고준위방사성폐기물에서 유출되어 나오는 아이오딘의 이동을 저지하기 위하여 은을 흡착시킨 벤토나이트 블록에 NaI 용액을 흘려주었을 때 대부분의 아이오딘이 흡착되었다. 이 은이온에 의한 아이오딘의 저지 메커니즘을 상세히 조사하기 위하여 아이오딘과 접촉하기 전후의 은이 흡착된 벤토나이트의 X-ray Absorption Near Edge Structure (XANES)와 Extended X-ray Absorption Fine Structure (EXAFS) 스펙트 럼과 표준물질로서 AgO, $Ag_2O$, AgI의 스펙트럼을 비교하였다. 그 결과, 벤토나이트에 흡착되었던 은이 떨어져 나와 AgI 침전 클러스터를 형성함으로서 아이오딘의 이동이 지연되는 것으로 생각된다.
Spent nuclear fuels are regarded as a high level radioactive waste and they will be disposed in a deep geological repository. To maintain the safety of the repository for hundreds of thousands of years, the spent fuels are encapsulated in a disposal canister and the canister containing spent fuels should have the structural integrity and the corrosion resistance below the several hundreds meters from the ground surface. In this study, the concept of the spent fuel encapsulation process and the process equipment fur deep geological disposal were established. To do this, the design requirements, such as the functions and the spent fuel accumulations, were reviewed. Also, the design principles and the bases were established. Based on the requirements and the bases, the encapsulation process and the equipment from spent fuel receiving process to transferring canister into the underground repository including hot cell processes was established. The established concept of the spent fuel encapsulation process and the process equipment will be improved continuously with the future studies. And this concept can be effectively used in implementing the reference repository system of our own case.
본 연구는 고방사성해수폐액 (HSW)으로부터 Barium (Ba)이 함침된 4A 제올라이트 (BaA)에 의한 고방사성핵종 중에 하나인 Sr의 흡착 제거를 수행하였다. BaA에 의한 Sr의 흡착 (BaA-Sr)은 Ba의 함침농도 20.2wt% 이상에서 Ba의 함침농도가 증가할수록 감소하며 Ba 함침농도는 20.2wt% 정도가 적당하였다. 그리고 BaA-Sr 흡착은 BaA 내 4A에 의한 Sr 흡착 (4A-Sr)에 $BaSO_4$ 침전에 따른 Sr 공침이 첨가되어, Sr의 농도가 0.2 mg/L 이하 (HSW 내 실제 Sr 농도 수준)에서 BaA는 m/V (흡착제량/용액 부피)=5 g/L, 4A는 m/V >20 g/L에서 99% 이상의 Sr 제거가 가능하였다. 이는 흡착제 단위 g 당 Sr의 처리용량 및 2차 고체폐기물 (폐흡착제 등) 발생량 저감화 차원에서 BaA-Sr 흡착이 4A-Sr 흡착보다 우수함을 나타낸다. 또한 BaA-Sr 흡착이 증류수보다 해수폐액에서 Sr의 제거능이 우수하여 HSW로부터 직접 Sr을 제거하는 데 효과적일 것으로 보인다. 반면에 BaA에 의한 Cs의 흡착 (BaA-Cs)은 주로 BaA 내 4A에 의해서 이루어지고 있어 함침 Ba의 영향은 거의 없는 것 같다. 한편 BaA-Sr 흡착속도는 유사 2차 속도식으로 표현할 수 있으며, Sr의 초기농도 및 V/m 비 증가에 따라서 속도상수 ($k_2$)는 감소하지만 평형흡착량 ($q_e$)은 증가하고 있다. 그러나 용액의 온도증가에 따라서는 반대로 $k_2$는 증가하지만 $q_e$는 감소하고 있다. BaA-Sr 흡착 활성화에너지는 약 38 kJ/mol 로 강력한 결합 형태를 이룬 화학흡착은 아니더라도 물리적 흡착보다 화학적 흡착이 지배적일 것으로 보인다.
전세계 주요 원자력선진국들의 사용후핵연료 처리에 대한 기술 및 정책현황을 알아보고 향후 우리나라의 연구방향을 제시해 보았다. 재처리 정책을 가진 소위 핵연료주기 국가들은 최근 선진핵 연료주기기술에 기초한 새로운 사용후핵 연료 관리정책을 발표하였다. 그 정책은 사용후핵연료 내에 함유된 우라늄 또는 초우란 원소들을 재순환하고 고독성의 방사성 물질 및 장반감기를 가진 물질들을 소멸하거나 단반감기 원소로 변환하는데 초점을 맞추고 있다. 이러한 정책은 원자력의 자원 활용성을 높일 뿐만 아니라, 영구 처분할 고준위폐기물의 양을 감소시켜 궁극적으로 원자력의 지속가능성을 높여 준다. PUREX 방법에 기초한 습식재처리를 우선순위로 선택한 대부분의 국가들은 이 습식방법이 건식방법에 비해 실용화에 앞서 있음을 그 선택 의 근거로 든다. 그러나 습식방법은 건식에 비해 핵확산저항성 측면에서 더욱 민감하다. 왜냐하면 이 습식방법은 약간의 공정수정에 의해 순수 플루토늄을 회수 할 수 있기 때문이다. 반면에 아직까지 실용화 단계까지는 도달해 있지 않지만 고온 용융염을 사용하는 Pyroprocess와 같은 건식처리 방법은 순수한 플루토늄을 회수 할 수 없어서 핵비확산성 측면에서 유리하며, 제4세대 원자로로 고려되는 고속로의 핵연료주기 등에도 여러 가지 이점을 가지고 있다. 따라서 우리나라의 경우 현재 이 Pyroprocess에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다.
원자력 발전이 중요한 에너지 공급역할을 담당하기 위해서는 안전성을 확보하고, 사용 후 핵연료 문제를 해결하여야 한다. 이와 같은 문제를 해결하기 위한 방안으로 소듐이나 납비스무스 공융합금 등과 같은 액체금속을 냉각재로 이용하는 방안이 연구되고 있다. 본 논문에서는 액체금속 유동모사 실증 설비 개발을 위한 설계변수 검토, 설계 해석, 구조재의 선정 및 설비 개발 결과를 서술하였다. 설비의 개발은 열수력 해석코드의 해석을 통해 수행되었고 충분한 자연순환 유량을 갖는 설비제작 기술을 확보하였다.
In this study, data on radionuclide migration and retardation processes in the engineered and natural barriers of High-Level Radioactive Waste (HLW) repository have been reviewed and compiled for use in the performance assessment of a HLW disposal system in Korea. The status of the database on radionuclide migration and retardation that is being developed in Korea is investigated and summarized in this study. The solubilities of major actinides such as D, Th, Am, Np, and Pu both in Korean bentonite porewater and in deep Korean groundwater are calculated by using the geochemical code PHREEQC (Ver. 2.0) based on the KAERI-TDB(Korea Atomic Energy Research Institute-Thermochemical Database), which is under development. Databases for the diffusion coefficients ($D^b_e$ values) and distribution coefficients ($K^b_d$ values) of some radionuclides in the compacted Korean Ca-bentonite are developed based upon domestic experimental results. Databases for the rock matrix diffusion coefficients ($D^r_e$ values) and distribution coefficients ($K^r_d$ values) of some radionuclides for Korean granite rock and deep groundwater are also developed based upon domestic experimental results. Finally, data related to colloids such as the characteristics of natural groundwater colloids and the pseudo-colloid formation constants ($K_{pc}$ values) are provided for the consideration of colloid effects in the performance assessment.
본 연구에서는 현재 국내에서 고준위 방사성폐기물 처분장의 잠재적인 완충재 물질로 고려되고 있는 경주벤토나이트에서 발생 가능한 벤토나이트 콜로이드로의 우라늄(VI) 수착특성에 대한 실험적 연구를 pH 및 이온강도의 함수로 수행하였다. 경주벤토나이트로부터 분리된 콜로이드는 주로 몬모릴로나이트로 구성되어 있다. 중력여과법을 사용하여 측정한 결과 농도 및 크기는 약 5100 ppm 및 200-450 nm 이었다 우라늄 수착실험에 대한 공시험을 수행하여 수착 반응용기 벽면에 흡착, 침전, 한외여과에 의해 손실된 우라늄 양을 평가하였다. 이러한 과정에 의해 제거된 우라늄의 양은 미량이었다. 그러나 한외여과에 의한 우라늄 손실의 경우 이온강도가 낮은 경우 즉, 0.001 M $NaClO_4$의 경우 한외여과 필터의 표면전하 역전에 의한 양이온 수착 영향으로 인해 매우 높은 핵종 손실을 유발하였다. 벤토나이트 콜로이드에 대한 우라늄(VI)의 수착 분배계수 $K_d$ (또는 의사콜로이드 형성상수)는 PH 및 이온강도에 따라 $10^4{\sim}10^7 mL/g$ 값을 가지며 pH 중성영역인 6.5 근처에서 최대값을 가지는 것으로 나타났다. 벤토나이트에 대한 우라늄(VI)의 수착은 pH, 이온강도, 탄산농도 등과 같은 지화학적 변수들에 의존하는 수용액에서 우라늄화학종과 매우 밀접한 관련이 있다 따라서 벤토나이트 완충재로부터 발생된 벤토나이트 콜로이드는 높은 수착능으로 인해 우라늄(VI)을 의사콜로이드(pseudo-colloid)의 형태로 지질학적 매질을 통해 이동시킬 수 있을 것이다.
고준위방사성폐기물의 처분은 고심도 암반내에 처분시스템을 구축하는 심층 처분방법이 고려된다. 심층 처분은 처분용기, 완충재, 뒷채움재, 근계암반의 설계 요소인 공학적방벽과 천연 방벽으로 구성된다. 공학적방벽 중에서 벤토나이트 완충재는 암반으로부터 유입되는 지하수 흐름을 최소화하고 핵종 유출을 저지하는 기능을 한다. 지하수 유입으로 인한 완충재의 수리전도도 특성 규명은 처분장 공학적방벽의 안정성 및 건전성에 대한 성능 평가에 있어 중요한 사안이다. 본 연구에서는 경주 벤토나이트를 이용하여 다양한 건조밀도와 온도 조건에 따라 포화 수리전도도 실험을 수행하였으며, 120개의 실험 결과를 다중 회귀 분석을 통해 수리전도도 추정 모델을 제시하였다. 실험 결과에서는 건조밀도가 커질수록 수리전도도가 감소하는 경향이 나타났다. 또한, 온도가 증가할수록 수리전도도가 증가하였다. 이러한 실험 결과들을 종합한 다중 회귀 분석 결과에서는 수리전도도 추정식의 결정계수(R2)가 0.93으로 높게 나타났다. 본 연구에서 제시된 수리전도도 추정식은 벤토나이트 완충재의 성능과 연관된 건조밀도와 온도의 영향을 고려하여 처분시스템의 공학적방벽 설계에 활용 될 것으로 판단된다.
KURT(KAERI Underground Research Tunnel) 부지 부근에 가상의 처분장을 설정하고, 해당 부지의 세 지점에서 방사성폐기물로부터 누출된다고 가정한 방사성 핵종의 이동 시간을 계산하였다. 핵종의 이동 경로는 핵종 누출 지점에서 천부 지하수대까지로 설정하고 KURT 주변 지하수 유동계 모의를 통해 결정하였다. 세 지점은 지하수가 빠르게 유동하는 구조(highly water-conductive feature)를 지나가기 때문에 천부 지하수까지 도달하는데 상대적으로 적은 시간이 걸리는 지점으로 선정되었다. 핵종의 이동 시간은 TDRW(Time-Domain Random Walk) 기법을 통해 계산하였다. 지하수 내의 핵종의 이동 시간을 계산하기 위해, 이류(advection)와 분산(dispersion) 이외에 암반 기질(rock matrix)로의 확산(diffusion)과 기질 내부에서의 흡착(sorption)이 고려되었고, 핵종의 붕괴 및 변환에 의한 영향도 몇 개의 붕괴 사슬(decay chain)을 이용하여 계산에 반영하였다. 계산 결과를 보면, 지표 부근의 천부 지하수에 도달하는 핵종의 시간당 이동량(mass flux)은 복수의 이동 경로뿐만 아니라 핵종의 반감기와 암반 기질 내에서의 핵종의 흡착 분배 계수에 크게 영향을 받는 것으로 나타났다. 따라서 보다 안정적이고 불확실성이 감소된 심지층 처분장의 안전성 평가를 위해 우선적으로 필요한 사항으로는, 장반감기 핵종에 대한 평가가 이동 과정 이외에 저장 용기에 들어있는 상태에서부터 면밀하게 이루어져야 하고, 암반 기질에서 발생하는 핵종의 흡착 과정이 심부 현장 조건을 반영하여 평가되어야 할 것으로 생각된다.
열-수리-역학-화학적 복합거동의 영향은 고준위방사성폐기물 심층 처분시스템의 성능평가 및 안전성 평가 측면에서 중요하기 때문에 이를 분석하고 예측하기 위한 해석모델과 수치해석 기법이 필요하다. 하지만, 장기간에 걸쳐 발생하는 열-수리-역학-화학적 복합거동에 관련된 다양한 현상들이 비선형적 거동을 보이고 그 구성방정식들의 상관관계가 명확하지 않기 때문에 이를 정확하게 해석하고 예측할 수 있는 수치모델과 모델링 기법을 개발하는 것은 매우 어렵다. 뿐만 아니라, 개발된 수치모델과 모델링 기법을 검증하기 위해서는 오랜 시간동안 수행되어야 하는 고비용의 실험실 시험과 현장시험이 필요하기 때문에 열-수리-역학-화학적 복합거동 분석과 예측을 위한 수치모델과 모델링 기법의 개발뿐만이 아니라 검증 역시 쉽지 않다. 이러한 문제를 해결하여 효과적인 수치모델 및 해석기법 개발과 실험실 시험 및 현장시험 데이터를 활용한 검증을 수행하기 위해 국제공동연구 DECOVALEX(DEvelopment of COupled models and their VALidation against EXperiment) 프로젝트가 1992년부터 시작되었다. 한국의 경우, 한국원자력연구원이 2008년부터 DECOVALEX-2011, DECOVALEX-2015, 그리고 DECOVALEX-2019에 참여하였다. 본 기술 보고에서는 지난 3단계의 DECOVALEX 프로젝트에서 수행된 모든 과제의 주요 내용을 국내 암반 및 지반공학자들에게 소개하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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