Shazali, Erna Rashidah Hj;Morni, Nurul Afiqah Haji;Bakar, Muhammad Saifullah Abu;Ahmed, Ashfaq;Azad, Abul K;Phusunti, Neeranuch;Park, Young-Kwon
공업화학
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제32권2호
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pp.205-213
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2021
The present study aimed to determine the effect of co-pyrolysis of sawdust biomass and scrap tyre waste employing different blending ratios of sawdust to waste tyre such as 100:0, 75:25, 50:50, 25:75, and 0:100. The thermochemical characterization of feedstocks was carried out by employing the proximate, ultimate analysis, and thermogravimetric (TGA) analyses, calorific values, and scanning electron microscope coupled with energy dispersive x-ray analysis (SEM-EDX) to select the blending ratio having better bioenergy potential amongst the studied ratios. The blending ratio of 25:75 (sawdust to waste tyre) was selected for the co-pyrolysis study in a fixed-bed pyrolysis reactor system based on its solid biofuels properties such as heating value (30.18 MJ/kg), and carbon (71.81 wt%) and volatile matter (63.82 wt%) contents. The pyrolysis temperatures were varied as 500, 600 and 700 ℃ while the other parameters such as heating rate and nitrogen flowrate were maintained at 30 ℃/min and 0.5 L/min respectively. The bio-oil yields as 31.9, 47.1 and 61.2 wt%, bio-char yields as 34.5, 34.2 and 31.4 wt% and gaseous product yields as 33.6, 18.60 and 7.3 wt% at the pyrolysis temperatures of 500, 600 and 700 ℃ respectively were obtained. The blends of sawdust and waste tyres showed the improved energy characteristics which could provide the solution for the beneficial management of sawdust and scrape tyre wastes via co-pyrolysis processing.
An ex-situ gravitational fixed bed pyrolysis reactor was used over Al2O3 supported Ni2P based catalyst with various Ni/P molar ratios (0.5-2.0) and constant nickel loading of 5.37 mmol/g Al2O3 to determine the hydrodeoxygenation of rubberwood sawdust (RWS) at atmospheric pressure. The 3D catalysts formed were characterized structurally as well as acidic properties were determined by hydrogen-temperature programmed reduction (TPR). The Ni2P phase formed completely on Al2O3 for 1.5 Ni/P ratio, although lesser crystallite sizes of Ni2P were seen at Ni/P ratios less than 1.5. Additionally, it was shown that when nickel loading level increased, acidity increased and specific surface area dropped, probably because nickel phosphate is not easily converted to Ni2P. When Ni/P ratio was 1.5, Ni2P phase fully formed on Al2O3. The catalytic activity was explained in terms of impacts of reaction temperature and Ni/P molar ratio. At relatively high temperature of 450℃, the high-value deoxygenated produce was predominantly composed of n-alkanes. Based on the findings, it was suggested that hydrogenolysis, hydrodeoxygenation, dehydration, decarbonylation, and hydrogenation are all part of mechanism underlying hydrotreatment of RWS. In conclusion, the synthesized Ni2P/ Al2O3 catalyst was capable of deoxygenating RWS with ease at atmospheric pressure, primarily resulting in long chained (C9-C24) hydrocarbons and acetic acid.
아산화질소(N2O)는 6대 온실가스 중 하나로 이산화탄소(CO2)의 310배에 해당하는 지구온난화지수(global warming potential, GWP)를 나타내어 N2O를 저감하는 것은 필수적이다. 선택적 촉매환원법(selective catalytic reduction, SCR)은 대기오염 물질의 하나인 NOx의 제거를 위해 암모니아를 환원제로 사용하여 무해한 N2 및 H2O로 전환하는 기술로 높은 탈질효율을 나타낸다. 본 연구에서는 NH3-SCR반응에서 스팀 처리된 Fe-BEA 촉매가 활성에 미치는 영향을 조사하기 위하여 Fe-BEA 촉매는 Fe를 이온교환하기 전, 고정층 반응기로 100 ℃에서 2 h 동안 스팀 처리 되었다. 제조된 촉매의 NH3-SCR반응 테스트는 고정층 반응기로 WHSV = 180 h-1, 370 ~ 400 ℃에서 수행되었다. 100 ℃에서 스팀 처리된 Fe-BEA(100) 촉매가 370 ~ 390℃에서 Fe-BEA 촉매보다 다소 높은 활성을 나타내었다. NH3-SCR 활성에 영향을 주는 원인을 파악하기 위하여 제조된 촉매는 BET, ICP, NH3-TPD, H2-TPR, 27Al MAS NMR을 통하여 특성분석 되었다. H2-TPR결과를 통해 Fe-BEA(100) 촉매가 Fe-BEA 촉매 보다 isolated Fe3+의 환원이 더 많이 일어난 것을 확인하였으며, 스팀 처리는 활성종인 isolated Fe3+의 양을 늘려주어 활성이 증가한 것으로 판단된다.
재생공정에서 황화 된 탈황흡수제의 재생을 위하여 산소는 산화제로 사용되었다. 재생공정에서 미량의 미 반응 산소는 직접 황 회수 공정으로 유입된다. 그러나, $SO_2$ 환원을 위한 반응성은 미 반응 산소의 다양한 이유에 의해서 저하된다. $SO_2$ 환원을 위한 반응성 실험을 위해 Sn-Zr계 촉매가 사용되었으며, $SO_2$와 $O_2$는 각각 5.0 vol%와 4.0 vol%로 고정하였고 $300-450^{\circ}C$와 1-20 atm에서 수행되었다. 본 연구에서는 고온건식 탈황공정의 직접 황 회수공정에 유입되는 미 반응산소에 의한 촉매반응성 저하에 미치는 영향을 조사하였다. $SO_2$ 환원으로 생성된 원소 황은 미 반응산소에 의해서 재산화되고, redox반응기구에서 Sn-Zr계 촉매의 빈 격자 산소자리가 미 반응산소에 의해서 재산화되므로 $SO_2$ 전화율은 감소되는 것으로 판단된다. 한편 환원제로써 공급된 CO는 미 반응산소에 의해서 산화되어 연소열에 의해 촉매 충전 층 온도가 상승되기도 한다. 결과적으로 충전 층의 빠른 온도상승은 활성 물질을 소결시켜 촉매의 비활성화를 초래하게 된다.
MCM 48, USY, beta 등과 같은 제올라이트를 세라믹종이에 실리카와 함께 도포하여 제습소자를 제조하였고, $H_2O$ 흡수 및 재생에 대한 평가를 고정층반응기에서 실시하였다. 제올라이트가 도포된 제습소자의 $H_2O$ 흡수력은 제올라이트가 도포되지 않은 제습소자보다 약 $1.5{\sim}2$배 가량 높은 것을 볼 수 있었다. 특히 콜로이드 실리카와 MCM 48을 도포한 제습소자는 약 42.1g $H_2O/g$ absorbent의 매우 우수한 제습 능력을 보여 주었다. 이러한 결과는 넓은 비표면적과 큰 기공부피를 가지고 있는 제올라이트에 의해 $H_2O$를 흡수할 수 있는 실리카 겔이 함침될 수 있는 공간이 증가하고 이에 따른 $H_2O$의 흡수량도 증가하는 것으로 판단된다. 또한 제올라이트가 도포된 제습소자는 $80^{\circ}C$의 재생 온도에서도 쉽게 $H_2O$가 탈착되고, 이 때 탈착된 $H_2O$의 양은 제습소자가 흡수한 $H_2O$의 양과 동일하였다. 반복순환실험을 통한 $H_2O$의 흡수력 감소는 발견되지 않았고 초기 흡수력이 유지되었다.
폐감귤박으로 제조한 활성탄(WCAC)을 충전한 고정층 반응기에서 아세톤, 벤젠 및 메틸메르캅탄(MM)의 3종류의 대상가스에 대한 흡착특성을 검토하였다. 단일성분계의 경우에 파과곡선으로부터 구한 파과시간은 유입농도 및 유량이 증가할수록 감소하였으나 형상비(L/D)가 증가할수록 증가하였다. WCAC에 의한 대상가스의 흡착량은 유입농도 및 형상비가 증가할수록 증가하였으나 유량증가에 따른 흡착량은 대상가스에 따라 차이를 나타내었다. 파과시간 및 흡착량 결과에 의하면 WCAC에 대한 친화력은 벤젠이 가장 높고, 다음으로 아세톤 그리고 MM의 순서이었다. 한편, 2성분계 및 3성분계 혼합가스의 흡착 경우에 파과곡선은 WCAC와 친화력이 작은 흡착질은 친화력이 큰 흡착질로 치환되면서 roll-up 현상을 보였다. 그리고 WCAC에 의한 아세톤의 흡착은 황화합물인 MM보다 비극성인 벤젠과 혼합되어 있을 경우에 영향을 크게 받는 것으로 나타났다.
본 연구에서는 ZnO 및 TiO2의 혼합소결시에 접합제 및 첨가제의 종류 및 구성비가 아연계 흡수제의 탈황 및 재생반응 특성에 미치는 영향을 분석하였다. 접합제로 bentomite와 kaolinite를, 첨가제로는 Mo계, Ni계, Cu계를 선정하여 함량을 변화시켰다. 흡수제에 대한 탈황-재생-탈황반응의 반복실험을 위해 연천칭분석기(TGA)계를 조립하여 각 흡수제에 대해 탈황-재생반응의 2사이클 반복실험특성을 조사하였다. XRD분석결과 접합제 및 첨가제의 종류 및 함량에 관계없이 대부분 Zn2 TiO4 와 Zn2 TiO8가 형성됨을 확인하였다. Kaolinite를 접합제로 사용한 탈황제의 표면적이 더 컸으며 접합제의 함량이 증가할수록 표면적과 세공부피는 증가하였다. 탈황반응은 68$0^{\circ}C$, 재생반응은 73$0^{\circ}C$가 적합하였으며 3 mol%의 CuO를 첨가제로 사용한 경우 탈황과 재생반응이 모두 우수하였다. NiO를 첨가제로 사용한 경우 재생성이 우수하였으며 MoO3를 첨가제로 사용한 경우 성능이 우수하지 못하였다. 3 mol%의 CuO를 첨가제로 사용한 흡수제에 대해 고정층에서 연속반복반응실험을 한 결과 반응성이 높게 유지되었다.
오염 하천수 수질개선 연구를 위해 pilot plant 규모의 호기성 생물여과 공정을 이용하여 실제원수를 적용한 경우 유입 공기량을 $0.1m^3air/m^2min$으로 고정하고 EBCT를 90, 60, 45, 30 min으로 운전 시 입자성 물질(SS, Turbidity, Chl.-a)의 경우 EBCT와 관계없이 80% 이상의 처리효율을 나타냈으며 암모니아성 질소의 경우 85% 이상의 처리효율을 보였다. BOD의 경우 하천수수질 환경기준 III-IV 급수로 유입되어 I 급수 미만으로 유출되 본 처리 공법 사용 시 생물학적 안정성을 충분히 확보할 수 있을 것으로 판단되었다. $COD_{Mn}$의 경우 약 60%의 제거효율을 보여 BOD 제거율에 비해 효율이 저하되는 것으로 나타났는데 이러한 원인을 규명한 결과 전체 COD 물질 중 30% 정도가 반응기 내부에 clogging된 조류에 의해서 발생되는 것으로 조사되었으며 이들 조류기원성 유기물들의 기질 비 소비율이 $0.0245mg{\cdot}COD_{Mn}/mg{\cdot}VSS{\cdot}day$로 생물학적 분해가 거의 되지 않는 것으로 나타나 이에 대한 대책으로 부분역세(partial backwashing)에 대한 필요성이 요구되었다. 이에 부분역세(상부 1 m 여재에 대한 1일 1회 역세)를 통해 BOD 5.5%, $COD_{Mn}$ 10% 정도의 제거율 상승을 얻을 수 있었고 이를 통해 생물학적으로 좀더 안정된 원수 확보가 가능해졌으며 역세 기간의 연장으로 역세수 절감 및 유량 확보 효과를 가져 올 것으로 판단된다.
본 연구에서는 미이용 바이오매스인 3급 목재펠렛 및 커피박을 이용하여 바이오카본을 생산하고 이를 통하여 저분자 극성 휘발성 유기화합물인 포름알데하이드 및 아세트알데하이드 제거 성능 실험을 수행하였다. 바이오카본 생산 실험은 이산화탄소를 활성화제로 사용하여 고정층 반응기에서 수행하였다. 활성화 실험 시 반응온도 900 ℃ 및 이산화탄소 1 L min-1으로 반응조건을 고정하여 진행하였다. 활성화 실험 결과 1급 목재펠렛으로부터 생산한 바이오카본의 BET 비표면적이 약 788 m2 g-1으로 가장 높음을 알 수 있었고 커피박으로부터 생산한 바이오카본이 약 544 m2 g-1으로 가장 낮게 나타났다. 본 실험을 통해 생산된 바이오카본은 대부분 마이크로 기공을 가진 것으로 나타났다. 바이오매스 원료 내 회분의 함량이 낮을수록 바이오카본의 비표면적이 높아지는 것으로 나타났다. 포름알데하이드 및 아세트알데하이드 제거 실험 결과 1급 및 3급 목재펠렛으로 부터 생산한 바이오카본에 비해 커피박으로부터 생산한 바이오카본이 더욱 우수한 흡착 성능을 보여주었다. 추가적으로 상용 첨착 활성탄과 커피박으로부터 생산한 바이오카본의 비교 실험을 진행하였다. 포름알데하이드 제거 성능은 상용 첨착 활성탄이 우수한 반면 아세트알데하이드 제거에는 커피박으로부터 생산한 바이오카본이 우수한 것으로 나타났다.
가스하이드레이트를 이용하여 이산화탄소+수소 혼합가스로부터 이산화탄소를 선택적으로 분리, 회수하기 위한 공정개발의 가능성을 살펴보고자 상평형 조건을 측정하였다. 100 nm의 공극 직경을 갖는 실리카겔 공극 내에서 형성되는 가스하이드레이트-물-기체의 삼상평형 하이드레이트 해리조건을 측정하였으며, 274.15 K에서 하이드레이트-기체의 이상조건 상태로 유지한 상태에서 이산화탄소의 농도변화에 따른 기상 및 하이드레이트상의 가스 조성을 분석하였다. 일정한 온도조건에서 기상의 이산화탄소 농도가 증가할수록 평형해리압력은 감소하는 경향을 보였으며, 순수 물에서의 상평형 압력과 비교하면 실리카겔 공극에서의 하이드레이트 상평형은 모세관효과에 의해 생성저해 현상이 발생하였다. 42 mol% 이산화탄소와 58 mol% 수소 혼합가스로부터 얻어지는 가스하이드레이트상의 조성은 이산화탄소 95 mol% 상으로 측정되었는데, 이는 기존의 순수 물을 이용하여 가스하이드레이트를 제조함으로써 이산화탄소를 농축, 분리하는 방법에 비해 매우 향상된 결과를 보여주고 있다. 하이드레이트 슬러리를 제조하여 2단 반응으로 분리하는 기존 방법에 비해 공정을 단순화할 수 있는 이 방법은 고정층 반응기로 쉽게 적용이 가능하므로 유용한 연소 전 이산화탄소 회수방법으로 이용할 수 있을 것으로 기대된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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