Erythrosine은 식용색소와 염료로 사용되지만 독성 때문에 미국에서는 거의 사용되지 않는 물질이다. 본 연구에서는 입상활성탄에 의한 erythrosine의 흡착특성을 회분식 및 흡착칼럼실험을 통하여 조사하였다. erythrosine에 대한 활성탄의 흡착능은 pH조절에 의해 크게 개선되었으며 pH 11에서 초기농도 1,000 mg/L의 98%를 제거할 수 있었다. 회분식흡착실험을 통해 흡착등온선을 구한 결과 erythrosine의 평형흡착관계는 10~1,000 mg/L의 농도범위에서 Freundlich식이 잘 적용되었다. 고정층 실험을 통하여 얻은 파과곡선으로부터 초기유입농도, 유입속도, 충전층의 높이가 흡착탑 운전에 중요한 설계변수가 될 수 있음을 알았다.
말라카이트 그린은 염료로 사용되지만 유해한 독성 물질이다. 본 연구에서는 제올라이트에 의한 말라카이트 그린의 흡착특성을 조사하였다. 일정한 양의 제올라이트에 대해 초기농도, 접촉시간, pH 및 흡착온도 등이 말라카이트 그린의 흡착에 미치는 영향을 회분식 및 칼럼흡착실험을 통하여 연구하였다. 회분식흡착실험을 통해 흡착등온선을 구한 결과 말라카이트 그린의 흡착평형관계는 $25{\sim}45^{\circ}C$ 범위에서 Freundlich 식이 잘 적용되었다. 흡착등온식으로 부터 평가된 k와 ${\beta}$ 값은 각각 23.60~46.88, 0.225~0.347이었다. 입자내 확산모델을 사용하여 흡착기구를 결정하였다. 고정층의 운전조건이 파과곡선에 미치는 영향을 조사하였다. 말라카이트 그린의 유입농도와 초기유속이 증가함에 따라 파과시간은 감소하였다. 층높이가 증가함에 따라 파과시간이 증가하였는데, 흡착대의 길이는 비슷한 양상을 나타냈다.
실로퓨트를 이용한 식물세포 Taxus chinensis 유래 주요 타르성분인 2-피콜린 흡착 실험을 수행하였다. 2-피콜린 초기농도, 흡착 온도 및 시간을 달리한 회분식 흡착 평형 데이터를 Langmuir, Freundlich, Temkin, Dubinin-Radushkevich 등온흡착식에 적용하였다. 실로퓨트를 이용한 2-피콜린의 흡착은 Langmuir 흡착등온식에 가장 적합함을 알 수 있었다. 흡착온도가 증가함에 따라 흡착용량이 감소하는 경향을 보였으며 실로퓨트를 이용한 2-피콜린 흡착 공정이 적합함을 알 수 있었다. 동역학적 해석을 통하여 본 흡착 공정은 유사 이차 반응속도식에 잘 따름을 알 수 있었으며, 입자 내 확산과 경계층 확산이 율속 단계에 거의 영향을 미치지 않았다. 열역학적 해석을 통해 흡착 과정이 발열이며, 비가역적 비자발적으로 수행되었다. 흡착량이 증가함에 따라 등량흡착열은 감소하는 경향을 보여 흡착제의 표면 에너지가 불균일함을 알 수 있었다.
석탄계 입상 활성탄(CGAC)에 의한 acid black 1 (AB1) 염료의 평형, 동력학 및 열역학적 특성을 초기농도, 접촉 시간, 온도 및 pH 를 흡착변수로 하여 조사하였다. 활성탄에 의한 AB1의 흡착반응은 산성에서는 활성탄의 표면(H+)과 AB1이 가지고 있는 sulfite ion (SO3-), nitrite ion (NO2-) 사이의 정전기적 인력에 의해 일어났고, 최고 흡착률은 pH 3에서 97.7%였다. AB1의 등온 데이터는 Freundlich 등온식에 가장 잘 맞았으며, 계산된 분리계수(1/n) 값으로부터 활성탄에 의한 AB1의 흡착이 효과적인 처리과정이 될 수 있음을 알았다. Temkin 식의 흡착열 관련상수의 값은 물리 흡착 공정(< 20 J mol-1)임을 나타냈다. 동역학 실험에서는 유사 2차 모델이 유사 1차 모델보다 더 일관성이 있었으며 추정된 평형 흡착량은 오차 백분율의 9.73% 이내에서 잘 일치하였다. 입자내 확산이 흡착 과정에서 속도 조절 단계였다. 활성화 에너지와 엔탈피 변화값으로부터 흡착반응이 물리흡착으로 진행되는 흡열반응임을 확인하였다. 엔트로피 변화는 활성탄 표면에서 AB1의 흡착이 일어나는 동안 고-액 계면에서 활발한 반응에 의해 엔트로피가 증가하는 것으로 나타났다. 자유에너지 변화는 온도증가와 함께 흡착반응의 자발성이 더 커지는 것을 나타냈다.
본 연구는 중금속으로 오염된 폐수처리에 있어 친환경적 유기흡착제로서 휴믹물질의 활용성을 평가하기 위한 기초 연구로서 이탄(peat moss)으로부터 Humin을 분리 한 후, 중금속 이온(Cd(II),Cu(II))과의 흡착특성을 조사하였다. 이탄으로부터 추출한 peat-Humin의 함량은 94%이상을 나타냈으며, 분자의 작용기 특성은 일반 토양 휴믹물질(soil humic substance)과 유사하였다. peat-Humin과 중금속 이온(Cd(II),Cu(II))과의 흡착 반응은 5분내에 빠른 흡착형을 보였으며, pH 5-6에서 가장 높은 중금속 제거율을 보였다. pH 3의 산성조건에서도 50%정도의 제거율을 보였다. pH 5에서의 등온흡착 실험결과를 Freundlich 등온식에 적용하여 해석한 결과, 각의 중금속에 대한 peat-Humin의 흡착상수(Kf)는 Cd(II)이 8.07 그리고 Cu(II)가 4.56으로 나타났다.
활성탄에 의한 Acid black(AB)과 Quinoline yellow(QY)의 등온흡착과 속도실험을 염료의 초기농도, 접촉 시간, 온도 및 pH를 흡착변수로 수행하여 등온흡착과 동력학적, 열역학적 파라미터에 대해 조사하였다. 흡착평형자료는 Freundlich 등온흡착식에 잘 맞았으며, 계산된 Freundlich 분리계수 값으로부터 활성탄이 AB와 QY를 효과적으로 제거할 수 있다는 것을 알았다. 속도실험 데이터는 흡착공정은 유사 이차 반응속도식이 오차율 10% 이내로 잘 맞았다. 입자 내 확산식에 대한 결과는 두단계의 직선으로 구분되었다. 입자내 확산을 나타내는 두 번째 직선의 기울기가 경계층 확산의 기울기보다 작아서 입자 내 확산이 속도지배단계인 것을 확인하였다. 열역학 실험으로부터 AB와 QY의 활성화 에너지는 각각 19.87 kJ mol-1, 14.17 kJ mol-1였고 물리흡착공정(5 ~ 40 kJ mol-1)에 해당하였다. 활성탄에 의한 AB와 QY의 흡착반응의 자유에너지 변화는 298 ~ 318 K 범위에서 모두 음의 수치를 나타냈기 때문에 흡착반응이 자발적이었으며 온도가 증가할수록 자유에너지 값이 감소하였기 때문에 자발성이 더 높아졌다. pH 변화실험 결과, 활성탄에 의한 AB와 QY는 해리하여 발생한 음이온의 영향으로 pH 3에서 가장 높은 흡착제거율을 나타냈으며, 흡착메카니즘은 정전기적 인력이었다.
활성탄에 의한 reactive orange 16 (RO 16) 염료의 흡착은 흡착제의 양, pH, 초기 농도, 접촉시간과 온도를 흡착변수로 사용하여 실험하였으며, 분리계수, 속도상수, 율속단계, 활성화 에너지, 엔탈피, 엔트로피, 자유에너지와 같은 공정 파라미터에 대해 조사하였다. RO 16의 흡착은 활성탄 표면의 양이온 (H+)과 RO 16이 가지고 있는 설포네이트 이온 및 수산 이온사이의 정전기적 인력으로 인해 pH 3에서 흡착율이 가장 높았다. 등온자료는 Langmuir, Freundlich 및 Temkin 등온식을 적용하였다. Freundlich 상수(1/n=0.398~0.441)와 Langmuir 분리계수(RL=0.459~0.491)에 의해 활성탄에 의한 RO 16의 흡착조작은 적절한 제거방법임을 확인하였다. Temkin 식의 흡착에너지 (BT=0.293~0.576 kJ/mol) 값으로부터 이 흡착공정이 물리흡착공정이라는 것을 알았다. 흡착 동력학 실험은 RO 16의 흡착이 유사이차반응속도식에 잘 맞는 것으로 나타났다. 흡착공정의 율속단계는 입자 내 확산 단계인 것이 확인되었다. 양수값의 엔탈피 변화는 물리흡착임을 나타냈다. 음수값의 깁스 자유에너지 변화는 온도가 올라갈수록 -3.16<-11.60<-14.01 kJ/mol 순으로 작아졌다. 따라서 RO 16의 흡착공정의 자발성이 온도가 증가할수록 높아진다는 것을 보여주었다.
활성탄에 의한 프로피네브 농약의 흡착특성을 초기농도, 접촉시간과 온도를 고려한 회분식 실험을 통해 조사하였다. Langmuir 식과 Freundlich 식을 사용하여 흡착등온선과 상수값을 구하였다. 흡착평형관계는 Freundlich 등온식이 잘 맞았으며, 흡착등온선의 기울기 값으로부터 활성탄에 의한 프로피네브의 효과적인 처리가 가능하다는 것을 알 수 있었다. 유사일차반응속도식과 유사이차반응속도식을 사용하여 동력학적 실험값을 평가한 결과, 유사이차반응속도식이 더 잘 맞았으며, 속도상수 ($k_2$) 값은 프로피네브의 초기농도가 증가할수록 감소하였다. 활성화에너지, 표준엔탈피, 표준엔트로피 및 표준자유에너지를 평가하였는데, 조사된 표준자유에너지값은 298, 308 및 318 K에서 각각 -7.28, -8.27 및 -11.66 kJ/mol로 나타나 흡착공정이 자발적임을 알 수 있었다. 엔탈피변화량은 54.46 kJ/mol 로 양의 값을 나타내어 활성탄에 대한 프로피네브의 흡착이 흡열반응으로 일어난다는 것을 알 수 있었다.
본 연구에서는 red mud를 흡착제로 이용하여 산성광산배수내 대표적인 유해 중금속인 Cd과 Pb의 흡착특성을 파악하고, 산처리와 소성처리 방식으로 활성화된 red mud에 의한 Cd와 Pb의 중금속 흡착능의 변화를 알아보고자 하였다. Red mud에 대한 Cd과 Pb의 흡착은 반응시간 30분 이내에 대부분 발생하였으며, 5시간 경과 후에는 평형상태에 도달하는 것으로 나타났다. pH가 증가할수록 red mud에 대한 Cd 및 Pb의 흡착은 증가하는 것으로 나타났다. Red mud를 증류수 혹은 산으로 중화 처리하거나 산처리 혹은 소성처리 등과 같은 활성화 처리할 경우 Cd와 Pb에 대한 red mud의 흡착능은 오히려 감소하는 것으로 나타났으므로 red mud를 이용한 Cd와 Pb의 흡착제거는 가공하지 않은 원 상태의 red mud를 이용하는 것이 효과적인 것으로 파악되었다. Red mud에 대한 Cd와 Pb의 흡착거동은 Langmuir 및 Freundlich 등온흡착모델에 모두 잘 적용되었으며, Red mud 흡착제에 대한 Langmuir 등온 흡착식의 $q_m$ 과 Freundlich 등온흡착식의 $K_F$ 상수값은 Cd에 대하여 각각 5.230mg/g와 1.118mg/g이었으며 Pb에 대해서는 각각 22.222mg/g와 7.241mg/g의 값을 나타내고 있었다.
토양중 pendimethalin의 흡착과 이동특성을 파악하기 위하여 사양토, 미사질토 및 양토를 대상으로 회분식 및 칼럼식 실험을 통하여 얻어진 결과는 다음과 같다. Pendimethalin은 진탕 6시간에서 사양토의 경우 59.6%, 미사질토의 경우 77.3%, 양토의 경우 64.0%가 흡착되어 평형흡착에 근접하는 경향을 나타냈으며, 흡착등온식은 Freundlich식에 잘 일치하였으나, Langmuir식에는 적합하지 않았다. 사양토, 미사질토 및 양토에 대한 pendimethalin의 흡착계수는 각각 8.0, 16.1, 9.5로 나타났다. 흡착칼럼 배출구에서 pendimethalin이 처음 검출된 시간 및 유출량은 사양토의 경우 112min. 700ml, 미사질토의 경우 630min, 2100m1, 양토의 경우 189min, 900ml이었다. 0.05Co를 파과점으로 할 경우 각 토양의 파과점에 도달되는 시간은 각각 256min, 810min, 420min이었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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