Reductive degradation of hexahydro-1,3,5-trinitro-1,3,5-triazine (RDX) by nanoscale zero-valent iron (nZVI) was investigated to evaluate the feasibility of using it for in-situ groundwater remediation. Batch experiments were conducted to quantify the kinetics and efficiency of RDX removal by nZVI, and to determine the effects of pH, dissolved oxygen (DO), and ionic strength on this process. Experimental results showed that the reduction of RDX by nZVI followed pseudo-first order kinetics with the observed rate constant (kobs) in the range of 0.0056-0.0192 min−1. Column tests were conducted to quantify the removal of RDX by nZVI under real groundwater conditions and evaluate the potential efficacy of nZVI for this purpose in real conditions. In column experiment, RDX removal capacity of nZVI was determined to be 82,500 mg/kg nZVI. pH, oxidation-reduction potential (ORP), and DO concentration varied significantly during the column experiments; the occurrence of these changes suggests that monitoring these quantities may be useful in evaluation of the reactivity of nZVI, because the most critical mechanisms for RDX removal are based on the chemical reduction reactions. These results revealed that nZVI can significantly degrade RDX and that use of nZVI could be an effective method for in-situ remediation of RDX-contaminated groundwater.
A persulfate(PS)/sulfidated microscale zero-valent iron(S-mZVI) system was tested for treating a soil contaminated with phenol. Sulfidation of bare mZVI was conducted using a mechanochemical process utilizing a ball mill in order to improve persulfate activation capacity and stability of unmodified mZVI. The synthesized S-mZVI performed markedly better than the bare mZVI in activating PS. The optimum molar ratio of sulfur to mZVI was around 0.12. In the soil slurry experiments, a very rapid and complete removal of phenol was observed at the optimum molar ratios of PS to S-mZVI of 2:1 and PS to phenol of 16:1. The phenol removal efficiencies decreased as the water content of the slurries decreased. This was believed to be due to increased soil oxidant demand as the amount of soil was increased as relative to the water content. To evaluate the field applicability of the process, slurry experiments adopting high soil contents were carried out that simulated in-situ soil mixing conditions. These experiments resulted in substantially compromised degradation efficiencies of 54.3% and 43.8% within 4 hours. The current study generally shows that the PS/S-mZVI process has a potential to be developed into a remediation technology for soils contaminated with organics.
유기물에 의한 지하수 자원의 오염이 중요한 환경 문제로 대두되고 있다. 계면활성제 증진 대수층 복원(SEAR)은 유기 오염물에 대하여 가장 유망한 원위치 복원법 중 하나로 인식되고 있다. 계면활성제 또는 계면활성제/폴리머 용액은 복원 프로세스를 촉진시켜 물 세척 시보다 처리 시간을 크게 감소시킨다. 유기물로 오염된 대수층 복원을 위하여 계면활성제 기반의 처리법을 설계할 때 충분한 수치 시뮬레이션을 통한 사전 분석이 매우 중요하다. 본 연구에서는 3차원 다상 다성분 유한 차분 모델인 UTCHEM을 이용하여 유기물 오염 대수층에 대한 SEAR 과정 중 미세에멀젼의 형성과 유동을 분석하였다. 본 연구에서 고려한 복원 프로세스 변수로는 주입 유체의 배열, 유체 주입 및 추출율, 계면활성제 슬러그 및 추격수 내 폴리머 농도, 계면활성제 슬러그 주입 시간 등이다. 각 변수에 대하여 주입 및 생산정에서의 변화와 유기상의 공간적 분포를 비교하였다. 이 결과로부터 정화 시간 및 누적 유기물 회수량을 검토하였다. 본 연구의 결과는 비수상 액체로 오염된 대수층의 정화 시 설계 전략을 수립하는데 중요한 정보를 제공한다.
이 연구는 공기주입법(in-situ air sparging; IAS)이 결합된 증기추출법(vapor extraction; VE)을 이용한 실내 실험 연구로 비수용성액체 유기물(non-aqueous phase liquids; NAPLs)의 총유류계탄화수소(total petroleum hydrocarbons; TPHs), 트리클로에틸렌(trichloroethylene; TCE), 퍼클로로에틸렌(perchloroethylene; PCE), 벤젠(benzene), 톨루엔(toluene), 에틸벤젠(ethylbenzene) 및 크실렌(xylenes)을 제거하기 위한 목적으로 국내 만돌, 하전, 상암, 부산만내 해양 퇴적물들을 대상으로 실험 하였다. 만돌 퇴적물은 사질(sand; S) 특성(평균입도 1.789 ${\Phi}$), 하전은 모래실트(sandy Silt; sZ) 특성(평균입도 5.503 ${\Phi}$) 및 상암은 실트(Silt; Z) 특성(평균입도 5.835 ${\Phi}$)을 나타내었다. 그리고 부산지역 퇴적물은 점토(Clay; C) 특성(평균입도 8.528 ${\Phi}$)을 나타내었다. 48시간 동안 공기를 주입하지 않은 B1 (0 L/min) 컬럼에서 남아있는 TPHs는 만돌, 하전, 상암지역 및 부산지역 샘플퇴적물에서 각각 약 2,459, 6,712, 4,348, 14,279 ppm으로 분석 되었다. 그리고 만돌, 하전, 상암지역 및 부산지역 샘플퇴적물의 B2 (3 L/min)-B5 (5 L/min) 컬럼에서 TCE는 99.5-100.0% 제거되었으며, PCE는 93.2-100.0%까지 제거된 결과를 보였다. 입자크기에 따른 각 성분의 제거량과의 상관관계는 TCE, PCE, toluene, etylbenzene, xylene, BTEX에서 모두 0.90-0.99의 밀접한 상관계수를 보였다. 그러나 TPHs에서는 0.76, Benzene에서는 0.71의 낮은 상관계수를 보였다.
This study was performed to identify the optimal operating conditions and to evaluate the xylene removal efficiency, applying in-situ soil flushing with the low concentrated solution of 'Tween 80' at the xylene contaminated site. The pilot scale test site ($5m{\times}5m{\times}3m$), was mainly composed of 'sandy loam', with the average hydraulic conductivity of $9.1{\times}10^{-4}cm\;s^{-1}$. The average xylene concentration of the site was 42.1 mg $kg^{-1}$, which was more than 2.5 times higher than Korea soil pollution warning limit (15 mg $kg^{-1}$). For the soil flushing, 7,800 L of 0.1~0.2% surfactant solution was injected into three injection wells at the average injection time of 9 hr $d^{-1}$ for 10 days, followed by the additional only groundwater injection of 6,000 L. The same amount of the effluent solution was extracted from three extraction wells. From the analysis for xylene concentration of all effluent at 3 extraction wells, total 166 g of xylene was removed by in-situ surfactant flushing. Even though the residual xylene concentrations of 7 soil sampling locations in the test site were different due to the soil heterogeneity, from the comparison of xylene concentration at 7 locations before/after the feasibility test, 53.9% of the initial xylene in the site was removed from three extraction wells (mainly Ext-N and Ext-M well). The results showed that the in-situ soil flushing by using low concentrated 'Tween 80' solution had a great potential to remediate the xylene contaminated site.
기존의 SVE 공정에 공기 대신 오존을 주입하여 유류물질의 지중분해를 유도하고 추출가스의 처리부담을 최소화할 수 있는 복원 신공정 개발을 위한 기초연구를 수행하였다. 이를 위하여 비휘발성 유류물질인 디젤유를 처리대상물질로 하여 토양칼럼실험을 통해 오존주입에 의한 지중분해 가능성을 검토하였다. 수분함량 8.39%의 실토양에 디젤유를 혼합하여(초기농도 1,485mg-DRO/kg-soil)칼럼에 충진시킨 후 119.0$\pm$6.1mg/L의 농도를 가지는 오존가스를 50mL/min의 유량으로 연속 주입하였을 때 14시간 반응후 칼럼 상 하부의 디젤유 제거율은 각각 87.9%, 100.0%를 나타내어 비교적 빠른 시간내에 효과적으로 처리되는 것으로 나타났다. 한편 동일한 조건에서 오존가스 대신 공기를 주입하였을 때 공기 유입 및 유출부 모두 총 14시간 동안의 접촉시간 동안 30%이내의 제거율을 나타냄에 따라 디젤오염토양에 대한 기존 SVE공정의 적용한계를 확인하였다.
지층구성이 복잡하고 저투수성의 토양이 분포하는 경우 정화효율은 급격히 저하되고 실질적인 정화가 이루어지지 않거나 정화기간이 증가하는 등의 문제가 발생한다. 효율적인 정화를 위해서는 투수성이 개선되어 오염된 구간으로 정화제 주입하여 오염물질과 충분한 접촉이 이루어져야 한다. 본 연구는 균열형성과 효과적인 정화제 유도를 위해 플라즈마 블라스팅, 공압파쇄, 진공추출을 복합적으로 활용하는 PPV 공법의 유체 전달특성을 분석하고 기존공법과의 비교를 통해 개선효과를 평가하였다. 연구는 TPH(Total petroleum hydrocarbons)로 오염된 실제 오염부지에 대한 정화제 전달효과를 확인하기 위한 실증시험을 수행하였으며 정화제의 전달특성과 영향범위 등을 산정하기 위해 주입량과 주입시간을 모니터링하고, 정성적인 지중환경 변화요인을 확인하고자 전기비저항탐사를 수행하였다. 또한, 투수시험을 수행하여 각 공법에 대한 투수성 변화를 평가하였다. 정화제의 주입량 모니터링 결과, 주입량은 대조군 대비 실험군의 주입량이 약 4.74~7.48배 증가하였고, 단위 시간 당 주입 유량(L/min)은 약 5.00~7.54배 실험군의 전달률이 빠른 것으로 분석되었다. 전기비저항탐사 결과, 실험군의 비저항변화비는 대조군과는 달리 지표까지 영향을 주어 비저항값이 전체적으로 감소하는 경향을 보인다. 따라서 실험군은 지표 상부에 분포하는 토사층까지 과산화수소 등의 유체 확산이 이루어져 저비저항 변화비가 감소하는 것을 볼 수 있으며 주입정과 추출정 사이의 수평적 변화비는 약 1.12~2.38배 비저항값이 감소되었다. 투수성의 경우, 대조군과 실험군 모두 유사한 초기 투수성을 보였으나 과산화수소의 정화기작 영향으로 투수성이 감소하는 특성을 나타내는 것으로 확인되었다. 수리전도도의 변화를 정량적으로 평가하면, 대조군은 시험 종료 후 초기 수리전도도 대비 21.1%의 수리전도도를 나타내어 투수성이 급격히 저하되는 양상을 보였으나 실험군은 실험종료 후 초기치 대비 81.3%로 초기 수리전도도와 근접한 값을 나타내는 것으로 파악되었다. 현장조사로 확인된 수리전도도와 정화재 주입실험을 통한 정화제 주입용량(m3/hr), 토양특성분석(함수비, 밀도)을 통한 공극률(%)의 분석을 통해 영향반경(ROI)을 산정산 결과, PPV 공법의 영향반경(ROI)은 대조군에 비해 평균 220% 개선되는 것으로 확인되었다. 이와 같은 성과는 PPV 공법 적용으로 인하여 기존공법 대비 보다 넓은 범위에 걸쳐 효율적인 정화제 전달이 가능하고 정화기작에서 나타나는 투수성 저해요인을 상당부분 극복할 수 있으며, 약 2배 이상의 영향반경 증대를 통해 정화효율을 높일 수 있음을 지시하는 중요한 지표로 볼 수 있다.
This paper presents the results of laboratory investigation performed to study the role of different air sparging system parameters on the removal of benzene from saturated soils and groundwater. A series of one-dimensional experiments was conducted with predetermined contaminant concentrations and predetermined injected airflow rates and pressures to investigate the effect of soil type and the use of pulsed air injection on air sparging removal efficiency. On the basis of these studies, two-dimensional air sparging remediation systems were investigated to determine the effect of soil heterogeneity on the removal of benzene from three different homogeneous and heterogeneous soil profiles. This study demonstrated that the grain size of the soils affects the air sparging removal efficiency. Additionally, it was observed that pulsed air injection did not offer any appreciable enhancement to contaminant removal for the coarse sand; however, substantial reduction in system operating time was observed for fine sand. The 2-D experiments showed that air injected in coarse sand profiles traveled in channels within a parabolic zone. In well-graded sand the zone of influence was found to be wider due to high permeability and increased tortuosity of this soil type. The influence zone of heterogeneous soil (well-graded sand between coarse sand) showed the hybrid airflow patterns of the individual soil test. Overall, the mechanism of contaminant removal using air sparging from different soil conditions have been determined and discussed.
본 연구에서는 선로상의 소규모 유류오염 도상자갈을 대상으로 펜톤산화를 적용하였다. 이를 위해 현장의 오염도상자갈을 채취하여 실험실에서 주요인자들에 대한 실험을 수행하였으며, 이 후 소규모로 오염된 역사 내 선로에서 원위치 펜톤산화의 적용가능성을 확인하였다. 그 결과, 실험실 조건에서는 0.1 mol Fe/L $H_2O_2$의 조건으로 도상자갈 잔류 TPH 농도를 약 1,000 mg/kg-ballast 수준으로 낮출 수 있었다. 그러나 원위치 현장적용에서는 자갈궤도의 배수특성으로 인해 $H_2O_2$의 상당량이 충분히 반응하지 못하고 하부로 배출되어 펜톤반응의 현장적용성 향상을 위한 추가적인 연구가 요구된다.
본 연구의 목적은 실제 디젤유로 오염된 불포화 토양을 복원하기 위해 수행되었던 고온공기 주입 파일롯 테스트에서 토양온도 변화가 생분해 속도에 미치는 영향을 알아보고자 히는 것이었고, 이것을 토대로 현장 생분해 속도, 최적의 생분해 온도 및 1차 분해 속도 상수를 도출하고 총복원기간을 예측해 보았다. 실험은 과거 디젤유 누출 사고가 있었던 고농도 오염지역에 대해 토양의 온도별 현장 호흡률(in-situ respiration)을 약 10일 간격으로 측정하는 식으로 진행되었다. 적용된 복원공법은 고온공기를 주입/추출하여 1차적으로 오염된 디젤 성분을 휘발, 추출하고 이어서 토양의 잔열과 미생물 생분해를 이용하여 토양내 잔류 디젤을 제거하는 후속공정으로 이루어졌다. 토양온도 $26\sim60^{\circ}C$ 범위에서 산소소비속도는 $2.2\sim46.3%/day$ 값을 보였고 $32^{\circ}C$에서 가장 빠른 46.3%/day를 나타냈다. 산소소비속도를 기준으로 하여 계산한 0차반응 생분해 속도(biodegradation rate)는 $6.5\sim21.3mg/kg-day$ 이었고 역시 토양온도 $ 32^{\circ}C$ 에서 최대값을 보였고 그 이전과 이후는 각각 감소된 값을 나타냈다. 주기적으로 측정된 현장호흡률을 바탕으로 계산한 1차 분해속도 k는 몇가지 온도 범위에서 즉, $0.0027\;d^{-1}(@32.8^{\circ}C),\;0.0013\;d^{-1}(@41.1^{\circ}C)$ 그리고 $0.0006\;d^{-1}(@52.7^{\circ}C)$ 이었다. 토양의 초기 TPH 농도 대비목표 농도를 870 mg/kg으로 가정했을 경우 소요 복원기간은 $2\mu9$년 정도 소요되는 것으로 예측되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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