중금속 및 유류 오염토양 정화를 위해 효율적인 토양세척법과 공정 선정을 목적으로 최적의 오염정화 설계인자를 제시하기 위한 실험적 연구를 수행하였다. 실험 분석항목은 구리, 납, 아연을 포함하는 중금속 항목과 총석유계탄화수소(TPH)인 유류 항목에 대해 흡광광도법(absorptiometric analysis), 기체크로마토그래피(gas chromatography)법을 이용하여 단계별로 분석하였다. 실험방법은 최적 세척용매(washing solution) 결정시험, 최적 세척시간(washing time) 도출시험, 최적 진탕비(dilution ratio) 결정시험 등을 통해 얻어진 결과를 토대로 계면활성제(surfactant) 첨가량별 중금속 용출영향 분석시험, 미생물 및 과산화수소 주입시험 순으로 실시하였다. 실험결과에서 세척용매인 염산 0.1 mole, 체류시간 1시간, 진탕비 1 : 3 조건에서 오염물질의 저감효과가 우수하게 나타났으며, 이들 조건을 적용하였을 때 1%의 계면활성제를 세척 용매에 첨가하였을 경우 추가적인 오염물질의 농도저감 효과를 보이는 것으로 확인되었다. 또한 미생물과 과산화수소 주입에 따른 추가적인 TPH 농도 저감이 있는 것으로 파악되었다.
중금속으로 오염된 폐금은광산 주변 논토양에 탄소원을 주입하였을 경우 토착미생물에 의한 중금속의 거동 변화를 실험적으로 확인하고, 미생물학적 황산염환원을 촉진하기 위하여 황산염을 주입하였을 경우의 지구화학적 변화를 관찰하였다. 혐기적 조건에서 오염 토양에 유산염과 포도당 둥의 탄소원을 공급하고 토착미생물을 접종한 후 약 100일 동안 반응시켰으며 반응 시작 후 60일이 경과하였을 때 황산염 250 mg/L를 인위적으로 주입하였다. 유산염을 공급하였을 때 실험 기간 중 pH는 7~8 내외를 유지하였으나 포도당을 공급한 경우에는 초기 24일까지 평균 4.8의 pH를 보이다 이후 7.6까지 증가하였다. 이러한 pH 차이는 포도당을 공급하였을 때 Fe와 대부분의 중금속이 유산염에 비하여 높은 함량으로 용출된 원인으로 판단된다. 실험 초기에 용출된 Fe는 미생물 접종 시료에서 시간에 따라 점진적으로 감소하였다. 용존 Zn, Pb, Ni, Cu의 경우 유산염을 공급하였을 때 미생물을 주입한 시료와 주입하지 않은 비교시료 간에 뚜렷한 함량 차이를 보이지 않았으나, 포도당을 공급하였을 때 약 20일 경과 시부터 Zn, Pb, Ni의 함량이 미생물접종 시료에서 급격하게 감소하였고 Cu는 비교시료보다 높은 용출량을 나타냈다. Cr과 As는 두 탄소원을 공급하였을 때 모두 미생물접종 시료와 비교시료에서 용출이 지속되었으나, 황산염을 주입하자 미생물 시료에서 용존 Cr은 급격히 감소하였고 As는 용출이 중단되었다. 황산염 주입 후 반응 용기에서 검은색 침전물이 형성되었다. 이를 X-선회절분석한 결과 미생물을 주입하였을 때 침전된 물질은 violarite($Fe^{+2}{Ni^{+3}}_2S_4$)로 추정되며 이는 철환원 및 미생물학적 황산염환원에 의하여 침전물이 형성될 때 중금속이 공침전한 것으로 여겨진다. 이상의 결과를 통해 볼 때 논토양에서 용출되기 쉬운 중금속이 미생물학적 황산염환원에 의해 고정화되는 효과를 기대할 수 있다.
Experiments were carried out to investigate the effects of metal interaction on the accumulation and elimination of Cd and Cu in the liver of flounder, Paralichthys olivaceus, exposed to sub-chronic Cd (0, 5, 10, 50, 100 ${\mu}g/L$)/Cu $(10 {\mu}g/L)$ mixture. Cd exposure resulted in an increased Cd accumulation in the liver of flounder for exposure periods and concentration, and Cd accumulation increased linearly with exposure time. Cu accumulation profiles were similar to those of Cd. Cd concentration in the liver significantly decreased at the 10th depuration period and elimination rate was $66.20\%,\;86.22\%$ in 50 and $100 {\mu}g/L$at the end of depuration periods, respectively. Although, Cu elimination was similar to Cd elimination phase, Cd elimination rate was higher than that of Cu. Co-relationship of Cd and Cu have a positive correlation coefficient r=0.8620 (P<0.001) and support the strong relationship between Cd and Cu accumulation. As increase with the Cd exposure concentration, there were significant (P<0.001) differences between Cd and Cu accumulation.
Chromium compounds are widely used in diverse industries including pigment manufacturing, painting, metal plating and leather tanning. With the wide uses of chromium, various adverse effects of the compounds on the environment and human health have been reported. Among them, hexavalent chromium [Cr (VI)], which is a carcinogenic heavy metal, has been widely studies. Epidemiological investigations have shown that respiratory cancers had been found in workers who had been occupationally exposed to Cr (VI). In this study, cell toxicity and induction of reactive oxygen species (ROS) by Cr (VI) (1, 2, 4, $8{\mu}M$) in cultured human bronchial epithelial cells were investigated. Exposure of the cells to Cr (VI) led to cell death, ROS increase, and cytosolic caspase-3 activation. The ROS increase was related with the decreased level of GSH. Chromatin condensation and fragmentation were occurred by Cr (VI) when evaluated by DAPI staining or agarose gel electrophoresis of the extracted DNA. Expression of ROS related genes including glutathione S-transferase, heme oxygenase-1, metallothionein were significantly induced in Cr (VI) treated cells. This result suggests the toxicity in cultured cells by Cr (VI) was expressed through the apoptotic process with ROS induction.
금속-유기리간드 착염형성반응을 이용한 중금속 제거 방법을 연구하기 위하여, 리간드의 종류 및 농도가 침전형성량에 미치는 영향을 알아보았다. 부식산의 처리농도 증가는 금속과의 복합체 형성을 통해 Cu, Pb의 제거효율을 높였으나, 부식산의 일정 농도에서 최대의 침전형성을 보였다. 최대의 침전을 형성할 수 있는 부식산의 농도는 Cu의 경우 $53{\sim}289$, Pb의 경우 $42{\sim}315mgC/L$로 비슷한 수준이었으나. 제거 효율은 금속을 $200{\sim}1000{\mu}\;M$ 처리시 Cu가 $13{\sim}65%$인데 반해, Pb은 $70{\sim}95%$로 높았다. l00mg의 부식산으로 제거할 수 있는 최대량은 Cu가 7.5mg($11.8{\mu}\;mol$)이었고, Pb은 34.1mg($16.5{\mu}\;mol$) 정도였다. 훌브산의 농도와 중금속과의 복합체형성의 관계는 Cu는 Freundlich model에 Pb는 Langmuir model에 유의성있게 부합되었다. 훌브산은 용액중의 Pb을 거의 100% 제거할 수 있었으나 Cu의 제거효율은 $13{\sim}29%$에 불과했다. 중금속 제거효율을 비교해 볼때. 부식산, 훌브산 모두는 Cu보다는 Pb를 효율적으로 제거 하였다. 유기리간드의 종류를 비교해 볼때 Cu의 경우 부식산, Pb의 경우 훌브산에 의한 제거효율이 유의성있게 높았다. 실험결과를 통해, 중금속-리간드 복합체형성반응은 유기리간드의 종류, 농도, 중금속의 종류에 따라 다르며, 복합체 형성 후 분리방법 등에 관한 연구 보완이 이뤄진다면, 유기리간드를 이용하여 수용액으로부터 중금속을 제거할 수 있는 가능성은 크다고 사료된다.
A laboratory experiment was conducted to determine chronic effects of waterborne copper exposure on rock bream Oplegnathus fasciatus using a panel of enzymes. The activities of the following biochemical biomarkers were determined at different concentrations of $CuSO_4$ for 10 and 20 days: alanine aminotransferase (ALT), aspartate aminotransferase (AST), and lactate dehydrogenase (LDH) in plasma; antioxidant enzymes including glutathione (GSH), superoxide dismutase (SOD) and glutathione peroxidase (GPx) in liver and gills; and acethylcholinesterase (AChE) in brain and muscle. After exposure to two $CuSO_4$ concentrations (200 and $400{\mu}g/L$), the activities of plasma ALT in the fish showed a tendency to increase with AST and LDH, depending on $CuSO_4$ concentration. Additionally, GSH levels and SOD activities significantly increased, depending on $CuSO_4$ concentrations in liver and gills. This involved the inactivation of reactive molecules formed during oxidative stress, which could provide protection against oxidative damage induced by $CuSO_4$. However, GPx and AChE activities significantly decreased with $CuSO_4$ in liver and gills. In conclusion, these enzymes may represent convenient biomarkers for monitoring heavy metal pollution in coastal areas. Such chronic exposure studies are necessary for improving our understanding of complementary or deleterious effects of pollutants, and for developing metal toxicity biomarkers.
The inhibitory effects of mercury ions on the growth of barley seedlings were studied and the distribution of metal elements in the organs of treated plants was investigated by using synchrotron radiation induced X-ray emission (SRIXE). Although the treatment of mercury ions caused growth inhibition, the mercury-specific increase in variable fluorescence and the abolishment of energy-dependent quenching in broken barley chloroplasts as shown by Moon et at. (1992) were not observed in the leaves of growth-inhibited seedlings. Instead the treatment of mercury decreased Fmax and Fo values. However, Fmax/Fo ratio and photochemical and nonphotochemical quenching coefficients were not affected significantly. By SRIXE analysis of $10\mu\textrm{m}$ mercury chloride treated seedlings, accumulation of mercury in roots was observed after 1 hour of treatment and similar concentration was sustained for 48 hours. Relative contents of mercury was high in roots and underground nodes where seeds were attachedl but was very low in leaves. Iron and zinc were also distributed mainly in the lower parts of the seedlings. However after 72 hours of treatment the contents of these metals in roots decreased and their distribution became more uniform, which may lead to death of the plants. These results suggest that the observed inhibitory effects on barley seedlings upto 48 hours after the treatment is not due to direct damages in the photosynthetic apparatus, but due to its accumulation in roots and the consequent retardation of the growth of barley seedlings. The decrease in Fmax and Fo is probably due to the decrease in chlorophyll and protein contents caused by the retardation of growth. The observed slow expansion of primary leaves could be also explained by the retardation of growth, but the fluorescence induction pattern from the leaves did not show characteristic symptoms of leaves under water stress.
도시지역의 오염된 우수관퇴적물과 관련된 주요 관심사항 중의 하나는 산성비의 pH와 탄산염광물의 완충역할에 따른 중금속 원소의 단기적인 유동도이다. 탄산염광물의 완충역할은 적정법에 의해 평가되었다. 용출실험은 다양한 초기 질산농도를 갖는 용액으로 24 시간동안 실시하였다. 우수관퇴적물은 주로 방해석과 백운석에 의해 완충되는 것으로 나타났다. 탄산염광물을 많이 함유하고 있는 퇴적물 시료의 경우, pH가 산도 (acidity)의 증가에 따라 서서히 감소하였다. 탄산염광물을 덜 함유하고 있는 퇴적물 시료는 pH가 2 정도까지 급격하게 감소하다가 그 이후 천천히 감소하였다. 용출반응은 산용액이 더 첨가되어 탄산염광물의 완충역할을 완전하게 소모할 때까지 늦어졌다. pH가 감소됨에 따라 반응액의 아연, 구리, 납 및 망간 함량은 급격하게 증가하는 반면, 카드뮴, 코발트, 니켈, 크롬 및 철의 용해는 매우 느리며 제한적이었다. 중금속 원소의 용해도는 반응액의 pH값 뿐만아니라 퇴적물 입자와 수반된 금속원소의 존재형태에 의존한다. 약 산성환경에서, 아연, 카드뮴, 코발트, 니켈 및 구리의 용해작용이 점차적으로 중요해졌다. 용출실험으로부터, pH 5에서의 중금속 원소의 상대적인 유동도는 다음과 같다: 아연>카드뮴>코발트>니켈>구리>>납>크롬. 이는 약한 산성비가 오염된 우수관퇴적물로부터 아연, 카드뮴, 코발트, 니켈 및 구리를 용출시기는 반면에 납과 크롬은 용출시키지 못한다는 것을 지시한다. 방해석과 백운석 등의 탄산염광물의 완충역할은 심하게 오염된 우수관 퇴적물의 용출반응을 늦어지게 할 뿐 아니라 제한하는 데 중요한 역할을 하고 있다. 이와 간은 2차적인 환경오염은 퇴적물에 있는 금속원소가 산성비에 의해 얼마나 잘 용출되는 가에 의해 좌우된다. 물리화학적인 환경변화는 중금속에 의한 심각한 환경오염을 야기시킬 수 있다. 이런 연구결과는 오염된 퇴적물의 관리에 고려되어야 한다.
중금속이 곤충에 미치는 영향을 조사하기 위하여 빨간집모기(Culex pipiens pallens) 금속용액(Cu, Cd, Hg, Pb, Zn)에서 사육한 후 50% 치사농도($LC_{50}$) 용화시기, 총 지질함량, 지질조성, 총 단백질 함량변화를 측정하였다. 50% 치사농도($LC_{50}$)는 3령 유충으로 24시간 처리한 Hg 처리군에서 $0.45mg\;kg^{-1}$으로 나타나 다른 금속에 비해 독성이 강한 것으로 나타났고, 용화 시기는 처리군이 대조군(129시간)에 비해 지연되었으며 Cd가 처리군 중 273시간으로 가장 늦게 용화되었다. 중금속에 노출된 모기시료에서 총 여섯 종류의 지질 band가 분리되었으며, 이 중 5종의 지질이 동정되었다(phospholipid, cholesterol, fatty acid, triglyceride, cholesterol ester). 모든 처리군의 총 지질함량은 대조군에 비해 감소하였다. 또한, 대조군의 단백질 함량($0.51mg\;ind.^{-1}$)이 처리군의 단백질 함량에 비해 높게 나타났으며, 처리군 중 Hg과 Cd을 처리한 유충의 단백질 함량이 매우 낮게 나타났다. 결론적으로 중금속이 처리된 용액에서 사육된 모기유충은 오염된 환경에 의한 먹이 섭취의 장애 및 중금속의 독성으로 인해 단백질 함량과 지질의 감소가 일어나 발육이 느려지고 용화시기가 길어지는 것으로 생각되며 이는 중금속에 의한 체내 물질대사의 변화를 의미한다. 이러한 결과는 중금속 오염이 모기의 생존과 성장을 억제시켜 모기 개체군 크기에 영향을 줄 것을 나타내며, 추후 연구를 통해 모기의 생육정도를 이용한 오염도 측정에 활용이 가능할 것으로 기대된다.
현재 국내에는 많은 휴 폐광산들이 존재하며, 이로부터 다양한 중금속 오염물질(As, Cd, Cu, Pb, Zn)들이 광산 주변 토양, 지하수, 지표수, 농작물로 유입되어 주민들의 건강에 심각한 위해를 끼치고 있다. 이에 본 연구에서는 국내 폐금속 광산에 거주하는 주민들의 특성에 맞는 노출인자를 추출하고, 적합한 노출경로를 설정하여, 국내 폐금속 광산인 양곡광산과 삼산제일광산 지역 두 곳을 선정하여 중금속오염에 대한 인체위해성평가를 수행하였다. 최종적으로 얻은 발암위해도의 경우 두 광산 모두 허용 가능한 발암위해도인 $1{\times}10^{-6}$의 값을 초과하여 발암위해성이 있는 것으로 나타났다. 그리고, 비발암위해도의 경우 수용체별로 차이를 보였는데, 양곡광산의 성인남자와 성인여자, 삼산제일광산의 성인남자의 위해지수가 1보다 큰 값을 나타내어 비발암위해성이 있는 것으로 조사되었다. 양곡광산의 어린이, 삼산제일광산의 성인여자와 어린이를 대상으로 한 위해지수는 1보다 작은 값을 나타내어 비발암위해성이 낮은 것으로 나타났다. 발암위해성을 유발하는 주요 노출경로는 지하수섭취와 농작물섭취이며, 주요한 중금속 오염물질은 비소인 것으로 밝혀졌다. 비발암위해성을 유발하는 주요 노출경로도 발암위해성과 동일하게 지하수섭취와 농작물섭취이며, 주요 중금속 오염물질은 비소, 구리, 납인 것으로 조사되었다. 두 광산의 발암위해도를 비교해 보면 양곡광산이 삼산제일광산보다 10배 정도 높게 나타났으며, 비발암위해도의 경우에도 양곡광산이 삼산제일광산보다 4배 정도 높게 평가되었다. 이러한 결과는 양곡광산의 상대적으로 매우 높은 비소 지하수노출농도로부터 기인하는 것으로 판단된다. 본 연구에서 수행한 국내 폐금속 광산 중금속 오염에 대한 인체 위해성평가는 여러 노출인자의 부재로 인해 노출량을 산정하지 못하는 한계가 있었다. 또한 농작물섭취경로에 의한 노출량 산정 시 농작물을 직접 분석하여 얻는 농작물노출농도 대신에 토양노출농도와 토양-농작물 생 축적계수(bioconcentration factor, BCF)를 이용하였는데 이로 인한 오차가 발생할 수 있을 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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