과, 발광파장은 $1.61\;{\mu}m$로 InAs 양자구조 형상에 따라 광강도 (Intensity), 반치폭 (Line-width broadening) 등이 변화 되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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