We have estimated the vertical column density (VCD) of formaldehyde (HCHO) on a global scale using a multiple linear regression method (MRM) with Ozone Monitoring Instrument (OMI) and Moderate-Resolution Imaging Spectroradiometer (MODIS) data. HCHO VCDs were estimated in regions of biogenic, pyrogenic, and anthropogenic emissions using independent variables, including $NO_2$ VCD, land surface temperature (LST), an enhanced vegetation index (EVI), and the mean fire radiative power (MFRP), which are strongly correlated with HCHO. To evaluate the HCHO estimates obtained using the MRM, we compared estimates of HCHO VCD data measured by OMI ($HCHO_{OMI}$) with those estimated by multiple linear regression equations (MRE) ($HCHO_{MRE}$). Good MRM performances were found, having the average statistical values (R = 0.91, slope = 1.03, mean bias = $-0.12{\times}10^{15}molecules\;cm^{-2}$, percent difference = 11.27%) between $HCHO_{MRE}$ and $HCHO_{OMI}$ in our study regions where high HCHO levels are present. Our results demonstrate that the MRM can be a useful tool for estimating atmospheric HCHO levels.
본 연구에서는 다중회귀분석법과 Ozone Monitoring Instrument(OMI), Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer(MODIS) 자료를 이용하여 2005년 1월부터 2008년 7월 사이 아시아 주요도시 지역의 포름알데하이드 층적분농도를 동북아시아에 위치한 3개도시(베이징, 서울, 도쿄)와 동남아시아에 위치한 3개도시(뉴델리, 다카, 방콕)에서 처음으로 추정하였다. 동북아시아의 3개 도시에서는 OMI로 측정된 포름알데하이드의 층적분농도($HCHO_{OMI}$)와 다중회귀분석방법으로 추정된 포름알데하이드의 층적분농도($HCHO_{MRM}$) 사이의 높은 상관성(0.78 < $R^2$ < 0.82)을 보였다. 동남아시아의 주요도시에서는 동북아시아 지역에 비해 $HCHO_{OMI}$와 $HCHO_{MRM}$사이의 낮은 상관성을 발견 할 수 있었다. 이외에도, 다중회귀분석법의 편중되지 않은 평가를 위하여, 다중회귀분석식을 도출해내기 위한 모델링 그룹과 다중회귀분석법의 성능을 보여줄 검증그룹으로 나누어 다중회귀분석법의 성능을 평가하였다. 본 연구는 아시아 일부 지역에서 다중회귀 분석법이 포름알데하이드 칼럼농도 추정에 있어 위성 관측이 어려울 경우 대안으로 활용될 수 있음을 제시하고 있다.
본 연구에서는 Pandora spectrometer system의 태양 직달광 관측 자료로부터 차등흡수분광법(differential optical absorption spectroscopy, DOAS)을 이용하여 포름알데히드(formaldehyde)의 경사칼럼농도(slant column density, SCD)를 산출할 때 스펙트럼 피팅(spectrum fitting) 파장 구간 및 흡수단면적이 산출에 미치는 영향을 조사하였다. 2022년 10월 12일에서 31일까지 서울 연세대학교에서 관측한 Pandora Level 1 자료를 사용하였다. The second Cabauw Intercomparison campaign for Nitrogen Dioxide measuring Instruments (CINDI-2)에서 사용하는 스펙트럼 피팅 파장 구간을 포함한 8가지 범위 및 흡수단면적 구성 7종을 기반으로 포름알데히드 칼럼농도를 산출하였다. 스펙트럼 피팅 파장 구간은 8가지 범위 중 336.5-359.0 nm 구간에서 피팅 후 잔여 신호와 포름알데히드 산출 오차가 최소로 확인되었다. 흡수단면적 구성 7종 중 CINDI-2 캠페인에서 사용하는 흡수단면적에 이산화질소 흡수단면적(220 K)을 추가하여 사용한 경우에 피팅 후 잔여 신호와 포름알데히드 산출 오차가 가장 작았으며 포름알데히드 농도가 안정적으로 산출되었다. 산출 정확도가 가장 높은 경우의 평균 포름알데히드 경사칼럼농도와 그 외 조건들에서 산출된 값들은 최소 4%에서 최대 40%까지 차이를 보였다.
An automated carbonyl measurement system was constructed. Atmospheric carbonyl compounds were extracted onto DNPH containing collection solution while flowing through a glass coil. Each carbonyl species was separated on a HPLC column and quantified by UV absorption detector. Using this system, carbonyl compounds were continuously measured at the campus of Korea University in Seoul, Korea during June, 2005. Sampling resolution was 30 minutes and the detection limit of HCHO was 0.19 ppbv. Also, $\O_{3}$, it's precursors, and meteorological parameters were measured. The maximum, minimum, average, and median concentrations of HCHO during the whole experiment was 35.8 ppbv, 1.4 ppbv, 11.7 ppbv, and 9.3 ppbv respectively. Formaldehyde showed a distinct diurnal variation with a broad maximum around 13 $\sim$ 15, which was 1 $\sim$ 3 hours ahead of an ozone maximum. During a couple of days, however, HCHO concentrations were kept high through the night or increased concomitantly with NOx in the morning. These results imply that HCHO was mainly produced from the photochemical oxidation of VOCs, but local emission sources couldn't be ruled out. The differences between daily maximum and minimum of $O_{3}$ and HCHO were calculated for 11 days of June, when typical diurnal variations were observed for the two species. A strong positive correlation was found between $\Delta O_{3}$ and $\Delta HCHO$ and the average mole ratio of $\Delta HCHO$ to $\Delta O_{3}$ was 2.6. It indicates that formaldehyde played a key role in $\Delta O_{3}$ production as an indicator species in Metropolitan Seoul during June, 2005.
본 연구에서는 대류권 오존과 전구체인 nitrogen oxides (NOx), volatile organic compounds (VOCs)의 광화학반응 관계를 살펴보고자, Ozone Monitoring Instrument (OMI)와 TROPOspheric Monitoring Instrument(TROPOMI)의 nitrogen dioxide (NO2), formaldehyde (HCHO), OMI/Microwave Limb Sounder (MLS) tropospheric column ozone (TCO), Airkorea 지상측정 ozone (O3) 자료를 분석하였다. OMI 위성자료를 이용하여 2006년부터 2020년까지 장기 변화 경향을 살펴보면 TCO는 동북아시아 지역 전체적으로 증가하는 추세를 보였으며, NO2는 꾸준히 감소하고 HCHO는 계속해서 증가하는 경향성을 보였다. 또한 오존 민감도의 지표인 formaldehyde nitrogen dioxide ratio (FNR)은 점점 증가하고 있으며, 이는 VOC-limited 영역이 감소하고 있음을 의미한다. 본 연구는 한국 지역 오존의 지속적인 증가 원인을 밝히기 위해서 최근 4년 기간(2019~2022년)의 TROPOMI FNR과 지상 측정 O3를 이용하여 국내 오존 생성 민감도 분석을 진행하였다. 기존 선행연구들과 동일하게 국내 대도시 지역에서 VOC-limited 및 Transitional 영역이 나타났으며, 그 외에도 국내 주요 발전소가 위치한 지역에서 VOC-limited 영역이 나타났다. VOC-limited 영역, 즉 NOx가 과도하게 포화되어 있는 영역에서는 NOx 배출 감소가 오히려 적정 반응을 약화시켜 국내 오존 농도 증가를 유도했을 것으로 판단된다. 따라서 VOC-limited 영역이 나타나는 지역에서 오존 농도를 감소시키기 위해서는 NOx의 배출보다 단기적으로 VOC 배출을 감소시켜야 함을 시사한다.
The statistical tools such as empirical orthogonal function (EOF), and singular value decomposition (SVD) have been applied to analyze the characteristic of air pollutant over southeast Asia as well as to evaluate Zimeke's tropospheric column ozone (ZTO) determined by tropospheric residual method. In this study, we found that the EOF and SVD analyses are useful methods to extract the most significant temporal and spatial pattern from enormous amounts of satellite data. The EOF analyses with OMI $NO_2$ and OMI HCHO over southeast Asia revealed that the spatial pattern showed high correlation with fire count (r=0.8) and the EOF analysis of CO (r=0.7). This suggests that biomass burning influences a major seasonal variability on $NO_2$ and HCHO over this region. The EOF analysis of ZTO has indicated that the location of maximum ZTO was considerably shifted westward from the location of maximum of fire count and maximum month of ZTO occurred a month later than maximum month (March) of $NO_2$, HCHO and CO. For further analyses, we have performed the SVD analyses between ZTO and ozone precursor to examine their correlation and to check temporal and spatial consistency between two variables. The spatial pattern of ZTO showed latitudinal gradient that could result from latitudinal gradient of stratospheric ozone and temporal maximum of ZTO in March appears to be associated with stratospheric ozone variability that shows maximum in March. These results suggest that there are some sources of error in the tropospheric residual method associated with cloud height error, low efficiency of tropospheric ozone, and low accuracy in lower stratospheric ozone.
GEMS의 복사 실측 자료로부터 일산화브로민(BrO) 전량 농도를 산출하기에 앞서, 복사전달모델로부터 생성된 모의자료를 이용하여 민감도 시험을 수행하였다. 산출 오차가 갖는 월간 및 일내 변동성을 고려하기 위해, 2013년 7월-2014년 6월 기간 매달 첫째 날의 00-07 UTC에 대해 한 시간 간격의 모의자료를 구성하였다. 최적추정법을 통해 계산된 산출물의 해답 오차는 대기질량인자 증가에 따라 감소하는 반비례 경향을 주로 보였지만, 대기질량인자 값이 5 이상으로 크게 나타나는 범위에서는 비례 경향을 보였다. BrO와 포름알데히드(HCHO) 흡수선 간의 중첩으로 인해 발생하는 BrO 산출물의 간섭 오차는 BrO의 대기질량인자가 작을수록 크게 나타났다. 해답 오차와 간섭 오차의 추정치를 결합하여 계산한 산출물 최종 오차의 평균값은 모든 데이터 샘플에 대해 26.74±30.18%로, 80° 이상의 태양천정각을 갖는 샘플에 대해 60.39±133.78%로 나타났다. 본 연구에서 고려되지 않은 간섭 스펙트럼 및 복사 측정의 오차로 인해, 실제 GEMS의 BrO 산출물이 갖게 될 오차는 추정치와 절대값의 차이를 나타낼 가능성이 있다. 그러나 본 연구에서 제시한 오차 요소들의 변동 특성들은 실제 산출물에서도 나타날 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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