The performance of disk-type catalytic filters impregnated by TiO$_2$ or TiO$_2$-3Al$_2$O$_3$ㆍ 2SiO$_2$ supports and V$_2$O$_{5}$ catalyst was evaluated for selective catalytic reduction (SCR) of NO with ammonia as a reductant. XRD, FT -IR, BET and SEM were used to characterize the catalytic filters prepared in this work. Optimal V$_2$O$_{5}$ loading and reaction temperature for V$_2$O$_{5}$/TiO$_2$ catalytic filters were 3-6 wt.% and 350-40$0^{\circ}C$ at GHSV 14,300 $hr^{-1}$ in the presence of oxygen, respectively. With increasing the V$_2$O$_{5}$ loading from 0.5 to 6 wt%, NO conversion increased from 24 to 96% at 40$0^{\circ}C$ and 14.300$hr^{-1}$, and maintained at 80% over in the V$_2$O$_{5}$ loading range of 3-6 wt.% and then dropped at V$_2$O$_{5}$ loading of 7wt.% over. In comparing V$_2$O$_{5}$/ TiO$_2$ and V$_2$O$_{5}$/ TiO$_2$-3Al$_2$O$_3$ㆍ2SiO$_2$ catalytic fillers, which have same 3wt.% V$_2$O$_{5}$ loading, the V$_2$O$_{5}$/ TiO$_2$-3A1$_2$O$_3$ㆍ2SiO$_2$ catalytic filter showed higher activity than V$_2$O$_{5}$/ TiO$_2$ catalytic filter, but higher differential pressure drops owing to its low air permeability. low air permeability.
This study has been focused on the partial oxidation(POX) of n-octane over Rh-containing catalysts supported on alumina. The catalysts for this reaction were prepared by incipient wetness(IW) and co-gel(CG) methods, followed by the calcination at $900{\circ}C$ or $1,200{\circ}C$. When applied to the POX of n-octane carried out at $600{\circ}C$ with C/O=3 and GHSV=3,450/h, the catalyst prepared by the CG method and calcined at $1,200{\circ}C$ showed the best activity, yielding 42% syngas($H_2$+CO) with the $H_2$/CO ratio of $2{\sim}2.4$. To enhance the activity and stability of catalysts, bimetallic catalysts were synthesized by the CG method. As a result, the performance of Rh-Ni/$Al_2O_3$ catalyst was superior to that of Rh/$Al_2O_3$ catalyst in terms of the catalyst stability, due to the retarding effect on the Rh-to-$Rh_2O_3$ transition by the addition of Ni. This result was confirmed by XRD, TEM, and TPR characterizations.
The interest in water gas shift (WGS) reaction has grown significantly, as a result of the recent advances in fuel cell technology and the need to develop small-scale fuel processors. Recently, researchers have tried to overcome the disadvantages of the commercial WGS catalysts. As a consequence, supported Pt catalysts have attracted a lot of researchers due to high activity and stability for WGS at low temperatures. In this study, $Pt-Na/Ce_{(1-x)}Zr_{(x)}O_2$ catalysts with various Ce/Zr ratio have been applied to WGS at a gas hourly space velocity (GHSV) of $45,515h^{-1}$. According to TPR patterns of $Pt-Na/Ce_{(1-x)}Zr_{(x)}O_2$ catalysts, the reducibility increases with decreasing the $ZrO_2$ content. As a result, Cubic structure $Pt-Na/Ce_{(1-x)}Zr_{(x)}O_2$ catalysts exhibited higher CO conversion than tetragonal structure $Pt-Na/Ce_{(1-x)}Zr_{(x)}O_2$ catalysts. Expecially, Pt-Na/$CeO_2$ exhibited the highest CO conversion as well as 100% selectivity to $CO_2$. Moreover, Pt-Na/$CeO_2$ catalyst showed relatively stable activity with time on stream. The high activity of cubic structure Pt-Na/$CeO_2$ catalyst was correlated to its higher oxygen storage capacity (OSC) of $CeO_2$ and easier reducibility of Pt/$CeO_2$.
After $MoS_2$ catalyst was prepared at 1, 30, and 70 atm, the hydrothermal pressure effect over preparation of $MoS_2$ was investigated in terms of catalyst characterization and direct methanation. Multifaceted characterization techniques such as XRD, BET, SEM, TPR, EDS, and XPS were used to analyze and investigate the effect of high pressure over the preparation of surface and bulk $MoS_2$ catalyst. Result from XRD, SEM, and BET demonstrated that $MoS_2$ was more dispersed as preparation pressure was increased, which resulted finer $MoS_2$ crystal size and higher surface area. EDS result confirmed that bulk composition was $MoS_2$ and XPS result showed that S/Mo mole ratio of surface was about 1.3. TPR showed that $MoS_2$ prepared at 30 atm possessed higher active surface sites than $MoS_2$ prepared at 1 atm and these sites could contribute to higher CO yield during methanation. Direct methanation was used to evaluate the CO conversion of the both catalysts prepared at 1 atm and 30 atm and reaction condition was at feed mole ratio of $H_2/CO=1$, GHSV=4800, 30 atm, temperature($^{\circ}C$) of 300, 350, 400, and 450. $MoS_2$ prepared at 30 atm showed more stable and higher CO conversion than $MoS_2$ prepared at 1 atm. Faster deactivation was occurred over $MoS_2$ prepared at 1 atm, which indicated that preparation pressure of $MoS_2$ catalyst was the dominant factor to improve the yield of direct methanation.
The synthesis of Fischer-Tropsch (FT) oil is the catalytic hydrogenation of CO to give a range of products, which can be used for the production of high-quality diesel fuel, gasoline and linear chemicals. This studied catalyst was prepared Cobalt-supported alumina and silica by the incipient wet impregnation of the nitrates of cobalt, promoter and organic solvent with supports. Cobalt catalysts were calcined at $350^{\circ}C$ before being loaded into the FT reactors. After the reduction of catalyst has been carried out under $450^{\circ}C$ for 24h, FT reaction of the catalyst has been carried out at GHSV of 4,000/hr under $200^{\circ}C$ and 20atm. From these experimental results, we have obtained the results as following; In case of $SiO_2$ catalysts, the activity of 12wt% $Cobalt-SiO_2$ synthesized by organic solvent was about 2 or 3 times higher than the activity of 12wt% $Cobalt-SiO_2$ catalyst synthesized without organic solvent. In particular, the activity of the $Cobalt-SiO_2$ catalyst prepared in the presence of an organic solvent P was two to three times higher than that of the $Cobalt-SiO_2$ catalyst prepared without the organic solvent. Effect of Cr and Cu metal as a promoter was found little. 200 h long-term activity test was performed with a $Co/SiO_2$ catalyst prepared in the presence of an organic solvent of Glyoxal solution.
The synthesis of Fischer-Tropsch oil is the catalytic hydrogenation of CO to give a range of products, which can be used for the production of high-quality diesel fuel, gasoline and linear chemicals. Our cobalt catalyst was prepared Co/alumina, Co/silica and Co/titania by the incipient wetness impregnation of the nitrates of cobalt with supports. Co-based catalysts was calcined at $400^{\circ}C$ before being loaded into the FT reactors. After the reduction of catalyst has carried out under $450^{\circ}C$, FT reaction of the catalyst has carried out at GHSV of 4,000 under $200^{\circ}C$ and 20atm. From test results, the order of increasing activity for the catalyst was Co/alumina > Co/silica > Co/titania. When the content of Co metal such as 5, 12, 20 and 30wt% was changed, an CO conversion increased as the content of Co metal increased. The activity of catalyst has obtained the best value at 12wt% Co content.
The autothermal reforming reaction of methane was investigated to produce hyd rogen with Ni/$CeO_2-ZrO_2$, Ni/$Al_2O_3$-MgO and Ni-Ru/$Al_2O_3$-MgO catalysts. Honeycomb metalli c monolith was applied in order to obtain high catalytic activity and stability in autothermal r eforming. The catalysts were characterized by XRD, BET and SEM. The influence of various catalysts on hydrogen production was studied for the feed ratio($O_2/CH_4$, $H_2O/CH_4$). The $O_2/CH_4$ and $H_2O/CH_4$ ratio governed the methane conversion and temperature profile of reactor. Th e reactor temperature increased as the reaction shifted from endothermic to exothermic reactio n with increasing $O_2/CH_4$ ratio. Among the catalysts used in the experiment, the Ni-Ru/$Al_2O_3$-MgO catalyst showed the highest activity. The 60% of $CH_4$ conversion was obtained, and th e reactor temperature was maintained $600^{\circ}C$ at the condition of GHSV=$10000h^{-1}$ and feed ratio S/C/O=0.5/1/0.5.
WGS(Water Gas Shift)반응은 일산화탄소(CO)를 이산화탄소($CO_2$)로 전환하는 반응으로 일체형 수소생산시스템의 실현을 위한 고순도 수소생산에 있어서 중요한 단계이다. WGS 반응은 열역학적 평형을 고려하여 고온전이반응(HTS: High Temperature Shift)과 저온전이반응(LTS: Low Temperature Shift) 두 단계 반응으로 진행된다. 두 단계 공정의 통합을 위해 낮은 온도에서 높은 활성을 갖는 WGS 반응용 촉매 개발이 필요하다. 최근 낮은 온도에서 높은 활성을 갖는 귀금속 촉매에 다양한 담체를 적용시킨 연구가 활발히 진행되고 있다. 선행 연구 결과, Ce-$ZrO_2$ 구조는 Ce/Zr 비에 따라 다양한 특성 변화를 관찰하였다. 따라서 낮은 온도에서 높은 활성을 갖는 WGS 반응용 촉매 제조를 위해 환원성 담체인 $CeZrO_2$에 Pt 을 담지시켜 성능을 평가하였다. 제조된 모든 담체는 공침법(Co-precipitation)으로 제조 하였으며 $500^{\circ}C$에서 6시간 소성하였다. 제조된 담체에 백금(Pt)을 함침법(Incipient Wetness Impregnate)으로 담지시켰다. 특성분석은 BET를 이용하여 표면적을 측정하였다. 촉매 반응 실험조건은 $200^{\circ}C{\sim}400^{\circ}C$ 온도범위에서 기체공간속도(GHSV: Gas Hourly Space Velocity) 45,000 ml/$h{\cdot}g-cat$ 으로 혼합가스($H_2$:60%, $N_2$:20%,$CH_4$:1%,CO:9%,$CO_2$:10%)를 흘려 반응 후 배출되는 가스를 Micro-Gas Chromatography 를 이용하여 측정하였다.
Jung, Yeon-Gyu;Lee, Dae Hyung;Kim, Yongmin;Lee, Jin Hee;Nam, Suk-Woo;Choi, Dae-Ki;Yoon, Chang Won
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제35권1호
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pp.231-235
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2014
Rh doped Ni and Co catalysts, Rh-M/$CeO_2$(20 wt %)-$Al_2O_3$ (0.2 wt % of Rh; M = Ni or Co, 20 wt %) were synthesized to produce hydrogen via autothermal reforming (ATR) of commercial gasoline at $700^{\circ}C$ under the conditions of a S/C ratio of 2.0, an O/C ratio of 0.84, and a gas hourly space velocity (GHSV) of $20,000h^{-1}$. The Rh-Ni/$CeO_2$(20 wt %)-$Al_2O_3$ catalyst (1) exhibited excellent activities, with $H_2$ and ($H_2$+CO) yields of 2.04 and 2.58 mol/mol C, respectively. In addition, this catalyst proved to be highly stable over 100 h without catalyst deactivation, as evidenced by energy dispersive spectroscopy (EDX) and elemental analyses. Compared to 1, Rh-Co/$CeO_2$(20 wt %)-$Al_2O_3$ catalyst (2) exhibited relatively low stability, and its activity decreased after 57 h. In line with this observation, elemental analyses confirmed that nearly no carbon species were formed at 1 while carbon deposits (10 wt %) were found at 2 following the reaction, which suggests that carbon coking is the main process for catalyst deactivation.
Low-priced hydrogen is required in petrochemical industry for producing low-sulfur oil, and upgrading low-grade crude oil since environmental regulations have been reinforced. Steel industry can produce hydrogen from by-product gases such as Blast Furnace Gas (BFG), Coke Oven Gas (COG), and Linze Donawitz Gas (LDG) with water gas shift (WGS) reaction by catalysis. In this study, we optimized conditions for WGS reaction with commercial catalysts by BFG and LDG. In particular, the influence on activity of gas-hourly-space-velocity, and $H_2O/CO$ ratios at different temperatures were investigated. As a result, 99.9%, and 97% CO conversion were showed with BFG, and LDG respectively under $350^{\circ}C$ High Temperature Shift (HTS), $200^{\circ}C$ Low Temperature Shift (LTS), 3.0 of $H_2O/CO$, and $1500h^{-1}$ of GHSV. Furthermore, 99.9% CO conversion lasted for 250 hours with BFG as feed gas.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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