The effect of chlorination on disinfection byproducts (DBPs) production from bloom-forming freshwater algae including 7 strains of cyanobacteria and 6 strains of diatoms was investigated. The release and degradation of hepatotoxin (microcystins) by the chlorination on Microcystis under differential condition of the chlorination time and dose were also investigated. The disinfection byproducts formation potentials (DBPFP) of cyanobacterial species and diatoms were ranged from 0.017 to $0.070{\mu}mol\;DBPs/mg$ C and from 0.129 to $0.708{\mu}mol\;DBPs/mg$ C respectively. Among three major groups of DBPs, haloacetonitrils (HANs) was major product in most test strains except Aphanizomenon sp. and Oscillatoria sp. Haloacetic acids (HAAs) was less than 5 % of total DBPs. Chloroform and dichloroacetonitril (DCAN) were dominant compounds in trihalomethanes (THMs) and HANs respectively. After 4 hours chlorination of toxic Microcystis aeruginosa under the dose range of 0.5 to $10mg\;Cl_2/L$, the concentration of intracellular microcystins decreased, but dissolved dissolved microcystins concentration increased with the treatment of more than $3mg\;Cl_2/L$. However the total amount of microcystins was almost constant even at $10mg\;Cl_2/L$ of chlorination. To conclude, our results indicate that the chlorination causes algal cell lysis and release of intracellular microcystins in the intact form to surrounding waters.
This research studied the effect of factors that are able to form disinfection by-products (DBPs) of chlorination, including natural organic matter (NOM) with sewage, bromide ions, pH and contact time. Trihalomethane (THMs) yield of $0.95{\mu}mol/mg$ was higher than other DBPs yield for the chlorinated humic acid samples. THMs yield of sewage sample was $0.14{\mu}mol/mg$ and haloacetonitriles (HANs) yield in the sewage samples were $0.13{\mu}mol/mg$ but only $0.02{\mu}mol/mg$ for the humic acid samples. As the concentration of bromide ions increased, brominated DBPs increased while chlorinated DBPs decreased, because bromide ions produce brominated DBPs. THMs were highest $(55.55{\mu}g/L)$ at a pH of 7.9 and haloacetic acids (HAAs) were highest $(34.98{\mu}g/L)$ at a pH of 5. Also THMs increased with increasing pH while HAAs decreased with increasing pH. After chlorination, the rate of THMs and HAA formation are faster at initial contact time and then reaches a nearly constant value after 24 hours. This study considers ways to reduce DBP formation by chlorination.
7종의 뇨 성분에서의 염소 소독부산물 생성 특성을 조사한 결과, kynurenine, indole 및 uracil에서 단위 DOC당 염소 소독 부산물 생성능이 비교적 높게 나타났다. Kynurenine, indole 및 uracil에 대해 Br$^-$ 첨가 유무에 따른 THMs/DOC를 조사한 결과, Kynurenine은 Br$^-$를 첨가하지 않은 경우, THMs/DOC가 86.9 $\mu$g/mg으로 나타났으며, Br$^-$를 첨가하였을 경우는 THMs/DOC는 100.8 $\mu$g/mg으로 Br$^-$를 첨가하지 않은 경우보다 높게 나타나고 있다. Indole의 경우도 Br$^-$를 첨가하지 않은 경우 보다 Br$^-$을 첨가한 경우에 THMs/DOC가 6.58 $\mu$g/mg에서 31.4 $\mu$g/mg 정도로 높아지는 것으로 조사되었다. 또한, HAAs/DOC를 조사한 결과에서도 kynurenine에서 가장 높은 생성능을 보이고 있으며, 다음으로 uracil과 indole 순으로 조사되었다. 특히, THMs의 경우와는 반대로 kynurenine과 indole에서 Br$^-$이 첨가된 경우 HAAs/DOC가 현저히 감소되는 것으로 나타나고 있다. Br$^-$를 첨가하지 않은 경우에 kynurenine과 indole에서는 생성된 HAAs의 대부분을 TCAA가 차지하고 있는 것으로 나타났으나, uracil의 경우는 DCAA의 생성능이 높은 것으로 나타났다. Br$^-$ 첨가 유무에 따른 HANs/DOC를 조사한 결과에서는 kynurenine에서의 생성능이 가장 높았고, 대부분이 DCAN으로 나타났으며, Uracil의 경우에는 염소처리에 의해 HAN은 생성되지 않았다. 또한, CH/DOC 조사결과에서는 kynurenine과 indole에서는 낮은 생성능을 보인 반면, uracil의 경우 CH/DOC가 Br$^-$를 첨가하지 않은 시료에서는 1,270 $\mu$g/mg, Br$^-$를 첨가한 시료에서는 1,027 $\mu$g/mg으로 나타나 매우 높은 반응성을 나타내고 있다. Kynurenine, indole 및 uracil에 대해 Br$^-$ 첨가 유무에 따른 THMs과 HAAs 생성능 변화를 살펴본 결과, kynurenine과 indole의 경우는 Br$^-$가 첨가되었을 경우 THMs/DOC가 높아지는 것으로 나타나고 있다. Kynurenine은 Br$^-$가 첨가되었을 경우 THMs/DOC가 큰 폭으로 증가한 것이라기보다는 HAAs/DOC가 감소되어 Br$^-$ 첨가에 따라 THMs/DOC가 큰 것으로 나타났으며, indole의 경우는 kynurenine과는 반대로 THMs/DOC가 증가하여 나타난 결과이다.
This study was conducted to evaluate the chlorinated disinfection by-products formation potential (DBPFP) produced from the cell and extracellular product (ECP) of Chlamydomonas pulsatilla after chlorination. Reaction yields of DBPs produced by C. pulsatilla of ECP and the cell were $0.007{\mu}mol/mg{\cdot}C$ and $0.808{\mu}mol/mg{\cdot}C$ respectively, Also, SUVA values of ECP and the cell were measured as $0.313L/mg{\cdot}m$ and $1.052L/mg{\cdot}m$ respectively, The DOC of cell was found to be lower than that of ECP, while the SUVA value and reaction yields for the cell were higher than those of ECP. For ECP, most of the DBPFP was composed of trihalomethanes (THM; 47.3%) and haloacetonitriles (HAN; 38,83%). THM and HAN were the major DBPFP produced by the cell. Chloroform was found to be the major THM compound; 98.3% for ECP and 99.98% for the cell. Dichloroacetic acid (DCAA) and dichloroacetonitrile (DCAN) were identified as the major haloacetic acid (HAA) and HAN compounds formed by ECP and the cell as a precursor, respectively. As the chlorine dose was increased, concentrations of DOC, THMs, and HANs were increased. However, the chlorine dose decreased the concentration of chlorophyll-a.
The main purpose of applying the chlorination process during water treatment is for disinfection. Research results, however, indicate that disinfection by-products including trihalomethanes, haloacetic acids, haloacetonitriles, haloketones, and chloropicrin can be produced by chlorination process. Some of these disinfection by-products are known to be potential human carcinogens. This three-year project is designed to establish a standard analysis procedure for disinfection by-products in drinking water and investigate the distribution and sources of specific disinfection by-products. The occurrence level of DBPs in drinking water was below 50$\mu\textrm{g}$/L in most cases. THMs in plant effluent accounted for 48% of all DBPs measured, whereas HAAs accounted for 24%, HANs 14%, haloketones 5%, chloral hydrate 7%, and chloropicrin 2%. Chloroform was found to be the major THMs compound (71%), followed by bromodichloromethane (21%), dibro-mochloromethane (7%), and bromoform (3%), The concentration of DBPs formed in distribution systems increased from those detected in plant effluent. Results would play an important role in exposure assessment as a part of the risk assessment process, and would give basic information for establishment of disinfection by-products reduction and management procedures.
Public concerns about hazardous health effect from the exposure to organic by-products of the chlorination have been increased. There are numerous studies reporting that chlorination of drinking water produces numerous chlorinated organic by-products including THMs, HAAs, HANs. Some of these products are known to be animal carcinogens. The purpose of this study was to estimate health risk of DBPs by chlorinated drinking water ingestion in Seoul based on methodologies that have been developed for conducting risk assessment of complex-chemical-mixture. The drinking water sample was collected seperately at six water treatment plant in Seoul at March, April, 1996. In tap water of households in Seoul, DBPs were measured wilfh the mean value of 36.6 $\mu$g/L. Risk assessment processes,. which include processes for the estimation of human cancer potency using animal bioassay data and calculation of human exposure, entail uncertainties. In the exposure assessment process, exposure scenarios with various assumptions could affect the exposure amount and excess cancer risk. The reference dose of haloacetonitriles was estimated to be 0.0023 mg/kg/day by applying dibromoacetonitrile NOAEL and uncertainty factor to the mean concentration. In the first case, human excess cancer risk was estimated by the US EPA method used to set the MCL (maximum contaminant level). In the second and third case, the risk was estimated for multi-route exposure with and without adopting Monte-Carlo simulation, respectively. In the second case, exposure input parameters and cancer potencies used probability distributions, and in the third case, those values used point estimates (mean, and maximum or 95% upper-bound value). As a result, while the excess cancer risk estimated by US EPA method considering only direct ingestion tended to be underestimated, the risk which was estimated by considering multi-route exposure without Monte-Carlo simulation and then using the maximum or 95% upper-bound value as input parameters tended to be overestimated. In risk assessment for Trihalomethanes, considering multi-route exposure with adopting Monte-Carlo analysis seems to provide the most reasonable estimations.
클로로포름(chloroform), 디클로로아세틱에시드(dichloroacetic acid; DCAA), 트리클로로아세틱에시드(trichloroacetic acid; TCAA) 등은 먹는 물의 염소소독 시 발생되는 주요한 소독부산물이다. 이 중 클로로포름과 DCAA는 발암물질로 분류되어 있어 이에 대한 분포특성연구는 서울시의 먹는 물의 안전성을 판단하기 위해 중요하다. 2002~2004년의 3년 동안 배급 수 계통별로 소독부산물을 분석하였다. 이 중 총트리할로메탄(total trihalomethanes; THMs)의 평균 농도가 정수장에서 생산된 물에서는 0.015 mg/L, 직접 각 가정으로 공급되는 직수에서는 0.019 mg/L, 물탱크를 경유해 각 가정으로 공급되는 물탱크 수에서는 0.023 mg/L로 체류시간이 증가함에 따라 그의 농도는 증가하는 것으로 나타났다. 또한, 수온의 영향으로 인해 여름철에 비교적 높은 농도로 검출되었다. THMs 이외의 다른 소독부산물들도 역시 유사한 경향을 나타내었다. 검출된 소독부산물의 양은 환경부 먹는물 수질기준의 1/4~1/6 정도의 낮은 수준이기 때문에 서울시 수돗물은 소독부산물에 있어 항상 안전한 것으로 나타났다.
14종의 합성유기질소 화합물들에서의 염소 소독부산물 생성 특성을 조사한 결과, 단위 DOC당 THM 생성능은 $Br^-$첨가 유무에 관계없이 3-aminobenzoic acid, 2-aminophenol, aniline, anthranilic acid 및 4-nitroaniline에서 높게 나타났다. 단위 DOC당 HAA 생성능 조사결과, $Br^-$ 첨가 유무에 관계없이 단위 DOC당 THM 생성능과 유사한 생성특성을 보였으나 특이하게 p-nitrophenol에서 가장 높은 생성능을 나타내었으며, 생성된 HAAFP의 대부분이 TCAAFP로 나타났다. 단위 DOC당 HAN 생성능은 3-aminobenzoic acid, 2-aminophenol, aniline 및 anthranilic acid에서 $Br^-$ 첨가 유무에 관계없이 높은 생성능을 나타내었고 다른 합성유기질소 화합물들에 비해 aniline에서 높은 생성능을 보였으며, 반응성이 높은 4종의 합성유기질소 화합물들에서 생성되는 HAN 구성종의 대부분은 DCAN으로 나타났다. 단위 DOC당 chloral hydrate와 chloropicrin의 생성능을 조사결과에서 3-aminobenzoic acid와 2-aminophenol에서 생성능이 높은 것으로 나타났고, 전체적으로 10 $mg/{\mu}g$ 이하의 비교적 낮은 생성능을 보였다. 염소 소독부산물 생성능이 높은 6종의 합성유기질소 화합물들과 시판 humic acid에서의 $Br^-$ 첨가 유무에 따른 단위 DOC 당 총 DBP 생성능을 조사한 결과에서 $Br^-$를 첨가한 경우는 anilin e> anthranilic acid> 3-aminobenzoic acid> 4-nitroaniline> humic acid> p-nitrophenol> 2-aminophenol 순으로 나타났고, $Br^-$를 첨가하지 않은 경우는 anthranilic acid> aniline> p-nitrophenol> humic acid> 4-nitroaniline> 3-aminobenzoic acid> 2-aminophenol 순으로 조사되었다. 또한, aniline, anthranilic acid, 4-nitroaniline 및 p-nitrophenol의 경우는 염소와의 반응성이 아주 높은 것으로 조사되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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