본 연구는 산업폐기물의 일종인 제강급랭슬래그의 중금속 폐수처리를 위한 여재로서의 활용도를 높이고자 단일 및 복합 중금속용액에 대한 제강급랭슬래그의 경쟁흡착특성을 조사하였다. Freundlich 등온흡착식을 이용한 Cd, Cu 및 Zn의 흡착능은 단일 용액일 때 각각 2.21, 2.56 및 0.89이었으며, 복합 용액일 때는 각각 0.31, 1.28 및 0.37이었으며, Langmuir 등온흡착식을 이용한 제강급랭슬래그의 최대흡착능은 단일 용액일 때 Cu(16.6 mg/g) > Cd(8.1 mg/g) > Zn(6.2 mg/g)순이었으며, 복합 용액일 때 Cu(14.5 mg/g) >> Zn(1.3 mg/g) > Cd(0.6 mg/g)이었다. Freundlich와 Langmuir 등온흡착식은 모두 동일한 경향으로 단일 용액에서 최대흡착능에 비해 복합 용액일 때 흡착능은 감소하는 경향이었다. 특히 Cu의 경우는 단일 용액에 비해 복합용액일때 흡착능이 12.6% 정도로 약간 감소하였으나, Cd 및 Zn의 경우는 단일 용액에 비해 복합 용액일 때 흡착능이 각각 92.6% 및 79.0% 정도로 현저하게 감소함을 알 수 있었다. 이상의 결과를 미루어 볼 때, Cd 및 Zn은 경쟁 이온이 없는 단일 용액에서는 흡착제에 대해 높은 흡착능을 보였으나, 복합용액에서는 경쟁관계인 Cu에 의해 상대적으로 흡착능이 감소한 것으로 판단된다. 제강급랭슬래그의 단일 및 복합중금속 용액에서 Cd, Cu 및 Zn의 흡착량은 전반적으로 Langmuir 등온흡착식이 Freundlich 등온흡착식에 비해 잘 일치하였으며, 또한 단일 및 복합중금속 용액에서 각 금속의 흡착패턴은 각 금속의 경쟁으로 인하여 서로 다른 패턴을 가지는 것을 알 수 있었다. 따라서 제강급랭슬래그는 중금속 폐수처리를 위한 여재로 충분히 활용이 가능할 것으로 판단된다.
실로퓨트를 이용한 식물세포 Taxus chinensis 유래 주요 타르성분인 2-피콜린 흡착 실험을 수행하였다. 2-피콜린 초기농도, 흡착 온도 및 시간을 달리한 회분식 흡착 평형 데이터를 Langmuir, Freundlich, Temkin, Dubinin-Radushkevich 등온흡착식에 적용하였다. 실로퓨트를 이용한 2-피콜린의 흡착은 Langmuir 흡착등온식에 가장 적합함을 알 수 있었다. 흡착온도가 증가함에 따라 흡착용량이 감소하는 경향을 보였으며 실로퓨트를 이용한 2-피콜린 흡착 공정이 적합함을 알 수 있었다. 동역학적 해석을 통하여 본 흡착 공정은 유사 이차 반응속도식에 잘 따름을 알 수 있었으며, 입자 내 확산과 경계층 확산이 율속 단계에 거의 영향을 미치지 않았다. 열역학적 해석을 통해 흡착 과정이 발열이며, 비가역적 비자발적으로 수행되었다. 흡착량이 증가함에 따라 등량흡착열은 감소하는 경향을 보여 흡착제의 표면 에너지가 불균일함을 알 수 있었다.
입상활성탄을 사용하여 new fuchsin 염료를 흡착하는데 필요한 흡착등온선과 흡착동역학 및 열역학 파라미터들에 대하여 조사하였다. 흡착평형은 Langmuir 흡착등온식이 가장 잘 맞았으며, 등온흡착평형관계로부터 Langmuir 식과 Freundlich 식의 분리계수를 평가한 결과, 분리계수값이 각각 $R_L$ = 0.023, 1/n=0.198로 입상활성탄에 의한 new fuchsin 염료의 흡착조작이 유효한 처리방법이 될 수 있음을 알았다. Dubinin-Radushkevich 식으로 구한 흡착에너지값(E = 0.002 kJ/mol)과 Temkin 식으로부터 구한 흡착열상수값(B = 1.920 J/mol)으로부터 흡착공정이 물리흡착공정임을 알았다. 흡착공정에 대한 동력학적 해석을 통해 흡착반응은 유사이차반응속도식이 유사일차반응속도식과 비교하여 일치도가 높은 것으로 나타났으며, 입자 내 확산이 흡착공정의 지배단계이었다. 열역학적 해석을 통해 평가된 엔탈피 변화값(92.49 kJ/mol)과 활성화에너지값(11.79 kJ/mol)으로부터 흡착공정이 흡열반응으로 진행되었다. 또한, 엔트로피 변화값이 313.7 J/mol K로 흡착공정의 무질서도가 증가하였다. 온도가 올라갈수록 자유에너지값이 감소하는 것은 활성탄에 대한 new fuchsin 염료의 흡착반응은 온도가 올라갈수록 자발성이 높아지는 것으로 판단되었다.
pH와 산화환원(酸化還元) 전위(電位)가 토양(土壤)의 규산흡착(珪酸吸着)에 미치는 영향(影響)을 보기위하여 두개의 필리핀토양과 두개의 한국 토양을 사용하여 실내(室內)에서 실험하였다. 규산의 등온흡착(等溫吸着)은 등온흡착(等溫吸着)의 분류체계(分類體系)에 의하면 약(弱)한 L-type(점근선적(漸近線的) 증가(增加))을 지닌 C-type(직선적(直線的) 증가(增加))에 속(屬)하였다. 규산의 등온흡착(等溫吸着)은 Freundlich와 Tempkin 등온흡착식(等溫吸着式)에 잘 맞았으나 Langmuir 등온흡착식(等溫吸着式)에는 잘 맞지 않았다. Molybdenum-blue 법(法)에 의한 규산 발색시(發色時) 환원(還元) 및 낮은 pH 조건(條件)에서 $Fe^{2+}$ 이온에 기인(起因)된 것으로 보이는 발색장해(發色障害)가 나타났다. Freundlich 식(式)의 절편(切片), Tempkin 식(式)의 기울기, "Silica reactivity"와 C-type slope" 등 4개의 지표(指標)를 규산흡착에 미치는 처리효과 판정(判定)을 위한 지표(指標)로서 검토(檢討)하였다. 이들중 "Silica reactivity"와 C-type slope"는 본(本) 실험에서 제안(提案)된 지표(指標)였다. 4개의 지표(指標)중 "C-type slope"가 가장 좋은 지표(指標)로 판명되었다. C-type 등온흡착(等溫吸着)의 직선회귀(直線回歸)는 Freundlich와 Tempkim식(式)과 거의 동일(同一)한 높은 직선회귀(直線回歸) 상관계수(相關係數)를 보였다. 또한 pH와 log(C-type slope)는 고도(高度)의 직선관계(直線關係)를 보였다. C-type slope를 지표로 이용한 처리효과 분석(分析)결과 pH와 토양종류(土壤種類)는 규산의 토양흡착에 크게 영향을 미치는 반면 산화환원(酸化還元) 전위(電位)의 효과는 없었다. 모든 형태(形態)의 Al과 Fe 및 OM이 규산흡착과 고도(高度)의 상관(相關)을 보였으며 그 중 $Fe_d$가 기여도(寄與度)가 가장 큰 성분(成分)으로 나타났다. 산화(酸化)알루미늄의 분별정량법(分別定量法)이 확립(確立)되어 있지 않은 결과(結果) Al의 기여도(寄與度)는 불확실(不確實)하게 나타나는 것으로 보였다.
활성탄을 사용하여 수용액으로부터 메틸 그린 염료의 흡착에 대해 초기농도와 접촉시간 및 온도를 흡착변수로 사용하여 조사하였다. 흡착평형관계는 Freundlich 등온식에 잘 맞았다. 평가된 Freundlich 분리계수(1/n = 0.212~0.305)로부터 이 흡착공정이 효과적인 처리영역(0 < $R_L$ < 1)에 속하는 것을 알았다. BET식으로부터 얻은 등온포화용량은 온도가 증가할수록 커졌다. Dubinin-Radushkevich식으로 구한 흡착에너지값(E = 316.869~340.049 J/mol)으로부터 흡착공정이 물리흡착공정임을 알았다. 흡착속도실험결과는 유사 2차 반응속도식에 잘 맞는 것으로 나타났다. 자유에너지(-5.421~-7.889 kJ/mol)와 엔탈피(31.915 kJ/mol)는 흡착공정이 자발적이고 흡열반응으로 진행되었다고 알려주었다. 등량흡착열은 평형흡착량이 증가함에 따라 커졌으며, 표면 덮임이 증가됨에 따라 흡착제-흡착질의 총 상호작용도 증가하였다.
본 연구에서, 400도에서 탄화시킨 정수 슬러지를 수중의 납과 카드뮴의 제거를 위한 흡착제로서 시험하였다. 탄화된 슬러지는 열중량 분석, 주사 전자 현미경, X-선 형광분광기, 표면적 분석에 의해 특성화 하였다. 탄화 슬러지는 정수 슬러지 자체보다도 대단히 높은 비표면적과 총 세공부피를 나타내었다. 회분식 흡착 과정에서 탄화 슬러지는 카드뮴보다는 납에 대하여 더 나은 흡착성능을 보였으며, 실험에서 행한 농도에서 90~98%의 흡착 능력을 달성하였다. 흡착의 평형 데이터는 Freundlich와 Langmuir와 흡착등온선 모델을 이용하여 평가하였고, Freundlich와 Langmuir 흡착 등온선 둘 다 0.95보다 큰 상관계수($R^2$) 값을 나타내었다. 연구의 결과들은 열처리 된 탄화 정수 슬러지가 수중으로부터 납과 카드뮴을 제거하는데 효율적인 흡착제로 사용될 수 있다는 것을 보였다.
S. CereVlSWe를 이용하여 Pb 이온의 흡착 능력을 조사하였다. 살아있는 S. CereVlSWe 및 멸균된 S. cereVlswe 보다 건조분쇄 된 S. cerevisiae가 Pb 흡착 능력이 가장 좋았다. 통일의 중금속 농도에서 중금 속 단위 흡착량은 미생물 농도가 높아짐에 감소하였다. 살아있는 S. cereVlsiae의 흡착 능력 순서는 Pb > >Cu> Cd = Co>Cr > Zn = Ni순이었다. 중금속 흡 착에서 0.1 M NaOH로 24시간 전처리하여 흡착량을 1.5배 증가시킬 수 있었다. 0.1 M HCl 및 0.1 M $H_2S_O4$ 로 Pb이온을 효과적으로 탈착시킬 수 있었다. Pb 이온의 흡착평형은 Freundlich 흡착등온식과 Langmuir 흡착등온식으로 설명할 수 있었다.
활성탄에 의한 Acid black(AB)과 Quinoline yellow(QY)의 등온흡착과 속도실험을 염료의 초기농도, 접촉 시간, 온도 및 pH를 흡착변수로 수행하여 등온흡착과 동력학적, 열역학적 파라미터에 대해 조사하였다. 흡착평형자료는 Freundlich 등온흡착식에 잘 맞았으며, 계산된 Freundlich 분리계수 값으로부터 활성탄이 AB와 QY를 효과적으로 제거할 수 있다는 것을 알았다. 속도실험 데이터는 흡착공정은 유사 이차 반응속도식이 오차율 10% 이내로 잘 맞았다. 입자 내 확산식에 대한 결과는 두단계의 직선으로 구분되었다. 입자내 확산을 나타내는 두 번째 직선의 기울기가 경계층 확산의 기울기보다 작아서 입자 내 확산이 속도지배단계인 것을 확인하였다. 열역학 실험으로부터 AB와 QY의 활성화 에너지는 각각 19.87 kJ mol-1, 14.17 kJ mol-1였고 물리흡착공정(5 ~ 40 kJ mol-1)에 해당하였다. 활성탄에 의한 AB와 QY의 흡착반응의 자유에너지 변화는 298 ~ 318 K 범위에서 모두 음의 수치를 나타냈기 때문에 흡착반응이 자발적이었으며 온도가 증가할수록 자유에너지 값이 감소하였기 때문에 자발성이 더 높아졌다. pH 변화실험 결과, 활성탄에 의한 AB와 QY는 해리하여 발생한 음이온의 영향으로 pH 3에서 가장 높은 흡착제거율을 나타냈으며, 흡착메카니즘은 정전기적 인력이었다.
제주도 근해에서 다량 채취되고 있는 해양갈조류인 톳의 살아있지 않은 건조한 생물질을 Ca-alginate법(Ca-ALG), Ba-alginate법(Ba-ALG), polyethylene glycol법(PEG), $\kappa$-carrageenan법(CARR) 등으로 고정화시켜 고정화방법에 따른 Cu의 흡착기능을 검토하였다. 생물질의 첨가량이 증가함에 따라서 Cu의 제거율은 증가하였으나 흡착량은 감소하였다. 그러나 초기농도가 증가함에 따라서는 cu의 흡착량이 증가하였다. 고정화법에 따른 Cu의 흡착량은 Ca-ALG>Ba-ALG>PEG>CARR순으로 감소하엿다. 고정화된 생물질에 으한 Cu의 흡착은 Freundlich 흡착 등온식 보다는 Langmuir 흡착 등온식을 잘 따름을 알 수 있었다.
본 연구는 흡착에 의한 Cd(II)의 제거를 위하여 일본 Diaion사에서 제조되고 있는 강산성양이온 교환수지(SK1B)를 흡착제로 사용하여 흡착평형실험, 탈착실험 및 흡착속도실험을 수행하였다. 흡착평형실험에서는 흡착능에 미치는 pH와 온도의 영향을 알아보았고 흡착등온식을 산출하였으며, 탈착실험에서는 재생회수에 대한 수지의 재생율의 변화에 대해서 알아보았다. 흡착속도실험에서는 수지를 미분층 반응기에 채워 유량별로 초기제거속도를 구하여 경막저항이 최소가 되는 최적유량을 구하였으며, 이 최적유량에서 흡착속도실험을 수행하여 총괄흡착속도식을 구하였다. 용액의 pH를 변화(2~7)시켜 제조하여 수지를 투여한 결과 pH가 증가할수록 흡착능이 증가하였으며 pH 6 이상에서는 흡착능이 일정한 경향을 나타내었다. 흡착능에 미치는 온도의 영향은 $10{\sim}50^{\circ}C$ 범위에서 온도가 증가할수록 흡착능도 증가함을 알 수 있었다. 회분식실험을 통해 얻은 자료를 각 흡착등온식에 적용해 본 결과 본 실험의 농도 영역(5~15ppm)에서는 Freundlich 흡착등온식과 Sips 흡착등온식이 Langmuir 흡착등온식보다 더 %편차가 적었다. 탈착제로서 0.01~2N 농도의 HCl 수용액을 사용할 경우에는 탈착제의 농도가 진할수록 흡착제의 재생율이 높았으며 재생 반복회수가 늘어날수록 재생율이 약간씩 감소하였다. 미분층 반응기를 이용한 연속공정실험($25{\pm}5^{\circ}C$)에서 경막확산저항이 최소가 되는 최적유량 $564m{\ell}/min$에서 수행한 수지에 대한 Cd(II) 수용액의 총괄흡착속도식은 다음과 같이 표현될 수 있다. $r=1.3785C_{fc}^{1.2421}-2.0907{\times}10^{0.0746C_i}\;q_e^{0.0121C_i-0.0301}$
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[게시일 2004년 10월 1일]
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