In chemical-looping combustion, pure oxygen is transferred to fuel by solid particles called as oxygen carrier. Chemical-looping combustion process usually utilizes a circulating fluidized-bed process for fuel combustion and regeneration of the reduced oxygen carrier. The performance of an oxygen carrier varies with the active metal oxide and the raw support materials used. In this work, spraydried Mn-based oxygen carriers were prepared with different raw support materials and their physical properties and oxygen transfer performance were investigated to determine that the raw support materials used are suitable for spray-dried manganese oxide oxygen carrier. Oxygen carriers composed of 70 wt% $Mn_3O_4$ and 30 wt% support were produced using spray dryer. Two different types of $Al_2O_3$, ${\gamma}-Al_2O_3$ and ${\alpha}-Al_2O_3$, and $MgAl_2O_4$ were applied as starting raw support materials. The oxygen carrier prepared from ${\gamma}-Al_2O_3$ showed high mechanical strength stronger than commercial fluidization catalytic cracking catalyst at calcination temperatures below $1100^{\circ}C$, while the ones prepared from ${\alpha}-Al_2O_3$ and $MgAl_2O_4$ required higher calcination temperatures. Oxygen transfer capacity of the oxygen carrier prepared from ${\gamma}-Al_2O_3$ was less than 3 wt%. In comparison, oxygen carriers prepared from ${\alpha}-Al_2O_3$ and $MgAl_2O_4$ showed higher oxygen transfer capacity, around 3.4 and 4.4 wt%, respectively. Among the prepared Mn-based oxygen carriers, the one made from $MgAl_2O_4$ showed superior oxygen transfer performance in the chemical-looping combustion of $CH_4$, $H_2$, and CO. However, it required a high calcination temperature of $1400^{\circ}C$ to obtain strong mechnical strength. Therefore, further study to develop new support compositions is required to lower the calcination temperature without decline in the oxygen transfer performance.
순환유동층보일러 석탄회(CFBA)는 탈황공정을 위한 석회석 투입에 의한 탈황석고와 free-CaO에 의해 자기경화되는 특성이 있는 것으로 알려져 있다. 본 연구에서는 시멘트 바인더 대체용 CFBA의 자가경화에 대한 고로슬래그(BFS)와 탈황석고(FDG)의 영향을 검토하였다. 다량의 Fe2O3, free-CaO 및 탈황 석고를 함유하는 CFBA의 수화반응에 의한 압축강도는 칼슘알루미네이트 수화물, 칼슘실리케이트 수화물, 에트링자이트 및 칼슘카보페라이트 수화물(3CaO·Fe2O3·3CaCO3·12H2O)의 형성에 기인한다. CFBA의 자가 경화에 의한 압축강도는 Ordinary Portland Cement에서 C4AF의 수화물과 유사한 수화물을 생성하여 표현하며, C4AF의 수화시 CaSO4가 존재하면 CaSO4가 CaO·Al2O3와 에트링자이트를 형성하고, 유리 CaO와 CaCO3가 함께 존재하면 육방정계 결정인 탄산칼슘 또는 탄산칼슘 결정이 형성됩니다. CFBA의 경화 특성은 C4AF의 수화 및 경화 메커니즘에 의해 유사한 특성을 가짐을 확인하였다.
유동층 비중차 분리기를 이용하여 혼합 폐 이온교환수지에서 폐 양이온수지와 폐 음이온수지로 분리하였으며, 원소분석과 열분석으로 분리가 잘 되었음을 확인하였다. 비중차 분리를 통해 얻은 수백 미크론의 구형 알갱이 형태의 폐 양이온수지와 폐 음이온수지 각각을 볼밀로써 24시간 습식 분쇄하여 적정 입도 이하의 입자가 균일하게 분산된 고농도 슬러리를 얻은 다음, 희석하여 $COD_{cr}$, 농도 25,000ppm의 시료를 준비하였다. 실험실 규모의 소형 초임계수산화(Super Critical Water Oxidation, SCWO) 장치(반응기 용량 : 220 mL)로써 화력발전소에서 발생한 폐 양이온수지와 폐 음이온수지에 대해 최적의 분해조건을 확립한 다음, 파일럿플랜트(반응기 용량 : 24 L)로 scale-up 실험을 수행하였다. 우선 화력발전소의 폐수지로서 파일럿테스트를 실시한 다음, 원자력발전소의 폐수지로써 파일럿테스트를 수행하여 최적의 분해조건을 설정하였다. 실험실 규모의 소형 SCWO 장치와 파일럿플랜트의 설계 및 운전에서 얻은 경험을 바탕으로 원자력발전소 내에 설치 가능한 규모로 상용설비(처리용량 : 150kg/h)를 설계 중에 있다.
본 연구에서는 생물학적 처리방법으로 염색폐수의 난분해성 유기물질을 효과적으로 처리하기 위한 방안으로 활성슬러지를 Polyethylene glycol(PEG)에 포괄고정화한 담체를 유동상 반응기를 이용하여 난분해성 유기물질의 처리효율을 평가하고 적정 운전인자를 검토하였다. 담체는 내경 4 mm${\times}$높이 4 mm의 원통형으로 미세공극을 가진 PEG재질의 담체를 제조하기 위해 PEG-prepolymer와 미생물을 젤 상태에서 혼합하여 고형화 시켰으며, 이때 담체에 사용된 미생물은 염색폐수에 순응시키지 않은 상태에서 합성되었다. 연속 호기성 유동상 반응기의 유입수는 $SCOD_{Cr}$ 약 330 mg/L, $SBOD_5$ 20 mg/L 이하의 생물학적 처리수를 사용하였고, 체류시간의 변화에 따른 각 반응기의 난분해성 유기물질 제거효율을 비교하였다 생물학적 처리수를 유입수로 하여 동일한 HRT로 운전한 결과 모든 조건에서 45% 이상의 유기물 제거효율을 보였으며, HRT 12 hr이 유기물 제거효율 등을 고려할 때 안정된 효율을 얻을 수 있는 적정 체류시간으로 판단되었다. 특히 기질환경의 변화에 따른 유기물 제거효율의 변화를 확인하기 위하여 생물학적 처리전의 처리장 유입폐수를 처리한 결과 $SCOD_{Cr}$ 70% 이상, $SBOD_5$ 97% 이상의 높은 처리효과를 나타내었다. 포괄고정화 담체를 이용한 염색폐수처리에서 유동상 반응기는 기존 활성슬러지 공정을 대신하거나 혼용하여 적용하는 것이 가능할 것으로 판단되어진다.
본 연구에서는 온실가스배출 집약도가 크고 온실가스 에너지 목표관리에 의한 감축의무 부담이 큰 발전 및 에너지 업종의 향후 적용 가능한 온실가스감축 신기술을 조사하고, 각 기술별 기술특성을 알아보았다. 발전 및 에너지 분야의 온실가스 감축 신기술로는 크게 효율 향상, CCS, 가스복합발전 기술로 분류할 수 있다. 감축 신기술에 대해 예상배출량 및 온실가스 배출 원단위를 산정식을 이용하여 산정한 후, 기존기술을 온실가스 감축 신기술로 대체하였을 경우에 대한 온실가스 감축량을 예상해 보았다. 그 결과, CCS 발전 기술로 인한 온실 가스 감축률이 30% 이상으로 가장 클 것으로 예상되며, 석탄가스화 연료전지 기술 및 가압유동층 화력발전 기술의 감축률 또한 20% 이상으로 감축 효과가 큰 것으로 나타났다. 신기술의 특성과 효율적 도입에 대한 연구가 지속되고, 향후 온실가스 감축목표 달성을 위해 적절히 적용한다면 국가온실가스감축 목표를 비용 효과적으로 달성할 수 있을 것으로 판단된다.
도시 폐기물 연료(RDF) 가스화 공정에서 생성되는 촤를 보조 연료로 사용할 수 있는지 가능성을 알아보기 위하여 연소실험을 수행하였다. RDF 촤의 고위 발열량은 3000~4000 kcal/kg이었고 염소 함량은 염소기준치함량보다 낮았다. 이는 보조 연료로서의 가능성을 보여주는 것이다. 연소 배가스에서, 최대 $NO_x$와 $SO_2$의 농도는 각각 240 ppm과 223 ppm이었다. 만약 후처리 공정이 적용되면, 이들의 농도를 대기 오염배출기준을 충분히 만족시킬 수 있게 낮게 제어 가능할 것이다. HCl의 농도는 상대적으로 높았으며, 이는 RDF 연소시 HCl 배출에 주의를 기울어야 함을 의미한다. 반응기 내의 온도 분포, $O_2$와 $CO_2$의 농도변화, 고체 잔사물의 양과 연소 손실로 미루어 볼 때, 과잉공기비가 1.3이 사용되었을 때 연소 반응이 가장 안정적이었다.
국내 화력 발전소에서는 연간 900만 ton 이상의 석탄회가 발생되고 있으며, 약 30%는 재활용되지 못하고 매립되고 있다. 현재 국내 매립장은 대부분이 만지 상태에 이르렀고, 해양 환경오염 발생이 우려되어 대량의 재활용 방안이 필요할 실정이다. 한편, 환경부는 그동안 시멘트 점토질 원료로 사용되는 일본산 석탄회의 수입 규제를 추진하고 있어 대체재의 개발이 시급한 상황이다. 따라서 본 연구에서는 국내 매립 석탄회의 화학성분을 분석하고, 일본산 석탄회와 비교를 통해 시멘트 원료로의 활용 가능성을 검토하였다. 그 결과를 요약하면 SiO2는 전체적으로 다소 낮은 값을 나타내 규산질 원료의 사용량을 증가시킬 필요가 있다. Al2O3는 특별한 경향은 없으나, 일부 낮은 값을 나타내는 경우는 점토질 물질이 부족할 수 있어 매립 석탄회의 사용량 증대를 검토해야 한다. Fe2O3는 전체적으로 다소 높은 값을 나타내 철질 원료의 사용량 감소가 가능할 것으로 판단된다. 국내 매립 석탄회는 전체적으로 염화물을 포함하고 있으며, 염소 제거공정을 통해 상당부분 제거될 것으로 판단되나, 시멘트 품질 및 장비의 유지관리 측면을 고려하면 담수 이송 및 표층부 매립 석탄회가 사용에 유리하다. 따라서 국내 매립 석탄회는 시멘트 광물 구성을 위한 시멘트 원료의 배합비 조정과 염소 제거공정을 통해 일본산 석탄회의 대체가 가능할 것으로 분석된다.
탄소광물화 기술은 석탄재와 이산화탄소를 반응시켜 건설재료 등으로 활용이 가능한 복합탄산염 등의 부산물을 생산함과 동시에 이산화탄소를 탄산염에 고정화하여 온실가스 감축효과를 얻을 수 있는 기술로, 이산화탄소 감축 및 경제적 잠재력을 고려하면 국가 온실가스 감축 목표를 실현하기 위한 유용한 방안이 될 수 있다. 그러나 아직까지는 해당 기술의 이산화탄소 감축 성능과 환경적인 이점, 경제성 등에 대한 자료가 적어서 기술의 상용화 가능성에 대해서는 명확하지 않은 상태이다. 본 연구는 국내 순환유동층 발전소에서 발생되는 이산화탄소와 석탄재를 이용하는 이산화탄소 투입량 기준 6,000 tonCO2/년 규모의 탄소광물화 설비에 대해 이산화탄소 감축량 및 경제성 분석을 수행했다. 공정 분석 결과 1톤의 복합탄산염 생산 시 실질적인 이산화탄소 감축량은 약 45.8 kgCO2eq, 연간 약 805.3 tonCO2로 산정되었으며, 경제적 편익 분석 시 비용편익분석비(B/C Ratio)는 1.04, 내부수익률(IRR)은 10.65 %, 순현재가치(NPV)는 24,713,465 원으로 나타나, 탄소광물화 설비가 어느 정도 경제성을 확보하고 있는 것으로 분석되었다.
화력발전소에서 발생하는 폐 음이온교환수지를 분해하기 위해 초임계수 산화 특성 연구를 진행하였다. 폐수지는 음이온교환수지와 양이온교환수지가 혼합된 상태로 배출되었으며, 혼합된 폐수지에서 고-액 유동층을 이용하여 음이온수지를 분리하였다. 분리된 음이온 수지는 원소분석과 열분석을 통해 양이온 수지가 혼합되지 않았음을 확인하였다. 음이온수지를 고압 펌프를 이용하여 초임계수 산화 반응 장치에 연속적으로 주입하기 위해 습식 ball mill을 이용하여 분쇄, 슬러리로 제조하였다. 압력 25.0 MP콘 체류시간 2분, 반응 온도 $500^{\circ}C$에서 처리수의 COD는 99.9%이상 분해됨을 확인하였지만, 총 질소 분해율은 41% 정도로 나타났으며, 슬러리에 질산을 혼합하면 처리수의 총 질소가 감소하였다. 처리수의 COD와 총 질소(T-N) 함량을 목적변수로 설정하여 음이온 수지 슬러리를 분해하는 최적 조건을 도출하기 위해 통계적 실험계획법인 중심합성계획법을 적용하였다. 처리수의 COD는 반응 온도 $500{\sim}540^{\circ}C$, 압력 25.0 MPa, 반응기 체류시간 2분 조건에서 $99.9{\sim}100%$까지 충분히 분해되었으며, 온도 변화와 질산 주입량 변화에 영향을 받지 않았다. 그러나 처리수의 총 질소는 질산 주입량의 변화에 대한 영향이 큰 것으로 확인되었다. 처리수의 총 질소는 회귀분석을 통해 질산 주입량의 함수로 나타낼 수 있었으며, 결정계수($r^2$)는 95.8%로 계산되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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